本文關(guān)鍵詞：ZrB_2基陶瓷材料氧化行為及預(yù)氧化對(duì)材料性能影響機(jī)理研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：高超聲速飛行器獨(dú)特的升力體結(jié)構(gòu)及惡劣的服役環(huán)境,使得熱防護(hù)材料在承受極大的熱載荷的同時(shí),還需要滿足維形、承載及可重復(fù)使用等要求。Zr B2基超高溫陶瓷材料因其優(yōu)異的綜合性能而被視為高超聲速飛行器關(guān)鍵熱部件的首選材料之一。然而長期以來對(duì)超高溫陶瓷材料在模擬服役環(huán)境下的氧化行為及材料表面氧化對(duì)材料綜合性能影響的研究還不夠充分。本文針對(duì)Zr B2基超高溫陶瓷材料服役環(huán)境特點(diǎn),研究了材料在模擬真實(shí)服役環(huán)境下的氧化行為及氧化層微結(jié)構(gòu)的演化規(guī)律,建立了Zr B2-Si C材料氧化動(dòng)力學(xué)模型,探討了材料氧化機(jī)理,并在此基礎(chǔ)上評(píng)價(jià)了材料表面氧化與材料彎曲強(qiáng)度、抗熱沖擊性能、表面磨削性能、輻射特性及表面溫度響應(yīng)等綜合性能的相互作用關(guān)系。Zr B2-Si C超高溫陶瓷材料的氧化行為及抗氧化性能受氣體壓力和氧化溫度共同作用。氣體總壓影響著表面玻璃相的揮發(fā),而氧分壓決定了氧化機(jī)制的轉(zhuǎn)變及氧通量的大小。隨著壓力的降低,Zr B2-Si C材料發(fā)生惰性氧化向活性氧化的轉(zhuǎn)變,氧化層厚度也表現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì)。同時(shí),氧化溫度影響著材料氧化反應(yīng)活性及氧化產(chǎn)物的揮發(fā),溫度的升高將顯著促進(jìn)材料氧化。在原子氧環(huán)境下氧化后,Zr B2-Si C材料氧化層明顯增厚。原子氧具有更高的氧化活性,促進(jìn)了材料的氧化反應(yīng)。但原子氧氧化后的產(chǎn)物、表面形貌及氧化層微結(jié)構(gòu)同分子氧氧化相比并沒有明顯區(qū)別。Zr B2-Si C材料的氧化模式受溫度及氧分壓的共同作用,隨著溫度的升高,材料的惰性氧化/活性氧化轉(zhuǎn)變的氧分壓也不斷增大。第二相Si C的氧化顯著影響著Zr B2-Si C材料的氧化行為及抗氧化性能。Si C的氧化依賴于反應(yīng)區(qū)內(nèi)的氧分壓,在氧化層與基體界面處,氧優(yōu)先與Si C晶粒氧化,較低的氧分壓促進(jìn)Si C晶�；钚匝趸⒅饾u收縮,最終完全耗盡留下孔洞。Zr B2-Si C材料氧化層厚度隨時(shí)間的增加呈近似拋物線趨勢(shì);而與氧化時(shí)間相比,氧化溫度的影響更為顯著。材料在1700°C氧化后,試樣表面分布著大小不均的“凹坑”和“鼓包”,平整度顯著下降,伴隨著耗盡層的出現(xiàn)氧化層厚度有大幅增加,在1900°C有部分氧化層出現(xiàn)較大尺寸裂紋,到2000°C后氧化層穩(wěn)定性顯著惡化。建立了Zr B2-Si C超高溫陶瓷材料氧化模型,評(píng)價(jià)了初值、時(shí)間步長、孔隙率對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響。計(jì)算得到的氧化層厚度隨時(shí)間及溫度的變化趨勢(shì)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符合,氧化層厚度與實(shí)驗(yàn)值吻合較好。計(jì)算發(fā)現(xiàn),氧化產(chǎn)物的飽和蒸汽壓、表面玻璃相粘度、不同介質(zhì)中氧的擴(kuò)散/滲透系數(shù)、孔隙率、氧化過程中試樣表面氣流速度等參數(shù)對(duì)氧化層厚度有顯著影響。對(duì)計(jì)算誤差分析表明,在高溫下大量氣相物質(zhì)以氣泡的形式從表面玻璃相中冒出,這種模型中沒有考慮到的現(xiàn)象加速了玻璃相的蒸發(fā)及氧化產(chǎn)物的傳輸,對(duì)氧化層厚度有顯著影響。Zr B2-Si C材料氧化后生成的表面玻璃相及Zr O2均有助于提高材料彎曲強(qiáng)度,且玻璃相的作用更為顯著。但在試樣表面包覆樹脂或B2O3玻璃相后,試樣強(qiáng)度并沒有顯著變化。在1300°C氧化后的Zr B2-Si C試樣強(qiáng)度要低于900°C氧化的強(qiáng)度,氧化溫度的提高增加了氧化層缺陷含量不利于材料的強(qiáng)度。而在有限的時(shí)間內(nèi),氧化時(shí)間對(duì)材料強(qiáng)度的影響不大。此外由于熱膨脹失配,玻璃相的存在可在表面形成殘余壓應(yīng)力,有利于材料的力學(xué)性能。對(duì)于Zr B2-Si C-G材料,表面氧化后試樣強(qiáng)度變化規(guī)律與Zr B2-Si C試樣大致相同。唯一的區(qū)別是,由于石墨相的存在,試樣900°C氧化并浸泡后的表面較為粗糙且含有大量缺陷,其彎曲強(qiáng)度低于原始強(qiáng)度。由于B2O3玻璃相的穩(wěn)定性較差,Zr B2-Si C-G材料的預(yù)氧化處理溫度應(yīng)在1200°C以上。表面氧化能顯著提高超高溫陶瓷材料的抗熱沖擊性能。在空氣中預(yù)氧化后的Zr B2-Si C試樣其臨界熱震溫差最大,而在1500°C/500Pa預(yù)氧化的試樣,經(jīng)水淬后試樣殘余強(qiáng)度保持率最高,試樣的完整性較好。Zr B2-Si C-G材料在1300°C氧化后,隨氧化時(shí)間由0.5 h增加至4 h,試樣的臨界熱震溫差不斷增大。由于表面玻璃相的存在,在空氣中預(yù)氧化的試樣具有較高的發(fā)射率。而在1500°C/1000Pa預(yù)氧化的試樣,其發(fā)射率在2.5~25μm整個(gè)波長范圍內(nèi)都保持了較低的水平。Zr B2-Si C原始試樣的發(fā)射率隨溫度的變化是材料表面氧化的結(jié)果,在700°C試樣表面發(fā)生氧化,試樣發(fā)射率有顯著增加,900°C時(shí)原始試樣發(fā)射率與空氣中預(yù)氧化的試樣的發(fā)射率基本相當(dāng)。整體上試樣的發(fā)射率隨溫度的升高而不斷增大。在相同的燒蝕條件下,Zr B2-Si C原始試樣及在空氣中預(yù)氧化的試樣表現(xiàn)出相似的燒蝕行為,具有較低的表面溫度;而經(jīng)1500°C/100Pa預(yù)氧化的試樣表面溫度超過2300°C。Zr B2-Si C試樣表面溫度響應(yīng)的這種變化是材料氧化、燒蝕、熱傳導(dǎo)、輻射等共同作用的結(jié)果。在原子氧環(huán)境下,Zr B2-Si C材料在1600°C氧化時(shí)發(fā)生了溫度跳躍的現(xiàn)象,而在空氣中預(yù)氧化處理后的試樣在相同的實(shí)驗(yàn)環(huán)境下其表面溫度保持平穩(wěn)。造成Zr B2-Si C試樣在原子氧環(huán)境下溫度跳躍的主要原因是氧化反應(yīng),劇烈的氧化反應(yīng)伴隨著大量熱量的釋放導(dǎo)致試樣溫度的急劇波動(dòng)。
【關(guān)鍵詞】：ZrB2 氧化行為 原子氧氧化 表面氧化 輻射特性 溫度響應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ174.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 第1章 緒論15-39
• 1.1 課題背景及研究意義15-17
• 1.2 高超聲速飛行器與飛行環(huán)境17-21
• 1.2.1 高超聲速飛行器17-20
• 1.2.2 高超聲速飛行環(huán)境20-21
• 1.3 超高溫陶瓷材料研究現(xiàn)狀21-27
• 1.3.1 ZrB_2基本性能21-23
• 1.3.2 超高溫陶瓷材料的抗氧化性能23-27
• 1.4 超高溫陶瓷材料表面氧化對(duì)材料性能的影響27-38
• 1.4.1 表面氧化對(duì)彎曲強(qiáng)度的影響28-30
• 1.4.2 表面氧化對(duì)抗熱沖擊性能的影響30-31
• 1.4.3 材料表面輻射特性的研究現(xiàn)狀31-33
• 1.4.4 材料表面催化特性的研究現(xiàn)狀33-35
• 1.4.5 材料表面溫度響應(yīng)的研究現(xiàn)狀35-38
• 1.5 主要研究內(nèi)容38-39
• 第2章 材料的制備與實(shí)驗(yàn)方法39-46
• 2.1 實(shí)驗(yàn)用原材料及材料制備方法39-40
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)用原材料39-40
• 2.1.2 材料制備工藝40
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法及實(shí)現(xiàn)設(shè)備40-43
• 2.2.1 氧化實(shí)驗(yàn)40-41
• 2.2.2 燒蝕實(shí)驗(yàn)41-42
• 2.2.3 熱沖擊實(shí)驗(yàn)42
• 2.2.4 輻射實(shí)驗(yàn)42-43
• 2.3 實(shí)驗(yàn)分析表征手段43-46
• 第3章 ZrB_2-SiC超高溫陶瓷材料的氧化行為及其機(jī)理46-74
• 3.1 引言46
• 3.2 不同氣體壓力下ZrB_2-SiC超高溫陶瓷材料的氧化行為46-62
• 3.2.1 1400°C不同氣體壓力下的氧化行為46-51
• 3.2.2 1500°C不同氣體壓力下的氧化行為51-55
• 3.2.3 1600°C不同氣體壓力下的氧化行為55-59
• 3.2.4 1700°C不同氣體壓力下的氧化行為59-62
• 3.3 原子氧環(huán)境下ZrB_2-SiC超高溫陶瓷材料的氧化行為62-67
• 3.4 ZrB_2-SiC超高溫陶瓷材料的氧化機(jī)制67-73
• 3.4.1 ZrB_2-Si C材料的氧化反應(yīng)67-68
• 3.4.2 ZrB_2-Si C材料的惰性氧化與活性氧化68-70
• 3.4.3 SiC活性氧化機(jī)制70-73
• 3.5 本章小結(jié)73-74
• 第4章 ZrB_2-SiC超高溫陶瓷材料氧化動(dòng)力學(xué)研究74-112
• 4.1 引言74
• 4.2 ZrB_2-SiC超高溫陶瓷材料氧化動(dòng)力學(xué)特征研究74-98
• 4.2.1 1400°C下的氧化動(dòng)力學(xué)特征74-78
• 4.2.2 1500°C下的氧化動(dòng)力學(xué)特征78-83
• 4.2.3 1600°C下的氧化動(dòng)力學(xué)特征83-86
• 4.2.4 1700°C下的氧化動(dòng)力學(xué)特征86-91
• 4.2.5 1800°C下的氧化動(dòng)力學(xué)特征91-93
• 4.2.6 1900°C下的氧化動(dòng)力學(xué)特征93-95
• 4.2.7 2000°C下的氧化動(dòng)力學(xué)特征95-96
• 4.2.8 ZrB_2-SiC超高溫陶瓷材料氧化動(dòng)力學(xué)分析96-98
• 4.3 ZrB_2-Si C超高溫陶瓷材料氧化動(dòng)力學(xué)模型98-110
• 4.3.1 氧化動(dòng)力學(xué)模型98-101
• 4.3.2 相關(guān)參數(shù)101-106
• 4.3.3 計(jì)算過程106-107
• 4.3.4 計(jì)算結(jié)果107-110
• 4.4 本章小結(jié)110-112
• 第5章 超高溫陶瓷材料表面氧化對(duì)力學(xué)性能的影響112-140
• 5.1 引言112
• 5.2 ZrB_2基超高溫陶瓷材料的彎曲強(qiáng)度研究112-127
• 5.2.1 表面氧化對(duì)ZrB_2-SiC材料彎曲強(qiáng)度的影響112-123
• 5.2.2 表面氧化對(duì)ZrB_2-SiC-G材料彎曲強(qiáng)度的影響123-127
• 5.3 ZrB_2基超高溫陶瓷材料的抗熱沖擊性能研究127-138
• 5.3.1 表面氧化對(duì)ZrB_2-SiC材料抗熱沖擊性能的影響128-136
• 5.3.2 氧化時(shí)間對(duì)ZrB_2-SiC-G材料抗熱沖擊性能的影響136-138
• 5.4 本章小結(jié)138-140
• 第6章 超高溫陶瓷材料表面氧化對(duì)輻射特性及溫度響應(yīng)行為的影響140-158
• 6.1 引言140
• 6.2 超高溫陶瓷材料的輻射特性研究140-145
• 6.2.1 材料輻射特性基本原理141-142
• 6.2.2 表面氧化對(duì)超高溫陶瓷材料發(fā)射率的影響142-145
• 6.3 超高溫陶瓷材料的表面溫度響應(yīng)研究145-156
• 6.3.1 燒蝕環(huán)境下超高溫陶瓷材料的溫度響應(yīng)行為145-151
• 6.3.2 原子氧環(huán)境下超高溫陶瓷材料的溫度響應(yīng)行為151-156
• 6.4 本章小結(jié)156-158
• 結(jié)論158-160
• 參考文獻(xiàn)160-171
• 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果171-173
• 致謝173-174
• 個(gè)人簡(jiǎn)歷174

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