非貴金屬-氮-碳(M-N-C)納米材料價(jià)格低廉、活性和耐受性好,在能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換、環(huán)境保護(hù)與催化、醫(yī)療診斷與分析檢測(cè)等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。但復(fù)雜的結(jié)構(gòu)組成和活性位點(diǎn)的不確定性制約其進(jìn)一步開(kāi)發(fā),因此,在原子尺度上深入理解納米材料與催化反應(yīng)之間的本質(zhì)有利于精確設(shè)計(jì)高效M-N-C催化劑。本論文以構(gòu)建M-N-C納米材料與不同類酶催化和電催化反應(yīng)之間的構(gòu)效關(guān)系為研究出發(fā)點(diǎn),根據(jù)不同的催化反應(yīng)類型來(lái)設(shè)計(jì)相應(yīng)的金屬中心和配位環(huán)境,顯著提升M-N-C催化劑性能并揭示不同催化反應(yīng)本質(zhì)。(1)研究了不同M-N-C催化劑組成與納米酶活性之間的構(gòu)效關(guān)系,詳細(xì)探討了具有不同金屬位點(diǎn)和不同配位數(shù)的M-N-C納米材料與其類氧化酶活性的結(jié)構(gòu)依賴機(jī)制,篩選出具有Fe-N₃結(jié)構(gòu)的Fe-N-C催化劑用作優(yōu)異的類氧化物酶;(2)研究了不同結(jié)構(gòu)Mo-N-C單原子催化劑與其納米酶特異性之間的構(gòu)效關(guān)系,合成具有Mo-N₃位點(diǎn)的單原子催化劑(Mo-SAC)用作高效特異性的類過(guò)氧化物單原子納米酶,彌補(bǔ)了納米酶與天然酶在特異性上的差距;(3)研究了Fe-N-C催化劑結(jié)構(gòu)與電催化氮?dú)膺�原反應(yīng)...

【文章頁(yè)數(shù)】：169 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
內(nèi)容提要
中文摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 非貴金屬-氮-碳納米材料
        1.1.1 非貴金屬-氮-碳納米材料概述
        1.1.2 非貴金屬-氮-碳納米材料的制備
        1.1.3 非貴金屬-氮-碳納米材料的活性位點(diǎn)識(shí)別
    1.2 非貴金屬-氮-碳納米材料在類酶催化反應(yīng)中的研究進(jìn)展
        1.2.1 M-N-C納米材料用作類過(guò)氧化物納米酶
        1.2.2 M-N-C納米材料用作類氧化物、類過(guò)氧化氫、類超氧化物歧化納米酶
    1.3 非貴金屬-氮-碳納米材料在電催化反應(yīng)中的研究進(jìn)展
        1.3.1 M-N-C納米材料在電催化氮?dú)膺�原中的研究進(jìn)展
        1.3.2 M-N-C納米材料在電催化二氧化碳還原中的研究進(jìn)展
    1.4 本論文的研究目的和主要內(nèi)容
第二章 M-N-C組成與其類氧化物酶活性構(gòu)效關(guān)系的建立
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
        2.2.2 儀器表征
        2.2.3 催化劑制備
        2.2.4 M-N-C納米材料的類氧化物酶活性測(cè)定和穩(wěn)態(tài)動(dòng)力學(xué)分析
        2.2.5 比色法檢測(cè)谷胱甘肽
        2.2.6 理論計(jì)算方法
    2.3 結(jié)果和討論
    2.4 本章小結(jié)
第三章 Mo-N-C單原子催化劑組成與其類過(guò)氧化物酶特異性構(gòu)效關(guān)系的建立
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)方法
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
        3.2.2 儀器表征
        3.2.3 催化劑制備
        3.2.4 Mo-SAC納米材料的類過(guò)氧化物酶活性測(cè)定和穩(wěn)態(tài)動(dòng)力學(xué)分析
        3.2.5 電化學(xué)法檢測(cè)過(guò)氧化氫
        3.2.6 比色檢測(cè)黃嘌呤
        3.2.7 理論計(jì)算方法
    3.3 結(jié)果和討論
    3.4 本章小結(jié)
第四章 Fe-N-C中的Fe-N₃活性位高效催化常溫常壓下氮?dú)怆娀瘜W(xué)還原
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)方法
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
        4.2.2 儀器表征
        4.2.3 催化劑制備
        4.2.4 電催化氮?dú)膺�原測(cè)試
        4.2.5 電催化NRR產(chǎn)物檢測(cè)方法
        4.2.6 評(píng)定氨污染對(duì)照實(shí)驗(yàn)
        4.2.7 NRR性能評(píng)估計(jì)算公式
        4.2.8 理論計(jì)算方法
    4.3 結(jié)果和討論
    4.4 本章小結(jié)
第五章 Ni-N-C中的單原子位點(diǎn)和碳包裹納米顆粒協(xié)同用于二氧化碳電化學(xué)還原
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)方法
        5.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
        5.2.2 儀器表征
        5.2.3 催化劑制備
        5.2.4 電催化CO₂RR測(cè)試
        5.2.5 理論計(jì)算方法
    5.3 結(jié)果和討論
    5.4 本章小結(jié)
第六章 本文結(jié)論
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)介及攻讀博士學(xué)位期間的科研成果
致謝



本文編號(hào)：3930948