隨著民用核工業(yè)的發(fā)展,"核污染"日益成為人們關(guān)注的焦點(diǎn)。開展吸附界面研究有助于人們深入了解放射性核素在在環(huán)境中的遷移規(guī)律,從而對它們進(jìn)行有效地處理和管控。生物炭是一類新型的碳材料,具有來源廣泛、成本低廉、吸附容量大等優(yōu)點(diǎn),近年來在環(huán)境去污方面展示出巨大的潛力。然而,它在環(huán)境放射化學(xué)中的應(yīng)用研究仍相當(dāng)有限。本論文采用靜態(tài)實(shí)驗(yàn)法,研究了常見放射性核素(U-238、Ni-63和Cu-64)在生物炭材料(生物炭@蒙脫石和碳納米纖維)上吸附行為,通過表面配位模型研究了表面反應(yīng)的機(jī)理,通過先進(jìn)光譜技術(shù)研究了表面物種的結(jié)構(gòu)。本論文的主要結(jié)論如下:1.U(Ⅵ)在生物炭@蒙脫石上的吸附。用葡糖糖和蒙脫石為原料制備了生物炭@蒙脫石,考察了接觸時(shí)間、離子強(qiáng)度、pH、初始濃度和溫度對U(Ⅵ)吸附的影響。研究發(fā)現(xiàn),吸附反應(yīng)為吸熱反應(yīng),其動力學(xué)過程可用假二級動力學(xué)方程描述。pH對吸附有顯著影響,當(dāng)pH<6時(shí),吸附隨pH升高而增大;當(dāng)pH>6時(shí),吸附隨pH升高而降低。吸附等溫線符合Langmuir方程,室溫下的飽和吸附容量為66.22 mg·g-1。U(Ⅵ)在生物炭@蒙脫石表面形成的是內(nèi)層配合物,離子強(qiáng)...

【文章頁數(shù)】：148 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
        1.1.1 放射性廢物來源與危害
            1.1.1.1 核燃料循環(huán)
            1.1.1.2 放射性廢物的來源
            1.1.1.3 放射性廢物的危害
        1.1.2 放射性廢物的處理與處置
        1.1.3 放射性核素的遷移
            1.1.3.1 放射性在環(huán)境中的遷移途徑
            1.1.3.2 環(huán)境中的鈾
        1.1.4 放射性廢物的現(xiàn)在和將來
    1.2 放射性廢水處理中吸附劑材料的研究現(xiàn)狀
        1.2.1 天然材料
            1.2.1.1 黏土礦物
            1.2.1.2 金屬氧化物/氫氧化物
            1.2.1.3 沸石
            1.2.1.4 云母
            1.2.1.5 其它礦物
        1.2.2 復(fù)合材料
            1.2.2.1 離子交換型復(fù)合材料
            1.2.2.2 化學(xué)接枝型復(fù)合材料
        1.2.3 新型納米材料
            1.2.3.1 碳納米管
            1.2.3.2 氧化石墨烯
            1.2.3.3 Fe0

            1.2.3.4 生物炭
    1.3 放射性核素在固液界面的吸附原理簡介
        1.3.1 吸附的基本理論
            1.3.1.1 物理吸附
            1.3.1.2 化學(xué)吸附
            1.3.1.3 離子交換
        1.3.2 影響放射性核素吸附的主要因素
            1.3.2.1 吸附劑的物理化學(xué)性質(zhì)
            1.3.2.2 pH
            1.3.2.3 離子強(qiáng)度
            1.3.2.4 溫度
            1.3.2.5 共存組分
        1.3.3 吸附熱力學(xué)
            1.3.3.1 吸附等溫線的一般模型
            1.3.3.2 凹型吸附等溫線模型
            1.3.3.3 吸附等溫線匯總
        1.3.4 吸附動力學(xué)
            1.3.4.1 假一級動力學(xué)方程
            1.3.4.2 假二級動力學(xué)方程
        1.3.5 亞穩(wěn)態(tài)平衡吸附理論
    1.4 放射性核素在固液界面吸附的模型研究現(xiàn)狀
        1.4.1 表面配位模型
            1.4.1.1 表面配位模型的一般特征
            1.4.1.2 恒電容模型
            1.4.1.3 廣義雙層模型
            1.4.1.4 三層模型
            1.4.1.5 One-pK模型
        1.4.2 離子交換模型
    1.5 放射性核素在固液界面吸附的研究技術(shù)
        1.5.1 X射線吸收光譜
        1.5.2 時(shí)間分辨激光熒光光譜
        1.5.3 其它光譜技術(shù)
        1.5.4 計(jì)算機(jī)模擬技術(shù)
    1.6 本論文選題以及主要內(nèi)容
        1.6.1 選題依據(jù)及意義
        1.6.2 主要研究內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第2章 U(Ⅳ)在生物炭@蒙脫石上的吸附
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 試劑和儀器
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)方案
            2.2.2.1 儲備物的配制
            2.2.2.2 吸附實(shí)驗(yàn)
            2.2.2.3 解吸實(shí)驗(yàn)
            2.2.2.4 循環(huán)穩(wěn)定性測試
            2.2.2.5 滴定實(shí)驗(yàn)
        2.2.3 表征方法
            2.2.3.1 SEM
            2.2.3.2 比表面積
            2.2.3.3 FT-IR
            2.2.3.4 XPS
            2.2.3.5 XRD
            2.2.3.6 熱重分析
    2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        2.3.1 生物炭@蒙脫石的表征
            2.3.1.1 生物炭@蒙脫石的形貌
            2.3.1.2 生物炭@蒙脫石的結(jié)構(gòu)
            2.3.1.3 紅外光譜分析
            2.3.1.4 熱重分析
            2.3.1.5 表面滴定分析
            2.3.1.6 比表面積和陽離子交換容量
        2.3.2 吸附動力學(xué)
        2.3.3 吸附邊界
            2.3.3.1 物種分布
            2.3.3.2 吸附邊界
        2.3.4 吸附等溫線
        2.3.5 溫度效應(yīng)
        2.3.6 穩(wěn)定性與解吸
        2.3.7 吸附機(jī)理探究
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 U(Ⅵ)在碳納米纖維上的吸附
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 試劑和儀器
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)方案
            3.2.2.1 儲備物的配制
            3.2.2.2 吸附實(shí)驗(yàn)
            3.2.2.3 解吸實(shí)驗(yàn)
            3.2.2.4 循環(huán)穩(wěn)定性測試
            3.2.2.5 滴定實(shí)驗(yàn)
            3.2.2.6 環(huán)境模擬實(shí)驗(yàn)
        3.2.3 表征方法
            3.2.3.1 SEM和TEM
            3.2.3.2 比表面積
            3.2.3.3 FT-IR
            3.2.3.4 XPS
            3.2.3.5 EXAFS
    3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        3.3.1 CNFs的表征
            3.3.1.1 Te納米線的形貌和結(jié)構(gòu)
            3.3.1.2 CNFs的形貌和結(jié)構(gòu)
            3.3.1.3 表面光譜分析
            3.3.1.4 N₂吸附
            3.3.1.5 表面滴定分析
        3.3.2 吸附邊界
            3.3.2.1 物種分布
            3.3.2.2 吸附邊界
        3.3.3 吸附等溫線
        3.3.4 吸附和解吸
            3.3.4.1 吸附-解吸等溫線
            3.3.4.2 其它解吸劑的影響
        3.3.5 表面配合物的表征
            3.3.5.1 XPS
            3.3.5.2 XAFS
        3.3.6 循環(huán)穩(wěn)定性
        3.3.7 應(yīng)用模擬
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 Cu(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)在碳納米纖維上的吸附
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 試劑和儀器
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)方案
            4.2.2.1 儲備物的配制
            4.2.2.2 吸附實(shí)驗(yàn)
            4.2.2.3 解吸實(shí)驗(yàn)
            4.2.2.4 滴定實(shí)驗(yàn)
        4.2.3 表征方法
            4.2.3.1 FT-IR
            4.2.3.2 XPS
            4.2.3.3 EXAFS
    4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        4.3.1 CNFs的表征
            4.3.1.1 形貌和結(jié)構(gòu)
            4.3.1.2 表面光譜分析
            4.3.1.3 表面滴定分析
        4.3.2 吸附邊界
            4.3.2.1 物種分布
            4.3.2.2 吸附邊界
            4.3.2.3 CCM模型對吸附邊界的定量描述
        4.3.3 吸附等溫線
        4.3.4 吸附和解吸
        4.3.5 表面配合物的表征
            4.3.5.1 FT-IR
            4.3.5.2 XPS
            4.3.5.3 EXAFS
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 全文總結(jié)與展望
    5.1 全文工作總結(jié)
    5.2 論文創(chuàng)新點(diǎn)
    5.3 有待深入研究的問題
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文



本文編號：3915026

boshi