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離子型膦配體的合成及其在氫甲酰化/氫甲;(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用研究

發(fā)布時(shí)間:2024-02-20 06:33
  氫甲;磻(yīng)是以烯烴與合成氣(CO/H2)為原料在催化劑作用下合成多一個(gè)碳原子的醛的過(guò)程,具有100%原子經(jīng)濟(jì)性,已成為目前最重要的均相反應(yīng)過(guò)程之一。膦配體修飾的銠配合物是氫甲;磻(yīng)的高效催化劑,其中膦配體的空間效應(yīng)和電子效應(yīng)對(duì)銠催化劑的活性、(化學(xué)/區(qū)域)選擇性和穩(wěn)定性有重要的影響。因此,具有獨(dú)特空間效應(yīng)和電子效應(yīng)的新型膦配體的設(shè)計(jì)與合成始終是氫甲;磻(yīng)研究領(lǐng)域的重要內(nèi)容。此外,氫甲釀化反應(yīng)的產(chǎn)物醛,因其化學(xué)性質(zhì)比較活潑,通常需要被進(jìn)一步加工轉(zhuǎn)化為醇、酮、縮醛、胺等穩(wěn)定的高附加值化學(xué)品。因此,將氫甲酸化與縮醛化、縮合、加氫等反應(yīng)結(jié)合形成串聯(lián)反應(yīng)過(guò)程,使烯烴"一鍋法"轉(zhuǎn)化為縮醛、酮、醇等化學(xué)品,是拓展氫甲;磻(yīng)研究、簡(jiǎn)化反應(yīng)操作、實(shí)現(xiàn)一鍋法綠色高效合成精細(xì)化學(xué)品的重要途徑。另一方面,膦配體修飾的銠催化劑的分離和回收利用長(zhǎng)期以來(lái)都是高沸點(diǎn)烯烴均相氫甲;蜌浼柞;(lián)反應(yīng)研究的瓶頸問(wèn)題。針對(duì)氫甲酰化和氫甲;(lián)反應(yīng)研究的重要性及存在的問(wèn)題,本論文從以下三方面開展相關(guān)研究工作:(1)雙齒膦配體對(duì)銠催化劑在1-辛烯氫甲;磻(yīng)中活性和區(qū)域選擇性的調(diào)控為了有效調(diào)控...

【文章頁(yè)數(shù)】:140 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 氫甲酰化反應(yīng)簡(jiǎn)介
    1.2 氫甲;磻(yīng)中的膦配體
    1.3 氫甲酰化串聯(lián)反應(yīng)
    1.4 過(guò)渡金屬-有機(jī)共催化
    1.5 立論依據(jù)與工作內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第二章 膦配體和Rh (Ⅰ)配合物的合成與表征
    2.1 試劑與儀器
    2.2 離子液體的合成
    2.3 膦配體的合成與表征
    2.4 銠(Ⅰ)配合物的合成與表征
    2.5 配體及配合物單晶結(jié)構(gòu)
第三章 雙齒膦配體在銠催化的均相及"有機(jī)-離子液體"兩相1-辛烯氫甲;磻(yīng)中的應(yīng)用研究
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)和分析測(cè)試方法
    3.3 膦配體的結(jié)構(gòu)分析
    3.4 雙齒膦配體在均相1-辛烯氫甲;磻(yīng)中的應(yīng)用研究
    3.5 離子型雙齒膦配體在兩相1-辛烯氫甲;磻(yīng)中的應(yīng)用研究
    3.6 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 "叔膦-季鏻Lewis酸"雙功能配體參與的過(guò)渡金屬-有機(jī)共催化體系在"氫甲;-縮醛化"串聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)和分析測(cè)試方法
    4.3 "叔膦-季鏻Lewis酸"雙功能配體的結(jié)構(gòu)分析
    4.4 "叔膦-季鏻Lewis酸"雙功能配體在均相"氫甲酰化-縮醛化"串聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用
    4.5 "叔膦-季鏻Lewis酸"雙功能配體在兩相"氫甲;-縮醛化"串聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用
    4.6 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 "叔膦-季鏻Lewis酸"雙功能配體和苯胺參與的三功能共催化體系在“氫甲;-羥醛縮合-加氫”串聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用
    5.1 前言
    5.2 實(shí)驗(yàn)和分析測(cè)試方法
    5.3 "叔膦-季鏻Lewis酸"雙功能配體的結(jié)構(gòu)分析
    5.4 "叔膦-季鏻Lewis酸"雙功能配體和苯胺在"氫甲;-羥醛縮合-加氫"串聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用
    5.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第六章 總結(jié)
    6.1 結(jié)論
    6.2 論文創(chuàng)新點(diǎn)
    6.3 展望
附錄
科研成果
致謝



本文編號(hào):3903992

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