催化反應(yīng)是一個表/界面過程,但在工業(yè)放大時往往受到熱質(zhì)傳遞的限制,導(dǎo)致催化性能下降。結(jié)構(gòu)催化劑能夠顯著提高催化劑床層內(nèi)部的傳質(zhì)/傳熱性能并且可以優(yōu)化催化劑床層的流體力學(xué)行為,因此成為當(dāng)前催化與化工交叉領(lǐng)域的研究熱點。結(jié)構(gòu)催化劑的開發(fā)利用依賴于涂層技術(shù)的發(fā)展,目前應(yīng)用涂層技術(shù)制備的蜂窩陶瓷結(jié)構(gòu)催化劑在汽車尾氣凈化方面已經(jīng)實現(xiàn)了大規(guī)模的工業(yè)化應(yīng)用。與陶瓷類載體相比,具有3D網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的金屬纖維/泡沫基體,在強(qiáng)化傳熱、消除徑向擴(kuò)散限制、強(qiáng)化渦流混合傳質(zhì)、規(guī)�；苽涞确矫嬲宫F(xiàn)出更加明顯的優(yōu)勢。然而金屬的熱膨脹系數(shù)較大,常規(guī)涂層技術(shù)很難形成強(qiáng)附著力的涂層,涂層很容易發(fā)生裂紋甚至脫落。因此亟待開發(fā)金屬纖維/泡沫結(jié)構(gòu)材料的催化功能化新技術(shù)(非涂層技術(shù))。我國具有"富煤、貧油、少氣"的能源結(jié)構(gòu),煤制乙二醇(EG)、煤制乙醇、煤制低碳烯烴是我國政府大力扶持的戰(zhàn)略性工程項目。其中涉及到的關(guān)鍵反應(yīng),如草酸二甲酯(DMO)加氫制EG/乙醇和費(fèi)托合成低碳烯烴(FTO),均是傳質(zhì)受限的強(qiáng)放熱反應(yīng)。本論文基于具有強(qiáng)化熱質(zhì)傳遞和優(yōu)化催化床層流體流動性能的3D網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)金屬纖維氈和泡沫基體材料,依據(jù)"自上而下(Top-Do...

【文章頁數(shù)】：170 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 化工過程強(qiáng)化技術(shù)
    1.3 結(jié)構(gòu)催化劑
        1.3.1 結(jié)構(gòu)催化劑的組成
            1.3.1.1 整體式載體
            1.3.1.2 涂層
            1.3.1.3 活性組分
        1.3.2 結(jié)構(gòu)催化劑的應(yīng)用
        1.3.3 結(jié)構(gòu)催化劑的制備
    1.4 論文選題思想和研究內(nèi)容
第二章 銅纖維結(jié)構(gòu)化La₂O₃-PdAu(alloy)-Cu催化劑及其催化草酸二甲酯選擇性加氫制乙二醇性能研究
    2.1 前言
        2.1.1 合成氣制乙二醇生產(chǎn)工藝
        2.1.2 草酸二甲酯加氫制乙二醇催化劑研究現(xiàn)狀
        2.1.3 本章研究目的和思路
    2.2 實驗部分
        2.2.1 催化劑的制備
        2.2.2 催化劑的表征
        2.2.3 催化劑的評價
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 稀土氧化物改性對反應(yīng)性能的影響
        2.3.2 La₂O₃負(fù)載量對催化性能的影響
        2.3.3 纖維結(jié)構(gòu)2La₂O₃-0.1Pd-0.5Au-CuO_x/Cu-fiber催化劑穩(wěn)定性測試
        2.3.4 La₂O₃助催化作用機(jī)理研究
    2.4 小結(jié)
第三章 金屬泡沫結(jié)構(gòu)化Fe基催化劑及其催化草酸二甲酯選擇性加氫制乙醇性能研究
    3.1 前言
        3.1.1 合成氣制乙醇研究現(xiàn)狀
            3.1.1.1 直接法
            3.1.1.2 間接法
        3.1.2 草酸二甲酯制乙醇研究現(xiàn)狀
        3.1.3 本章研究目的和思路
    3.2 實驗部分
        3.2.1 催化劑的制備
        3.2.2 催化劑的表征
        3.2.3 催化劑的評價
    3.3 泡沫結(jié)構(gòu)Fe-Co-CuO_x/Cupronickel-foam催化劑催化草酸二甲酯加氫制乙醇
        3.3.1 泡沫結(jié)構(gòu)Fe-CuO_x/Cupronickel-foam催化劑的制備及其織構(gòu)和結(jié)構(gòu)特征
        3.3.2 反應(yīng)溫度對2Fe-CuO_x/Cupronickel-foam催化劑DMO加氫性能的影響
        3.3.3 2Fe-CuO_x/Cupronickel-foam催化劑DMO加氫制乙醇反應(yīng)路徑的探究
        3.3.4 反應(yīng)條件對2Fe-CuO_x/Cupronickel-foam催化劑DMO加氫制乙醇性能的影響
        3.3.5 Co改性2Fe-CuO_x/Cupronickel-foam催化DMO加氫制乙醇性能及其穩(wěn)定性
        3.3.6 泡沫結(jié)構(gòu)2Fe-2Co-CuO_x/Cupronickel-foam催化劑FeCo助催化本質(zhì)研究
            3.3.6.1 Fe助催化本質(zhì)研究
            3.3.6.2 Co助催化本質(zhì)研究
        3.3.7 小結(jié)
    3.4 泡沫結(jié)構(gòu)FeNi-LDHs/Ni-foam催化劑催化草酸二甲酯加氫制乙醇
        3.4.1 泡沫結(jié)構(gòu)FeNi-LDHs/Ni-foam催化劑的制備及其織構(gòu)和結(jié)構(gòu)特征
        3.4.2 反應(yīng)溫度對FeNi-LDHs/Ni-foam催化劑DMO加氫性能的影響
        3.4.3 FeNi-LDHs/Ni-foam催化劑DMO加氫制乙醇反應(yīng)路徑的探究
        3.4.4 反應(yīng)條件對FeNi-LDHs/Ni-foam催化劑DMO加氫制乙醇性能的影響
        3.4.5 泡沫結(jié)構(gòu)FeNi-LDHs/Ni-foam催化劑DMO加氫制乙醇穩(wěn)定性考察
        3.4.6 泡沫結(jié)構(gòu)FeNi-LDHs/Ni-foam催化劑Ni-FeO_x協(xié)同作用本質(zhì)研究
        3.4.7 小結(jié)
第四章 鋁纖維結(jié)構(gòu)化Fe-Mn-K催化劑及其催化費(fèi)托合成低碳烯烴性能研究
    4.1 前言
        4.1.1 合成氣直接制低碳烯烴研究現(xiàn)狀
            4.1.1.1 費(fèi)托合成低碳烯烴
            4.1.1.2 氧化物-分子篩雙功能催化劑
        4.1.2 本章研究目的和思路
    4.2 實驗部分
        4.2.1 催化劑的制備
        4.2.2 催化劑的表征
        4.2.3 催化劑的評價
    4.3 纖維結(jié)構(gòu)Al-fiber@ns-Al2O₃核殼材料的制備及其織構(gòu)和結(jié)構(gòu)特征
    4.4 初濕浸漬法制備纖維結(jié)構(gòu)Al-fiber@ns-A_l2O₃@Fe-Mn-K催化劑及其FTO性能
        4.4.1 K、Mg、Zr改性Al-fiber@ns-Al₂O₃@Fe-Mn催化劑的織構(gòu)和結(jié)構(gòu)特征
        4.4.2 K、Mg、Zr改性Al-fiber@ns-Al₂O₃@Fe-Mn催化劑的FTO性能
        4.4.3 K、Mg、Zr改性Al-fiber@ns-Al₂O₃@Fe-Mn催化劑的FTO性能差異本質(zhì)研究
        4.4.4 反應(yīng)條件對纖維結(jié)構(gòu)Al-fiber@ns-Al₂O₃@Fe-Mn-K催化劑FTO性能的影響
        4.4.5 纖維結(jié)構(gòu)Al-fiber@ns-Al₂O₃@Fe-Mn-K催化劑穩(wěn)定性
        4.4.6 纖維結(jié)構(gòu)Al-fiber@ns-Al₂O₃@Fe-Mn-K催化劑強(qiáng)化熱質(zhì)傳遞初探
        4.4.7 小結(jié)
    4.5 表面浸漬燃燒法制備纖維結(jié)構(gòu)Al-fiber@ns-Al₂O₃@Fe-Mn-K催化劑及其FTO性能
        4.5.1 表面浸漬燃燒法制備纖維結(jié)構(gòu)Al-fiber@ns-Al₂O₃@Fe-Mn-K催化劑的織構(gòu)和結(jié)構(gòu)特征
        4.5.2 不同氣氛燃燒制備催化劑的Raman和TEM表征
        4.5.3 不同氣氛燃燒制備催化劑的FTO性能
        4.5.4 不同氣氛燃燒制備催化劑的FTO性能差異本質(zhì)分析
        4.5.5 反應(yīng)后催化劑碳沉積分析
        4.5.6 纖維結(jié)構(gòu)Al-fiber@ns-Al₂O₃@Fe-Mn-K (air)催化劑穩(wěn)定性測試
        4.5.7 小結(jié)
總結(jié)
參考文獻(xiàn)
科研成果
致謝



本文編號：3868686