碳納米材料因其表現(xiàn)出優(yōu)異的電學、熱學、力學和化學等性能,受到廣泛關(guān)注。本文采用磁分散電弧熱等離子體裂解氣相烴類小分子(CH4、C2H2、C2H4)制備碳納米材料,產(chǎn)物主要包括球形/近球形的碳納米球形(carbonaceous nanospheres,CNSs)和片狀的石墨烯納米片(graphenenanoflakes,GNFs),其中CNSs包括無定形碳和類洋蔥碳兩種基本碳形式。采用實驗和多種表征方法(透射電子顯微鏡、X射線衍射、拉曼光譜、熱重分析、X射線光電子能譜),結(jié)合詳細化學動力學計算和計算流體力學數(shù)值模擬,研究碳納米材料的合成以及形成機理。分析反應(yīng)條件、形成機理、碳材料形態(tài)之間的關(guān)系,揭示了合成碳納米材料的控制因素。1)以鍵能和氫碳比例相差較大的CH4和C2H2為原料氣,反應(yīng)溫度1800 K～2500 K,對熱解產(chǎn)物分析結(jié)果表明:高反應(yīng)溫度可以促進CH4熱解產(chǎn)物無定形碳顆粒向納米薄片(GNFs)的轉(zhuǎn)化,但C2H2則由無定形碳顆向類洋蔥球形碳顆粒轉(zhuǎn)變。結(jié)合氣相化學反應(yīng)動力學與顆粒動力學計算,分析原料氣種類、反應(yīng)溫度對成核、表面生長以及碰撞的影響,建立反應(yīng)溫度、氣體種類,炭黑形成機...

【文章頁數(shù)】：116 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 碳納米材料
        1.2.1 零維碳納米材料
        1.2.2 一維碳納米材料
        1.2.3 二維碳納米材料
    1.3 等離子體制備碳納米材料
        1.3.1 等離子體制備炭黑
        1.3.2 等離子體制備石墨烯
    1.4 碳納米材料形成機理
        1.4.1 等離子體反應(yīng)
        1.4.2 碳煙形成機理
        1.4.3 石墨烯形成機理
    1.5 本文的主要研究工作
第2章 實驗和理論方法
    2.1 磁分散電弧等離子體發(fā)生器
    2.2 表征方法
        2.2.1 透射電子顯微鏡
        2.2.2 X射線衍射
        2.2.3 拉曼光譜
        2.2.4 熱重分析儀
        2.2.5 X射線光電子能譜
    2.3 數(shù)值模擬方法
        2.3.1 化學反應(yīng)動力學模擬
        2.3.2 計算流體力學模擬
    2.4 本章小結(jié)
第3章 炭黑顆粒形態(tài)控制因素研究
    3.1 實驗裝置和工況
    3.2 化學動力學模擬
    3.3 結(jié)果和討論
        3.3.1 TEM和HRTEM圖像分析結(jié)果
        3.3.2 TGA分析結(jié)果
        3.3.3 XRD分析結(jié)果
        3.3.4 動力學模擬結(jié)果
        3.3.5 討論
    3.4 本章小結(jié)
第4章 碳納米材料形貌轉(zhuǎn)變機制
    4.1 實驗裝置和工況
    4.2 化學動力學模擬
    4.3 結(jié)果和討論
        4.3.1 加氫的影響
        4.3.2 注氣位置的影響
        4.3.3 乙炔濃度和反應(yīng)溫度的影響
        4.3.4 石墨烯形成路徑
    4.4 本章小結(jié)
第5章 氣體摻混對碳納米材料形成的影響
    5.1 引言
    5.2 實驗裝置和工況
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 TEM圖像分析結(jié)果
        5.3.2 拉曼光譜擬合分析結(jié)果
        5.3.3 XPS分析結(jié)果
        5.3.4 討論
    5.4 本章小結(jié)
第6章 總結(jié)與展望
    6.1 本文工作總結(jié)
    6.2 研究展望
參考文獻
致謝
在讀期間發(fā)表的學術(shù)論文與取得的其他研究成果



本文編號：3837573