二十一世紀(jì)以來人類面臨了嚴(yán)重的能源和環(huán)境危機(jī)。我們迫切需要開發(fā)一種新型能源來解決日益增長(zhǎng)的能源需求問題。其中,氫能是一種新型的清潔無污染能源。作為傳統(tǒng)化石燃料的替代品,氫能具有著很大的發(fā)展?jié)摿�。一直以�?科學(xué)家們都在尋求一種簡(jiǎn)單廉價(jià)的策略來制備氫氣。近年來,隨著對(duì)太陽(yáng)能的深入研究和利用,研究者們開始通過太陽(yáng)光催化水裂解反應(yīng)來產(chǎn)生氫氣和氧氣。這成為了一個(gè)制備氫能的重要研究方向,研究前景廣闊。實(shí)現(xiàn)光催化水裂解的一個(gè)關(guān)鍵點(diǎn)在于尋求一種合適的光催化劑。作為一種廉價(jià)、高穩(wěn)定性、無毒性的二維(2D)半導(dǎo)體光催化劑,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其非金屬性和對(duì)可見光的響應(yīng)能力,得到了研究者們的廣泛關(guān)注。為了更加高效地利用g-C3N4,我們首先需要對(duì)它的光催化機(jī)理有一個(gè)明確的認(rèn)識(shí)。由于半導(dǎo)體光解水過程中涉及到了激發(fā)態(tài)的情況。所以我們?cè)谘芯縢-C3N4的光解水機(jī)理時(shí),綜合分析了體系在基態(tài)和激發(fā)態(tài)下的吸附構(gòu)型,能級(jí)排列和反應(yīng)能壘等方面的問題。我們主要采用多體格林函數(shù)理論(MBGFT)對(duì)這些基態(tài)和激發(fā)態(tài)下的問題進(jìn)行研究。MBGFT框架中包含了 GW和Bethe-Salpeter方程(BSE)這兩種方法。GW...

【文章頁(yè)數(shù)】：159 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 光催化劑g-C₃N4

    1.3 g-C₃N₄光解水反應(yīng)
        1.3.1 g-C₃N₄光解水機(jī)理的研究現(xiàn)狀
        1.3.2 界面反應(yīng)
        1.3.3 激發(fā)態(tài)勢(shì)能面交叉
    1.4 g-C₃N₄改良策略
        1.4.1 常見的改良策略
        1.4.2 共價(jià)有機(jī)骨架
        1.4.3 激子束縛能
    1.5 本論文的主要研究?jī)?nèi)容及意義
    參考文獻(xiàn)
第二章 多體格林函數(shù)理論(MBGFT)
    2.1 MBGFT的發(fā)展歷史及應(yīng)用
    2.2 GW方法
        2.2.1 單粒子格林函數(shù)
        2.2.2 自能∑
            2.2.2.1 Dyson方程和準(zhǔn)粒子方程
            2.2.2.2 Hedin方程
        2.2.3 GW近似
    2.3 Bethe-Salpeter方程(BSE)
    2.4 MBGFT的總體計(jì)算框架
    參考文獻(xiàn)
第三章 g-C₃N₄/Water界面處光生空穴的行為
    3.1 研究背景
    3.2 研究模型及方法
        3.2.1 界面模型構(gòu)建
        3.2.2 計(jì)算細(xì)節(jié)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 g-C₃N₄/Water界面的電子結(jié)構(gòu)
        3.3.2 界面效應(yīng)對(duì)能級(jí)排列的影響
        3.3.3 g-C₃N₄/Water界面處的激子
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 g-C₃N₄光解水反應(yīng)中的動(dòng)力學(xué)
    4.1 研究背景
    4.2 研究模型及方法
        4.2.1 模型構(gòu)建
        4.2.2 計(jì)算細(xì)節(jié)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 g-C₃N₄上的HER機(jī)理
            4.3.1.1 激發(fā)態(tài)PT反應(yīng)
            4.3.1.2 水環(huán)境效應(yīng)對(duì)激發(fā)態(tài)PT反應(yīng)的影響
            4.3.1.3 N-OH的形成及H₂的產(chǎn)生
        4.3.2 反應(yīng)中的兩個(gè)非絕熱過程
        4.3.3 g-C₃N₄上的OER機(jī)理
            4.3.3.1 N-OH脫H
            4.3.3.2 游離OOH的形成及O₂的產(chǎn)生
        4.3.4 g-C₃N₄上總的水裂解反應(yīng)路徑
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 g-C₃N₄基COF的理論設(shè)計(jì)
    5.1 研究背景
    5.2 研究模型及方法
        5.2.1 模型構(gòu)建
        5.2.2 計(jì)算細(xì)節(jié)
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 CN-polyyne-n的構(gòu)型及其穩(wěn)定性
        5.3.2 CN-polyyne-n的電學(xué)和光學(xué)性質(zhì)
            5.3.2.1 CN-polyyne-n的電子結(jié)構(gòu)
            5.3.2.2 CN-polyyne-n的光學(xué)性質(zhì)
        5.3.3 CN-polyyne-n的官能團(tuán)化
        5.3.4 體相CN-polyyne-n的性質(zhì)
        5.3.5 CN-polyyne-n的一個(gè)可能合成路徑
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第六章 C_ring-C₃N₄平面型異質(zhì)結(jié)構(gòu)的理論研究
    6.1 研究背景
    6.2 研究模型及方法
        6.2.1 模型構(gòu)建
        6.2.2 計(jì)算細(xì)節(jié)
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 不同g-C₃N₄和C_ring比例下C_ring-C₃N₄體系的電子結(jié)構(gòu)
        6.3.2 1C_ring-4C₃N₄的激發(fā)態(tài)性質(zhì)
        6.3.3 對(duì)1C_ring-2C₃N₄進(jìn)行邊緣修飾
    6.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
結(jié)論與展望
致謝
攻讀博士期間發(fā)表的論文
附錄縮寫
附件
學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表



本文編號(hào)：3796816

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