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基于電子結構調控設計與制備納米材料及其在無機小分子電催化領域的應用

發(fā)布時間:2023-03-12 16:31
  當下,人們對能源的擔憂主要集中于兩個方面,一是化石能源的日益枯竭;二是化石能源帶來的環(huán)境污染;茉吹目萁叽偈谷藗儗ふ铱稍偕茉磥砭S持可持續(xù)發(fā)展,化石能源的污染讓人們開始尋求不含碳的能源形式。氫氣和氨氣這兩種富氫小分子可以同時解決化石能源帶來的兩個困擾。首先這兩種氣體釋放能量后的最終形式是無污染的水和氮氣,其次水和氮氣又可以分別作為原料來合成氫氣和氨氣,這樣就可以通過地球上儲量豐富的無機小分子(H2O,O2,N2)來實現(xiàn)清潔能源的循環(huán)可再生。隨著電能的廣泛使用,電催化技術用于實現(xiàn)無機小分子之間的轉換越來越受到人們的關注。電化學水分解制備氫氣技術中會涉及到的析氫反應(HER)和析氧反應(OER),實現(xiàn)氫能高效利用的氫氧燃料電池技術會涉及到氧氣還原反應(ORR),電催化固氮合成氨技術涉及到氮氣還原反應(NRR)。尋求高效的電化學催化劑來降低這些轉化反應中的動力學能壘是實現(xiàn)電催化轉化技術的關鍵所在。催化反應的實質是催化劑與反應分子之間的電子轉移,所以電催化劑的電子結構決定了它的本征活性,調控催化劑活性位點的電子結構是提升催化劑活性的有效途徑。而電催化反應還要求催化劑具有良好的導電性才能有效...

【文章頁數】:140 頁

【學位級別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 電催化反應和電催化劑
        1.2.1 電催化析氫反應(HER)
        1.2.2 電催化析氧反應(OER)
        1.2.3 電催化氧還原反應(ORR)
        1.2.4 電催化氮還原反應(NRR)
    1.3 理論計算在電催化領域的應用
        1.3.1 理論計算在HER中的應用
        1.3.2 理論計算在OER和ORR中的應用
        1.3.3 理論計算在NRR中的應用
    1.4 金屬有機框架化合物(MOFs)制備納米電催化劑材料
        1.4.1 金屬有機框架化合物(MOFs)制備金屬/碳復合材料
        1.4.2 金屬有機框架化合物(MOFs)制備金屬化合物/碳復合材料
        1.4.3 金屬有機框架化合物(MOFs)制備多孔碳材料
    1.5 本論文的選題背景及研究內容
        1.5.1 選題背景
        1.5.2 研究內容
    參考文獻
第二章 基于晶格摻雜調控氧化釕電子結構及其在堿性電催化全水分解中的應用
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 反應材料與試劑
        2.2.2 材料制備方法
        2.2.3 實驗表征方法
        2.2.4 理論計算細節(jié)
        2.2.5 電化學測試細節(jié)
    2.3 結果與討論
        2.3.1 Ru/Cu-doped RuO2/C復合材料結構表征
        2.3.2 Ru/Cu-doped RuO2/C復合材料HER性能測試
        2.3.3 Ru/Cu-doped RuO2/C復合材料OER性能測試
        2.3.4 Ru/Cu-doped RuO2/C復合材料OER活性機理討論
        2.3.5 Ru/Cu-doped RuO2/C復合材料全水分解性能
    2.5 結論
    參考文獻
第三章 鉑鐵合金調控鉑電子結構用于酸性氧還原反應
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 反應材料與試劑
        3.2.2 材料制備方法
        3.2.3 實驗表征方法
        3.2.4 電化學測試細節(jié)
    3.3 結果與討論
        3.3.1 np-PtFe/NPCS催化劑的合成及其結構表征
        3.3.2 np-PtFe/NPCS復合材料的酸洗ORR性能測試
        3.3.3 np-PtFe/NPCS復合材料PEMFC性能測試
    3.4 結論
    參考文獻
第四章 電催化氮還原產率真實性的探究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗試劑
        4.2.2 實驗過程
    4.3 結果與討論
    4.4 總結
    參考文獻
第五章 原子級分散的鎂sp雜化用于電催化氮還原合成氨反應的探究
    5.1 引言
    5.2 實驗試劑
        5.2.1 反應材料與試劑
        5.2.2 材料制備方法
        5.2.3 實驗表征方法
        5.2.4 理論計算細節(jié)
        5.2.5 電化學測試細節(jié)
        5.2.6 氨產率測定細節(jié)
    5.3 理論計算結果與討論
    5.4 實驗結果與討論
    5.5 總結
    參考文獻
第六章 總結與展望
附錄
致謝
在讀期間發(fā)表的學術論文與取得的研究成果



本文編號:3761560

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