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基于電子結(jié)構(gòu)調(diào)控設(shè)計與制備納米材料及其在無機小分子電催化領(lǐng)域的應(yīng)用

發(fā)布時間:2023-03-12 16:31
  當(dāng)下,人們對能源的擔(dān)憂主要集中于兩個方面,一是化石能源的日益枯竭;二是化石能源帶來的環(huán)境污染;茉吹目萁叽偈谷藗儗ふ铱稍偕茉磥砭S持可持續(xù)發(fā)展,化石能源的污染讓人們開始尋求不含碳的能源形式。氫氣和氨氣這兩種富氫小分子可以同時解決化石能源帶來的兩個困擾。首先這兩種氣體釋放能量后的最終形式是無污染的水和氮氣,其次水和氮氣又可以分別作為原料來合成氫氣和氨氣,這樣就可以通過地球上儲量豐富的無機小分子(H2O,O2,N2)來實現(xiàn)清潔能源的循環(huán)可再生。隨著電能的廣泛使用,電催化技術(shù)用于實現(xiàn)無機小分子之間的轉(zhuǎn)換越來越受到人們的關(guān)注。電化學(xué)水分解制備氫氣技術(shù)中會涉及到的析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER),實現(xiàn)氫能高效利用的氫氧燃料電池技術(shù)會涉及到氧氣還原反應(yīng)(ORR),電催化固氮合成氨技術(shù)涉及到氮氣還原反應(yīng)(NRR)。尋求高效的電化學(xué)催化劑來降低這些轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的動力學(xué)能壘是實現(xiàn)電催化轉(zhuǎn)化技術(shù)的關(guān)鍵所在。催化反應(yīng)的實質(zhì)是催化劑與反應(yīng)分子之間的電子轉(zhuǎn)移,所以電催化劑的電子結(jié)構(gòu)決定了它的本征活性,調(diào)控催化劑活性位點的電子結(jié)構(gòu)是提升催化劑活性的有效途徑。而電催化反應(yīng)還要求催化劑具有良好的導(dǎo)電性才能有效...

【文章頁數(shù)】:140 頁

【學(xué)位級別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 電催化反應(yīng)和電催化劑
        1.2.1 電催化析氫反應(yīng)(HER)
        1.2.2 電催化析氧反應(yīng)(OER)
        1.2.3 電催化氧還原反應(yīng)(ORR)
        1.2.4 電催化氮還原反應(yīng)(NRR)
    1.3 理論計算在電催化領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.3.1 理論計算在HER中的應(yīng)用
        1.3.2 理論計算在OER和ORR中的應(yīng)用
        1.3.3 理論計算在NRR中的應(yīng)用
    1.4 金屬有機框架化合物(MOFs)制備納米電催化劑材料
        1.4.1 金屬有機框架化合物(MOFs)制備金屬/碳復(fù)合材料
        1.4.2 金屬有機框架化合物(MOFs)制備金屬化合物/碳復(fù)合材料
        1.4.3 金屬有機框架化合物(MOFs)制備多孔碳材料
    1.5 本論文的選題背景及研究內(nèi)容
        1.5.1 選題背景
        1.5.2 研究內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第二章 基于晶格摻雜調(diào)控氧化釕電子結(jié)構(gòu)及其在堿性電催化全水分解中的應(yīng)用
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 反應(yīng)材料與試劑
        2.2.2 材料制備方法
        2.2.3 實驗表征方法
        2.2.4 理論計算細(xì)節(jié)
        2.2.5 電化學(xué)測試細(xì)節(jié)
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 Ru/Cu-doped RuO2/C復(fù)合材料結(jié)構(gòu)表征
        2.3.2 Ru/Cu-doped RuO2/C復(fù)合材料HER性能測試
        2.3.3 Ru/Cu-doped RuO2/C復(fù)合材料OER性能測試
        2.3.4 Ru/Cu-doped RuO2/C復(fù)合材料OER活性機理討論
        2.3.5 Ru/Cu-doped RuO2/C復(fù)合材料全水分解性能
    2.5 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第三章 鉑鐵合金調(diào)控鉑電子結(jié)構(gòu)用于酸性氧還原反應(yīng)
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 反應(yīng)材料與試劑
        3.2.2 材料制備方法
        3.2.3 實驗表征方法
        3.2.4 電化學(xué)測試細(xì)節(jié)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 np-PtFe/NPCS催化劑的合成及其結(jié)構(gòu)表征
        3.3.2 np-PtFe/NPCS復(fù)合材料的酸洗ORR性能測試
        3.3.3 np-PtFe/NPCS復(fù)合材料PEMFC性能測試
    3.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第四章 電催化氮還原產(chǎn)率真實性的探究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗試劑
        4.2.2 實驗過程
    4.3 結(jié)果與討論
    4.4 總結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 原子級分散的鎂sp雜化用于電催化氮還原合成氨反應(yīng)的探究
    5.1 引言
    5.2 實驗試劑
        5.2.1 反應(yīng)材料與試劑
        5.2.2 材料制備方法
        5.2.3 實驗表征方法
        5.2.4 理論計算細(xì)節(jié)
        5.2.5 電化學(xué)測試細(xì)節(jié)
        5.2.6 氨產(chǎn)率測定細(xì)節(jié)
    5.3 理論計算結(jié)果與討論
    5.4 實驗結(jié)果與討論
    5.5 總結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第六章 總結(jié)與展望
附錄
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的研究成果



本文編號:3761560

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