發(fā)布時間：2023-03-05 11:26

　　貴金屬催化劑由于其獨特的電子特性和幾何結構在許多重要化學反應中展現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和選擇性。由于貴金屬價格比較昂貴,因此為便于催化劑的回收和循環(huán)利用往往將貴金屬負載到多孔載體上制備負載型催化劑材料。負載型催化劑中只有表面暴露的金屬原子才能直接參與催化反應過程,通過降低金屬顆粒的尺寸能夠有效的提高金屬原子利用率,從而提高單位質(zhì)量的催化活性。近幾十年隨著納米技術突飛猛進的發(fā)展,納米材料的可控合成技術不斷提高,金屬催化劑尺寸已降低至納米甚至原子級尺度,實現(xiàn)了貴金屬的最大化利用。隨著納米顆粒尺寸不斷減小,金屬的電子結構和幾何結構都會發(fā)生顯著的變化,使其在催化過程中展現(xiàn)出特異的催化性能。然而,隨著金屬顆粒尺寸的降低,金屬表面自由能會急劇增加,極易導致金屬團聚。本文旨在借助多孔碳載體表面的雜原子、缺陷等為金屬提供大量的錨定點,利用金屬和載體之間的強相互作用(SMSIs)發(fā)展碳載貴金屬催化劑的普適性制備方法。并將合成的催化劑應用于電催化甲酸氧化和多相催化加氫等反應。取得的主要成果如下:1.基于硫摻雜碳載體和貴金屬之間的強相互作用,發(fā)展了高載量原子級分散的貴金屬催化劑普適性制備方法學�；诒菊n題組前期...

【文章頁數(shù)】：123 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 原子級分散催化劑
        1.2.1 原子級分散催化劑制備方法
        1.2.2 原子級分散催化劑表征方法
        1.2.3 原子級分散催化劑應用
    1.3 合金催化劑
        1.3.1 合金催化劑制備方法
        1.3.2 合金催化劑催化應用
    1.4 金屬-載體強相互作用
        1.4.1 提高原子級分散催化劑金屬載量
        1.4.2 調(diào)節(jié)反應活性
        1.4.3 調(diào)節(jié)氣體吸附能力
        1.4.4 調(diào)節(jié)催化選擇性
        1.4.5 調(diào)節(jié)顆粒形貌
        1.4.6 提高催化劑穩(wěn)定性
    1.5 本論文的研究目的與研究內(nèi)容
    參考文獻
第2章 高載量原子級分散貴金屬催化劑
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗試劑
        2.2.2 樣品制備
        2.2.3 樣品表征
        2.2.4 甲酸氧化反應(FAOR)測試
        2.2.5 喹啉加氫反應測試
    2.3 結果與討論
        2.3.1 樣品表征
        2.3.2 FAOR性能測試
        2.3.3 喹啉加氫反應
    2.4 本章小結
    參考文獻
第3章 氮固定策略制備Pd基超小合金
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗試劑
        3.2.2 樣品制備
        3.2.3 樣品表征
        3.2.4 苯乙炔選擇性加氫
    3.3 結果與討論
        3.3.1 N-C載體的制備
        3.3.2 超小Pd基合金團簇合成
        3.3.3 苯乙炔選擇性加氫
    3.4 本章小結
    參考文獻
第4章 缺陷石墨烯殼層限域合成小尺寸Pd₃Pb金屬間化合物
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗試劑
        4.2.2 樣品制備
        4.2.3 樣品表征
        4.2.4 炔烴半加氫反應測試
    4.3 結果與討論
        4.3.1 催化劑表征
        4.3.2 催化性能測試
    4.4 本章小結
    參考文獻
第5章 總結與展望
    5.1 全文總結
    5.2 論文的創(chuàng)新與不足
        5.2.1 論文創(chuàng)新
        5.2.2 論文不足
    5.3 論文展望
致謝
在讀期間發(fā)表的學術論文與取得的其他研究成果



本文編號：3756106