隨著煤炭、石油、天然氣等傳統(tǒng)不可再生資源的日趨緊張,能源危機、環(huán)境污染問題變得日益嚴(yán)峻。因此可再生清潔能源的開發(fā)、利用變得迫在眉睫。木質(zhì)纖維素生物質(zhì)作為最豐富的有機碳源,具有儲量豐富、易于獲取、環(huán)境友好、可再生等優(yōu)勢,被公認(rèn)為傳統(tǒng)化石燃料的最佳代替品。但是,由于其含氧量過高、燃燒熱值過低使其無法直接代替?zhèn)鹘y(tǒng)化石燃料。然而,通過建立有效的催化體系可以獲得高效的生物燃料和高附加值的精細化學(xué)品,從而有效解決日益增長的能源需求。目前加氫脫氧（HDO）是解決這個問題最行之有效的途徑,其關(guān)鍵是有針對性的構(gòu)筑高活性、特異選擇性以及良好穩(wěn)定性的HDO催化劑。本論文以木質(zhì)纖維素中的典型模型化合物香蘭素為主要研究對象,針對在工業(yè)化實際應(yīng)用中存在的催化條件苛刻,催化劑活性組分易流失、制備過程繁瑣、在極性溶劑（尤其是水）中穩(wěn)定性差、原子利用效率低等技術(shù)壁壘進行了深入研究。旨在通過綠色、簡單的制備策略構(gòu)筑高活性的非貴金屬（Cu,Ni）催化劑,在相對溫和的條件下實現(xiàn)不飽和醛酮化合物的選擇性氫化,并通過先進的表征技術(shù)與理論計算揭示反應(yīng)路徑、催化機制以及催化劑與催化反應(yīng)之間存在的構(gòu)-效關(guān)系。主要研究內(nèi)容和開展工作如下... 

【文章頁數(shù)】：113 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 生物質(zhì)的研究背景
    1.2 生物質(zhì)的概述及利用
        1.2.1 生物質(zhì)的概述
        1.2.2 生物質(zhì)的利用與轉(zhuǎn)化
    1.3 木質(zhì)素基香蘭素選擇性加氫
        1.3.1 香蘭素催化轉(zhuǎn)化的概述
        1.3.2 香蘭素催化轉(zhuǎn)化為各種新型單體
    1.4 加氫脫氧催化劑
        1.4.1 均相加氫脫氧催化劑
        1.4.2 非均相加氫脫氧催化劑
    1.5 本論文的選題依據(jù)與研究內(nèi)容
        1.5.1 選題依據(jù)
        1.5.2 研究內(nèi)容
    參考文獻
第二章 活性炭負載的銅催化劑(Cu/AC)及催化性能研究
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 試劑與材料
        2.2.2 15wt%-Cu/AC催化劑的制備
        2.2.3 催化劑的表征
        2.2.4 香蘭素直接加氫性能測試
        2.2.5 香蘭素轉(zhuǎn)移加氫性能測試
        2.2.6 產(chǎn)物分析
        2.2.7 計算方法
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 Cu/AC催化劑結(jié)構(gòu)解析和加氫脫氧性能研究
        2.3.2 合成參數(shù)對香蘭素水相HDO催化活性的影響
        2.3.3 香蘭素水相HDO反應(yīng)條件的優(yōu)化及反應(yīng)路徑的探究
        2.3.4 香蘭素有機相的轉(zhuǎn)移加氫
        2.3.5 香蘭素有機相TH反應(yīng)條件的優(yōu)化及反應(yīng)路徑的探究
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第三章 團簇及原子級銅構(gòu)筑的亞納米復(fù)合材料多功能催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 試劑與材料
        3.2.2 Cu~0/Cu-doped SiO_2催化劑的制備
        3.2.3 催化劑的表征
        3.2.4 催化劑對香蘭素及其他羰基化合物轉(zhuǎn)移加氫性能測試
        3.2.5 催化劑對2-丙醇脫氫性能測試
        3.2.6 催化劑對香蘭素加氫脫氧性能測試
        3.2.7 同位素示蹤實驗
        3.2.8 產(chǎn)物分析
        3.2.9 計算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 Cu~0/Cu-doped SiO_2催化劑的原子結(jié)構(gòu)表征
        3.3.2 Cu~0/Cu-doped SiO_2催化劑的結(jié)構(gòu)和形貌表征
        3.3.3 Cu~0/Cu-doped SiO_2的催化性能評價
        3.3.4 香蘭素TH的反應(yīng)動力學(xué)
        3.3.5 Cu~0/Cu-doped SiO_2催化劑的穩(wěn)定性及放大性試驗
        3.3.6 Cu物種的化學(xué)狀態(tài)對香蘭素TH反應(yīng)的影響
        3.3.7 同位素示蹤法探究香蘭素TH反應(yīng)機理及路徑
        3.3.8 Cu~0/Cu-doped SiO_2催化劑對TH反應(yīng)的通用性
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第四章 芯-殼結(jié)構(gòu)Cu@C催化劑及水相加氫脫氧性能研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 試劑與材料
        4.2.2 中空介孔碳球的制備
        4.2.3 芯-殼結(jié)構(gòu)Cu@C催化劑的制備
        4.2.4 催化劑的表征
        4.2.5 催化劑對香蘭素水相HDO的性能測試
        4.2.6 產(chǎn)物分析
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 中空介孔碳球的形貌表征
        4.3.2 芯-殼結(jié)構(gòu)Cu@C催化劑的表征
        4.3.3 芯-殼結(jié)構(gòu)Cu@C催化劑的催化性能評價
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第五章 高度彌散Ni催化劑及水相加氫脫氧性能研究
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 試劑與材料
        5.2.2 催化劑前驅(qū)體ZIF-8的制備
        5.2.3 HD-Ni/N-CMS催化劑的制備
        5.2.4 催化劑的表征
        5.2.5 催化劑對香蘭素水相HDO的性能測試
        5.2.6 產(chǎn)物分析
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 前驅(qū)體ZIF-8的形貌和結(jié)構(gòu)表征
        5.3.2 HD-Ni/N-CMS催化劑的表征
        5.3.3 HD-Ni/N-CMS催化劑的催化性能評價
        5.3.4 催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)對香蘭素水相HDO催化活性的影響
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第六章 總結(jié)與展望
    6.1 總結(jié)
    6.2 展望
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果


【參考文獻】：
期刊論文
[1]Single atom accelerates ammonia photosynthesis[J]. Pengcheng Huang,Wei Liu,Zhihai He,Chong Xiao,Tao Yao,Youming Zou,Chengming Wang,Zeming Qi,Wei Tong,Bicai Pan,Shiqiang Wei,Yi Xie.  Science China（Chemistry）. 2018(09)



本文編號：3706341