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水裂解電催化劑的表面活化與穩(wěn)定性研究

發(fā)布時(shí)間:2022-11-05 15:23
  電催化反應(yīng)是異相催化反應(yīng)的一個(gè)重要分支,是能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換裝置、綠色合成、環(huán)境和電化學(xué)工程的核心反應(yīng)。其中,由于電催化水裂解反應(yīng)可以經(jīng)由零碳途徑產(chǎn)生清潔能源—?dú)錃舛艿窖芯空邚V泛關(guān)注。電催化水裂解反應(yīng)的兩個(gè)半反應(yīng)--產(chǎn)氫反應(yīng)和產(chǎn)氧反應(yīng)都是多電子過程,動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)上都很難發(fā)生,需要的過電勢(shì)都較高。因此,為了節(jié)約能源、實(shí)現(xiàn)電催化水裂解的大規(guī)模應(yīng)用,就需要研制高效催化劑來加快反應(yīng)速率。作為異相催化劑,水裂解電催化劑的表面結(jié)構(gòu)直接影響著催化性能;诒砻娼Y(jié)構(gòu),電催化水裂解催化劑的研究主要集中于兩個(gè)方面:(1)表面活化:通過應(yīng)力調(diào)控、摻雜、構(gòu)筑異質(zhì)界面、晶面調(diào)控等策略調(diào)控表面電子結(jié)構(gòu),以提升催化劑活性;(2)構(gòu)效關(guān)系研究:合理的構(gòu)效關(guān)系可以促進(jìn)高效催化劑開發(fā)。由于電催化水裂解反應(yīng)往往在強(qiáng)氧化性/強(qiáng)還原性和強(qiáng)酸/強(qiáng)堿條件下進(jìn)行,表面很容易發(fā)生重構(gòu),這就需要進(jìn)一步研究催化后的表面組成和結(jié)構(gòu),揭示真實(shí)的催化活性物種。本論文以電催化水裂解催化劑的表面活化和重構(gòu)為研究目標(biāo),通過引入雜原子的方式對(duì)材料進(jìn)行表面活化得到堿性產(chǎn)氫催化劑,并研究了酸性和堿性條件中一些典型產(chǎn)氧催化劑的表面重構(gòu),初步闡釋了表面結(jié)構(gòu)和催... 

【文章頁數(shù)】:147 頁

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 電催化水裂解
        1.2.1 電解水簡介
        1.2.2 電催化水裂解裝置簡介
    1.3 電催化水裂解反應(yīng)機(jī)理
        1.3.1 產(chǎn)氫反應(yīng)機(jī)理
        1.3.2 產(chǎn)氧反應(yīng)機(jī)理
    1.4 電催化性能描述參數(shù)
        1.4.1 評(píng)價(jià)電化學(xué)性能的實(shí)驗(yàn)參數(shù)
        1.4.2 理論描述參數(shù)
    1.5 水裂解電催化劑表面研究的重要性
    1.6 水裂解電催化劑的表面活化
        1.6.1 影響電催化劑表面狀態(tài)的因素
        1.6.2 水裂解電催化劑的表面活化策略
    1.7 水裂解電催化劑的表面結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性
        1.7.1 催化劑表面結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性影響因素
        1.7.2 水裂解催化劑催化過程中的表面重構(gòu)
    1.8 本論文的選題意義及研究內(nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第2章 過渡金屬插層的鈦酸鹽:一種主客體相互作用產(chǎn)生的高效產(chǎn)氫催化劑
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 化學(xué)原料及試劑
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)方案
        2.2.3 實(shí)驗(yàn)表征儀器
        2.2.4 電催化性能測(cè)試
    2.3 理論計(jì)算部分
        2.3.1 計(jì)算方法
        2.3.2 結(jié)構(gòu)確定
        2.3.3 H*自由能計(jì)算
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 M-titanate和 Na-titanate的結(jié)構(gòu)對(duì)比
        2.4.2 M-titanate的電化學(xué)性能研究
    2.5 CO-titanate的構(gòu)效關(guān)系研究
    2.6 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 電化學(xué)原位生成的NiSe/NiO_x核殼結(jié)構(gòu):一種高效電催化產(chǎn)氧催化劑
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 化學(xué)原料及試劑
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)方案
        3.2.3 實(shí)驗(yàn)表征儀器
        3.2.4 電催化性能測(cè)試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 NiSe/NF的結(jié)構(gòu)表征
        3.3.2 NiSe-NiO_x/NF的電催化產(chǎn)氧性能研究
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 銥基12L-鈣鈦礦酸性水氧化性能研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 化學(xué)原料及試劑
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)方案
        4.2.3 實(shí)驗(yàn)表征儀器
        4.2.4 電催化性能測(cè)試
        4.2.5 理論計(jì)算部分
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 12L-鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)特征
        4.3.2 12L-鈣鈦礦的電催化性能研究
        4.3.3 12L-鈣鈦礦在電催化過程中的表面重構(gòu)
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 工作展望
作者簡介和攻讀博士期間研究成果
致謝


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Electrochemical oxygen evolution reaction efficiently boosted by selective fluoridation of FeNi3 alloy/oxide hybrid[J]. Meng Zha,Chengang Pei,Quan Wang,Guangzhi Hu,Ligang Feng.  Journal of Energy Chemistry. 2020(08)
[2]氫氣制備技術(shù)的研究進(jìn)展[J]. 李永恒,陳潔,劉城市,楊云,李菲暉,鞏運(yùn)蘭,劉美華.  電鍍與精飾. 2019(10)
[3]淺談電解水制氫的原理及發(fā)展[J]. 王茂輝,吳震.  汽車實(shí)用技術(shù). 2019(15)
[4]Supporting IrO2 and IrRuOx nanoparticles on TiO2 and Nb-doped TiO2 nanotubes as electrocatalysts for the oxygen evolution reaction[J]. Radostina V.Genova-Koleva,Francisco Alcaide,Garbi?e álvarez,Pere L.Cabot,Hans-Jürgen Grande,María V.Martínez-Huerta,Oscar Miguel.  Journal of Energy Chemistry. 2019(07)
[5]Rational synthesis of CaCo2O4 nanoplate as an earth-abundant electrocatalyst for oxygen evolution reaction[J]. Xiao Lin,Jing Zhou,Dehua Zheng,Chengzhi Guan,Guoping Xiao,Ning Chen,Qing Liu,Hongliang Bao,Jian-Qiang Wang.  Journal of Energy Chemistry. 2019(04)
[6]Heterostructured Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction Under Alkaline Conditions[J]. Jumeng Wei,Min Zhou,Anchun Long,Yanming Xue,Hanbin Liao,Chao Wei,Zhichuan J.Xu.  Nano-Micro Letters. 2018(04)
[7]電催化析氧反應(yīng)過渡金屬磷化物和硫化物催化劑研究進(jìn)展(英文)[J]. 彭立山,SyedShoaib Ahmad Shah,魏子棟.  催化學(xué)報(bào). 2018(10)
[8]基于可再生能源的水電解制氫技術(shù)(英文)[J]. 遲軍,俞紅梅.  催化學(xué)報(bào). 2018(03)
[9]固體氧化物電解池技術(shù)應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 葛奔,艾德生,林旭平,楊志賓.  科技導(dǎo)報(bào). 2017(08)
[10]電解水制氫技術(shù)進(jìn)展[J]. 倪萌,M.K.H.Leung,K.Sumathy.  能源環(huán)境保護(hù). 2004(05)

博士論文
[1]SPE電解池和再生燃料電池膜電極研究[D]. 張揚(yáng)健.清華大學(xué) 2007



本文編號(hào):3702852

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