電子貼附解離（DEA）是低能電子貼附分子后形成的共振態(tài)瞬態(tài)負(fù)離子解離為一個(gè)負(fù)離子碎片和若干中性碎片的過程。DEA是大氣、星際空間、輻射損傷和等離子體中的重要過程。反應(yīng)動(dòng)力學(xué)是理解DEA過程的重要途徑。多原子分子的DEA反應(yīng)動(dòng)力學(xué)因涉及到復(fù)雜的勢(shì)能面、分子內(nèi)能量在多個(gè)自由度的流動(dòng)以及可能的多體解離等重要問題而成為DEA研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)和難點(diǎn)。在本論文中,利用分子的電子貼附解離高分辨譜儀,基于交叉束方法和離子速度成像探測(cè)方法,我們首先發(fā)展了電子碰撞離子對(duì)解離的實(shí)驗(yàn)研究方法;其次結(jié)合從頭算得到的高精度BrCN-勢(shì)能曲線,系統(tǒng)地研究了 1.07-6.57eV能段氣相BrCN分子的電子貼附解離反應(yīng)動(dòng)力學(xué);之后基于電子貼附解離氣相CH2F2的實(shí)驗(yàn),研究了 CH2F2-的協(xié)同三體解離。此外,為了擴(kuò)展高分辨離子成像譜儀的功能,我們?cè)O(shè)計(jì)了適用于輕質(zhì)量離子的動(dòng)量影像探測(cè)系統(tǒng)和用于制備激發(fā)態(tài)靶分子的雙電子束“泵浦-探測(cè)”實(shí)驗(yàn)方法。由于干擾反應(yīng)如電子貼附解離的存在,電子碰撞離子對(duì)解離的閾值測(cè)量存在一定困難�；谀芰繂紊碾娮邮�,我們發(fā)展了測(cè)量電子碰撞離子對(duì)解離閾值的實(shí)驗(yàn)方法,并通過實(shí)驗(yàn)與熱力學(xué)閾值的良好吻合說明... 

【文章頁(yè)數(shù)】：109 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 低能電子-分子碰撞過程
    1.1 引言
    1.2 低能電子-分子碰撞過程
        1.1.1 離子對(duì)解離(Ion-pair/Dipolar Dissociation,DD)
        1.1.2 電子貼附解離(Dissociative Electron Attachment,DEA)
            1.2.1.1 靶分子內(nèi)能的影響
            1.2.1.2 瞬態(tài)負(fù)離子(TNI)
        1.1.3 電子碰撞激發(fā)
    1.3 實(shí)驗(yàn)研究方法
        1.3.1 高分辨離子成像譜儀
            1.3.1.1 概述
            1.3.1.2 TEM電子槍
            1.3.1.3 VMI透鏡系統(tǒng)
        1.3.2 數(shù)據(jù)采集及數(shù)據(jù)處理方法
            1.3.2.1 離子產(chǎn)額效率譜
            1.3.2.2 時(shí)間切片離子速度影像
    1.4 本文結(jié)構(gòu)
    本章參考文獻(xiàn)
第二章 電子碰撞BrCN的正負(fù)離子對(duì)解離
    2.1 研究背景
    2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        2.2.1 BrCN樣品的處理及進(jìn)氣
        2.2.2 CN~+的產(chǎn)額效率譜和VMI影像
    2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
    2.4 本章小結(jié)
    本章參考文獻(xiàn)
第三章 BrCN的電子貼附解離動(dòng)力學(xué)
    3.1 研究背景
    3.2 實(shí)驗(yàn)及理論計(jì)算方法
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)方法
        3.2.2 理論計(jì)算方法
    3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        3.3.1 BrCN及BrCN~-的勢(shì)能曲線
        3.3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及討論
            3.3.2.1 CN~-離子產(chǎn)額效率譜
            3.3.2.2 CN~-的VMI影像及討論
    3.4 本章小結(jié)
    本章參考文獻(xiàn)
第四章 瞬態(tài)負(fù)離子CH_2F_2~-的同步和非同步協(xié)同三體解離
    4.1 研究背景
    4.2 實(shí)驗(yàn)方法
    4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
    4.4 本章小結(jié)
    本章參考文獻(xiàn)
第五章 高分辨離子速度成像譜儀的功能擴(kuò)展
    5.1 輕質(zhì)量離子VMI探測(cè)系統(tǒng)的設(shè)計(jì)
        5.1.1 設(shè)計(jì)要求
        5.1.2 物理設(shè)計(jì)
        5.1.3 機(jī)械設(shè)計(jì)
    5.2 雙電子束系統(tǒng)的設(shè)計(jì)
        5.2.1 設(shè)計(jì)背景
        5.2.2 設(shè)計(jì)要求
        5.2.3 機(jī)械設(shè)計(jì)
    5.3 本章小結(jié)
    本章參考文獻(xiàn)
總結(jié)與展望
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]BrCN分子的電子碰撞離子對(duì)解離（英文）[J]. 高小飛,李浩,孟鑫,田善喜.  Chinese Journal of Chemical Physics. 2019(01)

博士論文
[1]電子貼附解離動(dòng)力學(xué)：乙腈、二氧化碳、甲酸二聚體[D]. 李浩.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2019
[2]電子貼附解離動(dòng)力學(xué)及高分辨成像譜儀研制[D]. 王旭東.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2018
[3]若干分子的低能量電子貼附解離動(dòng)力學(xué)成像研究[D]. 夏磊.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2013
[4]多原子分子的低能電子散射動(dòng)力學(xué)理論研究[D]. 王永峰.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2012



本文編號(hào)：3669096