本文關(guān)鍵詞：摻硼金剛石電極電化學(xué)氧化晚期垃圾滲濾液試驗研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：晚期垃圾滲濾液是一種污染強(qiáng)度高、組分復(fù)雜的高濃度有機(jī)廢水,未經(jīng)處理直接排放會對水環(huán)境造成嚴(yán)重污染。晚期垃圾滲濾液具有營養(yǎng)元素比例嚴(yán)重失調(diào)、氨氮濃度高、可生化性差等特點。由于傳統(tǒng)生物處理法的污染物去除效果較差,“物化處理+生物處理”組合工藝是處理晚期垃圾滲濾液時常采用的方式之一。電化學(xué)氧化法是一種環(huán)境友好型高級氧化技術(shù),具有多功能性、操作簡單、不需要或很少投加化學(xué)藥劑、易于自動化管理、無二次污染等優(yōu)點。近些年,其在難生物降解性廢水領(lǐng)域受到了廣泛關(guān)注。目前,電化學(xué)氧化法主要用于垃圾滲濾液的深度處理,關(guān)于電化學(xué)氧化晚期垃圾滲濾液的研究較少。從改善晚期垃圾滲濾液可生化性、提高污染物去除效果的角度出發(fā),論文開展了電化學(xué)氧化晚期垃圾滲濾液試驗研究。探討了陽極材料對電化學(xué)氧化過程中污染物去除效果的影響;分析了BDD電極電化學(xué)氧化晚期垃圾滲濾液時有機(jī)物和氨氮的去除效果,建立了TOC、NH3-N和硝酸鹽的反應(yīng)動力學(xué)方程;研究了BDD電極改善晚期垃圾滲濾液可生化性的最佳運行工況;利用響應(yīng)曲面法分析了操作因素的交互作用對電化學(xué)氧化過程中污染物去除效果的影響�；谏鲜鲅芯績�(nèi)容,獲得了以下研究結(jié)論。(1)以有機(jī)物和氨氮去除效果作為評價指標(biāo),選用二氧化鈦(Ti O2)電極、金屬復(fù)合氧化物(MMO)電極和摻硼金剛石(BDD)電極作為陽極材料,分析陽極材料在不同操作條件下對電化學(xué)氧化晚期垃圾滲濾液過程中污染物去除效果的影響。試驗結(jié)果表明:三種陽極材料去除TOC、COD、NH3-N的能力從大到小依次為BDDTi O2MMO。增大電流密度可以提高三種陽極材料的TOC和NH3-N去除率。中性條件有助于提高BDD、Ti O2電極的TOC去除率;堿性條件有助于提高M(jìn)MO電極的TOC去除率。堿性條件有助于提高三種陽極的NH3-N去除率。(2)BDD電極電化學(xué)氧化晚期垃圾滲濾液時,電流密度、A/V值是影響污染物去除效果的主要因素。增大電流密度和A/V值可以提高有機(jī)物和氨氮的去除率;當(dāng)電流密度為100 m A/cm2、p H=8.35、極板間距為10 mm、A/V值為5.85 m-1時,電化學(xué)氧化6 h后TOC、NH3-N去除率分別為82%和100%。初始p H對有機(jī)物和氨氮的去除效果有一定的影響,堿性條件有助于提高TOC去除率;p H為8.35時氨氮去除效果較好,對應(yīng)的去除率為86.6%。極板間距對有機(jī)物和氨氮的去除效果影響較小。TOC和NH3-N濃度變化分別滿足一級反應(yīng)動力學(xué)和零級反應(yīng)動力學(xué);TOC和NH3-N的表觀反應(yīng)速率與電流密度、A/V值和初始p H之間較好地滿足多項式擬合方程;多因素非線性擬合方程能較好地預(yù)測電化學(xué)氧化過程中TOC和NH3-N濃度變化。BDD電極電化學(xué)氧化晚期垃圾滲濾液時,電流密度、初始p H和A/V值是影響滲濾液處理出水中硝酸鹽濃度的重要因素。增大電流密度和A/V值會增大硝酸鹽濃度;堿性條件有助于降低硝酸鹽濃度。當(dāng)初始p H為8.35、電流密度為100 m A/cm2、A/V值為3.66 m-1、極板間距為10 mm時,電化學(xué)氧化6 h后滲濾液處理出水的硝酸鹽濃度為400 mg/L。硝酸鹽累積速率與電流密度和初始p H之間滿足線性擬合方程;硝酸鹽累積速率與A/V值之間滿足二次多項式擬合方程;多因素非線性擬合方程能夠較好地預(yù)測電化學(xué)氧化過程中硝酸鹽濃度的變化。(3)BDD電極電化學(xué)氧化晚期垃圾滲濾液時,增大電流密度和A/V值可以提高滲濾液處理出水的可生化性;垃圾滲濾液處理出水的可生化性隨初始p H的增大呈現(xiàn)先增大后減小的變化規(guī)律;極板間距對可生化性的影響較小。電化學(xué)氧化法改善晚期垃圾滲濾液可生化性的最佳運行工況為:電流密度100 m A/cm2、初始p H=8.35、A/V值3.66 m-1、極板間距10 mm。在最優(yōu)條件下電化學(xué)氧化6 h后,滲濾液處理出水的可生化性達(dá)到0.6以上。(4)BDD電極電化學(xué)氧化晚期垃圾滲濾液時,當(dāng)電流密度為100~120 m A/cm2、初始p H為6.5~7.5、A/V值為3.91~5.85 m-1、反應(yīng)時間為4~6 h時,利用響應(yīng)曲面法分析了電流密度、A/V值、初始p H和反應(yīng)時間的交互作用對污染物去除效果的影響。除電流密度和初始p H的交互作用對TOC去除率影響不顯著之外,其余操作因素之間的交互作用均對TOC去除率的影響顯著。電流密度和A/V值的交互作用對COD去除率的影響顯著。電流密度和反應(yīng)時間、A/V值和反應(yīng)時間的交互作用對NH3-N去除率的影響顯著。電流密度和初始p H、A/V值和反應(yīng)時間的交互作用對硝酸鹽濃度的影響顯著。
【關(guān)鍵詞】：垃圾滲濾液 電化學(xué)氧化法 摻硼金剛石(BDD)電極 反應(yīng)動力學(xué)
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X703
【目錄】：

• 中文摘要3-5
• 英文摘要5-13
• 1 緒論13-33
• 1.1 概述13
• 1.2 垃圾滲濾液來源及危害13-14
• 1.3 晚期垃圾滲濾液處理技術(shù)研究進(jìn)展14-23
• 1.3.1 生物處理法14-16
• 1.3.2 混凝沉淀法16
• 1.3.3 磷酸銨鎂沉淀法16-17
• 1.3.4 鐵-炭微電解法17-18
• 1.3.5 催化濕式氧化法18
• 1.3.6 臭氧氧化法18-19
• 1.3.7 Fenton法及類Fenton法19-20
• 1.3.8 光化學(xué)氧化法20-21
• 1.3.9 電化學(xué)法21
• 1.3.10 組合工藝21-22
• 1.3.11 其它處理技術(shù)22-23
• 1.4 電化學(xué)氧化法處理晚期垃圾滲濾液研究進(jìn)展23-25
• 1.4.1 石墨電極23
• 1.4.2 SPR電極23-24
• 1.4.3 DSA電極24
• 1.4.4 PbO_2 電極24
• 1.4.5 摻硼金剛石電極24-25
• 1.5 電化學(xué)氧化法處理效果的影響因素25-28
• 1.5.1 陽極材料25-26
• 1.5.2 電流密度26
• 1.5.3 初始pH26-27
• 1.5.4 氯離子濃度27
• 1.5.5 其它操作因素27-28
• 1.6 電化學(xué)氧化反應(yīng)機(jī)理28-31
• 1.6.1 有機(jī)物去除機(jī)理28-29
• 1.6.2 氨氮去除機(jī)理29-31
• 1.7 研究背景、目的和意義31-33
• 1.7.1 研究背景31-32
• 1.7.2 研究目的和意義32-33
• 2 研究內(nèi)容及方法33-39
• 2.1 研究內(nèi)容33
• 2.2 技術(shù)路線33-34
• 2.3 實驗裝置與材料34-36
• 2.3.1 實驗裝置34-35
• 2.3.2 垃圾滲濾液35-36
• 2.4 測試方法36-39
• 2.4.1 常規(guī)測試指標(biāo)36
• 2.4.2 其它測試指標(biāo)36-38
• 2.4.3 電流效率和能耗計算公式38-39
• 3 陽極材料對電化學(xué)氧化法污染物去除效果的影響39-61
• 3.1 掃描電鏡39-40
• 3.2 XRD衍射圖譜40-42
• 3.2.1 二氧化鈦電極XRD衍射圖譜40-41
• 3.2.2 金屬復(fù)合氧化物電極XRD衍射圖譜41-42
• 3.2.3 摻硼金剛石電極XRD衍射圖譜42
• 3.3 不同操作條件時陽極材料對污染物去除效果的影響42-50
• 3.3.1 不同電流密度時陽極材料對污染物去除效果的影響42-44
• 3.3.2 不同初始pH時陽極材料對污染物去除效果的影響44-46
• 3.3.3 不同A/V值時陽極材料對污染物去除效果的影響46-47
• 3.3.4 反應(yīng)時間對污染物去除效果的影響47-50
• 3.4 不同陽極材料處理出水有機(jī)物種類分析50-59
• 3.5 本章小結(jié)59-61
• 4 BDD電極去除晚期垃圾滲濾液中污染物的效能研究61-87
• 4.1 操作因素對COD去除效果的影響61-64
• 4.1.1 電流密度對COD去除效果的影響61-62
• 4.1.2 A/V值對COD去除效果的影響62-63
• 4.1.3 初始pH對COD去除效果的影響63
• 4.1.4 極板間距對COD去除效果的影響63-64
• 4.2 操作因素對滲濾液可生化性的影響64-67
• 4.2.1 電流密度對可生化性的影響64-65
• 4.2.2 A/V值對可生化性的影響65-66
• 4.2.3 初始pH對可生化性的影響66-67
• 4.2.4 極板間距對可生化性的影響67
• 4.3 操作因素對UV254 去除效果的影響67-70
• 4.3.1 電流密度對UV254 去除效果的影響67-68
• 4.3.2 A/V值對UV254 去除效果的影響68-69
• 4.3.3 初始pH對UV254 去除效果的影響69-70
• 4.3.4 極板間距對UV254 去除效果的影響70
• 4.4 操作因素對TOC去除效果的影響70-73
• 4.4.1 電流密度對TOC去除效果的影響70-71
• 4.4.2 A/V值對TOC去除效果的影響71-72
• 4.4.3 初始pH對TOC去除效果的影響72
• 4.4.4 極板間距對TOC去除效果的影響72-73
• 4.5 操作因素對氨氮去除效果的影響73-76
• 4.5.1 電流密度對氨氮去除效果的影響73-74
• 4.5.2 A/V值對氨氮去除效果的影響74
• 4.5.3 初始pH對氨氮去除效果的影響74-75
• 4.5.4 極板間距對氨氮去除效果的影響75-76
• 4.6 電化學(xué)氧化反應(yīng)動力學(xué)方程76-83
• 4.6.1 TOC去除反應(yīng)動力學(xué)方程76-79
• 4.6.2 氨氮去除反應(yīng)動力學(xué)方程79-83
• 4.7 操作因素對能耗和電流效率的影響83-86
• 4.7.1 電流密度對能耗和電流效率的影響83-84
• 4.7.2 A/V值對能耗和電流效率的影響84
• 4.7.3 初始pH對能耗和電流效率的影響84-85
• 4.7.4 極板間距對能耗和電流效率的影響85-86
• 4.8 本章小結(jié)86-87
• 5 響應(yīng)曲面法分析交互作用對電化學(xué)氧化過程的影響87-111
• 5.1 實驗設(shè)計與分析87-89
• 5.2 TOC去除率響應(yīng)曲面分析89-95
• 5.2.1 TOC去除率回歸擬合89-90
• 5.2.2 響應(yīng)曲面分析交互作用對TOC去除率的影響90-94
• 5.2.3 TOC去除率擬合方程殘差分析94
• 5.2.4 回歸擬合方程驗證94-95
• 5.3 COD去除率響應(yīng)曲面分析95-100
• 5.3.1 COD去除率回歸擬合方程95-96
• 5.3.2 響應(yīng)曲面分析交互作用對COD去除率的影響96-99
• 5.3.3 COD去除率擬合方程殘差分析99-100
• 5.3.4 回歸擬合方程驗證100
• 5.4 氨氮去除率響應(yīng)曲面分析100-105
• 5.4.1 氨氮去除率回歸擬合方程100-101
• 5.4.2 響應(yīng)曲面分析交互作用對氨氮去除率的影響101-104
• 5.4.3 NH3-N去除率擬合方程殘差分析104-105
• 5.4.4 回歸擬合方程驗證105
• 5.5 硝酸鹽濃度響應(yīng)曲面分析105-110
• 5.5.1 硝酸鹽濃度回歸方程擬合105-106
• 5.5.2 響應(yīng)曲面分析交互作用對硝酸鹽濃度的影響106-109
• 5.5.3 硝酸鹽濃度擬合方程殘差分析109-110
• 5.5.4 回歸擬合方程驗證110
• 5.6 本章小結(jié)110-111
• 6 BDD電極電化學(xué)氧化過程的污染物遷移轉(zhuǎn)化研究111-147
• 6.1 電化學(xué)氧化過程中有機(jī)物種類的變化111-132
• 6.1.1 有機(jī)熒光物質(zhì)去除效果分析111-115
• 6.1.2 GC-MS圖譜分析115-132
• 6.2 電化學(xué)氧化過程中氨氮的遷移轉(zhuǎn)化132-135
• 6.2.1 電流密度對氨氮轉(zhuǎn)化的影響132-133
• 6.2.2 A/V值對氨氮轉(zhuǎn)化的影響133-134
• 6.2.3 初始pH對氨氮轉(zhuǎn)化的影響134-135
• 6.2.4 電化學(xué)氧化機(jī)理分析135
• 6.3 滲濾液處理出水硝酸鹽濃度變化情況135-141
• 6.3.1 電流密度對硝酸鹽濃度的影響135-136
• 6.3.2 A/V值對硝酸鹽濃度的影響136-137
• 6.3.3 初始pH對硝酸鹽濃度的影響137
• 6.3.4 硝酸鹽累積動力學(xué)方程137-141
• 6.4 總氯和游離氯產(chǎn)生情況分析141-144
• 6.4.1 總氯產(chǎn)生情況分析141-142
• 6.4.2 游離氯產(chǎn)生情況分析142-144
• 6.5 電化學(xué)氧化過程中溫度和pH值的變化144-145
• 6.5.1 溫度變化情況144-145
• 6.5.2 pH值變化情況145
• 6.6 本章小結(jié)145-147
• 7 結(jié)論與展望147-151
• 7.1 結(jié)論147-148
• 7.2 主要創(chuàng)新點148
• 7.3 展望148-151
• 致謝151-153
• 參考文獻(xiàn)153-163
• 附錄163-164
• A. 作者在攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文目錄163
• B. 作者在攻讀學(xué)位期間申請的專利目錄163-164
• C. 作者在攻讀博士學(xué)位期間取得的科研成果164

【參考文獻(xiàn)】

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  本文關(guān)鍵詞：摻硼金剛石電極電化學(xué)氧化晚期垃圾滲濾液試驗研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號：358837