有機(jī)單體氯代物是自然界中一類重要有機(jī)污染物,對(duì)人體具有直接或潛在危害。有機(jī)單體同位素分析技術(shù)是實(shí)現(xiàn)對(duì)地下水污染溯源、降解作用量化和降解途徑識(shí)別的重要手段,并且是目前該方向唯一可提供微生物降解直接證據(jù)的技術(shù),而有機(jī)單體同位素分析技術(shù)主要以質(zhì)譜分析方法為主。本文針對(duì)有機(jī)單體氯代物分析方法和高精度有機(jī)單體氯同位素質(zhì)譜技術(shù)開(kāi)展研究,主要研究?jī)?nèi)容如下:（1）研制出一種基于Nier型電子轟擊離子源的半圓柱形推斥電極電子轟擊-化學(xué)電離復(fù)合離子源,減小離子空間發(fā)散效應(yīng),將離子從離子源中高效率引出,提高了離子流強(qiáng)度;（2）研制出一種用于質(zhì)譜儀離子傳輸區(qū)的四極場(chǎng)離子傳輸系統(tǒng),將離子流從離子源向質(zhì)量分析器高效率傳輸,提高了儀器檢出限;（3）研究扇形磁場(chǎng)質(zhì)量分析器對(duì)氯同位素高精度分析技術(shù),分析扇形磁場(chǎng)質(zhì)量分析器對(duì)氯同位素高精度分析的優(yōu)化參數(shù),為后續(xù)分析有機(jī)單體氯同位素奠定了技術(shù)基礎(chǔ);（4）建立了一種有機(jī)單體氯代物分析方法,將氯同位素碎片選擇性的在線剝離,為實(shí)現(xiàn)對(duì)有機(jī)單體氯代污染物溯源、降解作用量化和降解途徑識(shí)別等目的奠定了理論基礎(chǔ)。 

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

電子轟擊電離離子源結(jié)構(gòu)原理圖

吉林大學(xué)博士學(xué)位論文6圖1.2化學(xué)電離離子源結(jié)構(gòu)原理圖然而，目前電子轟擊-化學(xué)電離復(fù)合離子源應(yīng)用于高精度同位素分析存在以下二個(gè)問(wèn)題：一是為保證離子流強(qiáng)度大，要求對(duì)離子流高效提取，需要對(duì)離子源結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化改進(jìn)；二是化學(xué)電離離子源具有專一性，為實(shí)現(xiàn)對(duì)有機(jī)單體氯同位素的分析，需要建立特定的化學(xué)電離模式，對(duì)C-Cl和O-Cl化學(xué)鍵選擇性的解離，從而實(shí)現(xiàn)質(zhì)譜圖信息簡(jiǎn)化的同時(shí)能夠?qū)β韧凰馗呔确治觥?.2.2離子傳輸技術(shù)離子傳輸系統(tǒng)是質(zhì)譜儀的重要部件，用于將高氣壓條件下電離產(chǎn)生的離子在短距離運(yùn)動(dòng)空間內(nèi)高效快速聚焦傳輸?shù)劫|(zhì)量分析器，其性能好壞直接決定質(zhì)譜儀檢出限和分析精度等關(guān)鍵指標(biāo)。如圖1.3，目前常用的離子傳輸結(jié)構(gòu)為靜電透鏡[77]、多極桿[78]和離子漏斗[79]等形式。相比靜電透鏡離子傳輸系統(tǒng)，四極場(chǎng)離子傳輸系統(tǒng)特別適合從高氣壓離子源到高真空質(zhì)量分析器的離子傳輸，尤其對(duì)于電噴霧電離源、基質(zhì)輔助激光解析電離離子源和單光子紫外光電離離子源等中等氣壓或大氣壓條件下工作的離子源[80]。四極桿基礎(chǔ)原理由Paul和Steinwedel在1953年提出[81]，當(dāng)離子束進(jìn)入到四極桿后，受射頻電場(chǎng)作用離子運(yùn)動(dòng)軌跡發(fā)生震蕩，通過(guò)與背景氣體分子相互碰撞，離子能量發(fā)散減小，離子束在射頻電場(chǎng)中發(fā)生聚焦，提高質(zhì)譜儀分辨率和靈敏度。由于Paul在四極桿質(zhì)譜領(lǐng)域的卓越貢獻(xiàn)，1989年諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)對(duì)其進(jìn)行了表彰。相比六極桿和八極桿等多極桿離子傳輸系統(tǒng)，四極桿是最簡(jiǎn)單的多極桿離子傳輸系統(tǒng)。如今，四極桿由于其結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，離子傳輸效率高，已經(jīng)在無(wú)機(jī)、有機(jī)和生物質(zhì)譜等儀器中得到廣泛應(yīng)用。

第1章緒論7圖1.3離子傳輸常見(jiàn)結(jié)構(gòu)（a、靜電透鏡；b、多極桿；c、離子漏斗）傳輸四極桿性能好壞受四極桿加工水平和射頻電子系統(tǒng)性能影響。其中，設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)出高性能穩(wěn)定的射頻電子系統(tǒng)已成為質(zhì)譜儀器研發(fā)領(lǐng)域的關(guān)注內(nèi)容之一，周振課題組[82]于2009年和2012年分別報(bào)道了采用功率放大和變壓器初次級(jí)線圈差異升壓辦法設(shè)計(jì)了一種射頻驅(qū)動(dòng)電子系統(tǒng)（圖1.4），將其應(yīng)用于采用四極場(chǎng)傳輸?shù)娘w行時(shí)間質(zhì)譜（Time-of-FlightMassSpectrometer,TOF-MS），其電壓峰峰值在01400V區(qū)間內(nèi)連續(xù)可調(diào)。2007年，F(xiàn)ranceschi等[83]開(kāi)發(fā)了諧振頻率為13.56MHz的射頻電子系統(tǒng)（圖1.5），將其應(yīng)用于二次離子質(zhì)譜儀（SecondaryIonMassSpectrometer,SIMS），采用Ar+、Ne+和He+對(duì)設(shè)計(jì)的射頻驅(qū)動(dòng)電子系統(tǒng)性能進(jìn)行了評(píng)估。2015年，李延錄等[84]采用MOSFET驅(qū)動(dòng)技術(shù)，通過(guò)結(jié)合變壓器升壓的辦法開(kāi)發(fā)了射頻電子系統(tǒng)，諧振頻率2.76MHz，將其應(yīng)用于廢棄油罐內(nèi)殘余氣體的分析。而Detti等[85]則在2019年采用RLC諧振的方式設(shè)計(jì)了一種峰峰值電壓Vp-p可以達(dá)到200V的射頻電子系統(tǒng)（圖1.6），對(duì)其在離子阱質(zhì)譜儀中的應(yīng)用潛力進(jìn)行了展望。圖1.4周振課題組報(bào)道射頻電子系統(tǒng)結(jié)構(gòu)框圖

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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本文編號(hào)：3538150