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基于超高分辨FT-ICR MS表征復(fù)雜基質(zhì)樣品中有機化合物分子特征研究

發(fā)布時間:2021-10-14 20:37
  復(fù)雜基質(zhì)中有機物的分子表征一直是分析研究領(lǐng)域的難題;|(zhì)中有機物的組成極其復(fù)雜,種類數(shù)以萬計且物理化學(xué)性質(zhì)分布寬泛。傳統(tǒng)的表征手段如色譜分離結(jié)合質(zhì)譜(Mass Spectrometry,MS)分析策略,由于設(shè)備固有的低分辨缺陷,不足以對復(fù)雜基質(zhì)中的有機物進行分子水平的表征。隨著質(zhì)譜技術(shù)的進步,高分辨質(zhì)譜(High Resolution Mass Spectrometry,HRMS)在眾多科學(xué)領(lǐng)域逐漸得到普及和應(yīng)用。復(fù)雜基質(zhì)中有機物分子特征表征、新型有機污染物的篩查和識別、環(huán)境遷移轉(zhuǎn)化過程中有機物組成和物質(zhì)結(jié)構(gòu)變化已成為環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點。本研究借助超高分辨傅里葉變換離子回旋共振質(zhì)譜(Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry,FT-ICR MS),構(gòu)建 了基于有機物精確質(zhì)量和精細同位素結(jié)構(gòu)的分子表征方法框架,并對復(fù)雜基質(zhì)(表面處理劑、表層水體及大氣氣溶膠)有機物分子組成以及環(huán)境過程(氧化過程、光降解過程及云處理過程)中分子特征變化開展進一步研究。本論文主要研究內(nèi)容總結(jié)如下:第一部分,總結(jié)了復(fù)雜基質(zhì)有機物的分... 

【文章來源】:山東大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:170 頁

【學(xué)位級別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 概述
    1.2 有機物分類、環(huán)境賦存和環(huán)境行為
        1.2.1 有機物分類
        1.2.2 有機物環(huán)境賦存
        1.2.3 有機物環(huán)境行為
    1.3 復(fù)雜基質(zhì)有機物常用分析技術(shù)
        1.3.1 元素分析
        1.3.2 有機碳分析
        1.3.3 色譜分析
        1.3.4 光譜分析
    1.4 復(fù)雜基質(zhì)有機物質(zhì)譜表征技術(shù)
        1.4.1 離子源
        1.4.2 高分辨質(zhì)譜
        1.4.3 串聯(lián)質(zhì)譜技術(shù)
    1.5 FT-ICR MS
        1.5.1 FT-ICR MS原理
        1.5.2 FT-ICR MS數(shù)據(jù)處理及分析策略
        1.5.3 FT-ICR MS應(yīng)用
    1.6 復(fù)雜基質(zhì)樣品有機物前處理技術(shù)
        1.6.1 直接/稀釋進樣
        1.6.2 固相萃取
        1.6.3 官能團衍生化
        1.6.4 組分預(yù)分離
    1.7 本研究的主要內(nèi)容
    1.8 本研究的創(chuàng)新點和科學(xué)意義
        1.8.1 本研究的創(chuàng)新點
        1.8.2 本研究的科學(xué)意義
第2章 多氟烷基硅烷表征識別及其降解潛力研究
    2.1 引言
    2.2 實驗方法部分
        2.2.1 試劑與材料
        2.2.2 FT-ICR MS分析
        2.2.3 PFASis標準曲線建立
        2.2.4 PFASis自由基氧化實驗(TOP Assay)
        2.2.5 PFCAs固相萃取方法
        2.2.6 PFCAs定量分析方法
        2.2.7 PFASis模擬光照降解實驗(Photodegradation Assay)
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 PFASis超高分辨FT-ICR MS分析方法
        2.3.2 抗指紋液產(chǎn)品中PFASis分析
        2.3.3 PFASis自由基氧化降解(TOP Assay)
        2.3.4 PFASis模擬光照降解(Photodegradation Assay)
    2.4 本章小結(jié)
第3章 Ag_2SNPs對表層水體中DOM光化學(xué)降解的影響
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 試劑與材料
        3.2.2 DOM模擬光照降解
        3.2.3 DOM固相萃取前處理流程
        3.2.4 FT-ICR MS分析
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 DOM分子組成與分子特征
        3.3.2 DOM光化學(xué)過程分子組成與分子特征變化
        3.3.3 Ag2SNPs對DOM光化學(xué)過程碳含量的影響
        3.3.4 Ag2SNPs對DOM光化學(xué)過程分子組成與分子特征的影響
    3.4 本章小結(jié)
第4章 云處理過程對大氣含氮有機物形成與轉(zhuǎn)化的影響
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 試劑與材料
        4.2.2 大氣樣品采集
        4.2.3 大氣樣品前處理
        4.2.4 FT-ICR MS分析
        4.2.5 CHON形成路徑及其前體物匹配策略
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 典型云處理過程事件
        4.3.2 生物源SOA
        4.3.3 大氣含氮有機物
        4.3.4 CHON生物源形成路徑
        4.3.5 云處理過程對CHON的影響
    4.4 本章小結(jié)
第5章 全文總結(jié)與展望
    5.1 全文總結(jié)
    5.2 展望
參考文獻
符號及縮寫說明
致謝
作者簡歷及攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果
學(xué)位論文評閱及答辯情況表



本文編號:3436793

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