乏燃料后處理過程中產(chǎn)生的放射性廢萃取劑是由磷酸三丁酯和煤油有機液（TBP/OK）受到化學和輻射的作用降解而成,含有U、Cs等多種放射性核素,該廢液的工業(yè)化處理處置是世界性難題。本研究提出使用偏高嶺土磷酸基地聚物對模擬放射性TBP/OK有機液進行固化的方法,研究了固化機制,主要工作如下:合成了偏高嶺土磷酸基地聚物,對地聚物的流動性和凝結性進行了改進。研究表明,地聚物的反應劇烈程度與養(yǎng)護溫度正相關,而與養(yǎng)護濕度成負相關。偏高嶺土磷酸基地聚物合適的養(yǎng)護溫度為50°C,濕度大于98%。三聚氰胺可有效改善地聚物的流動性。使用溶膠凝膠法合成了硅鋁粉體,該粉體與磷酸反應放熱迅速,可以有效縮短凝結時間。通過對不同配比地聚物的表征提出了反應模型,并進行了實驗驗證。研究表明,偏高嶺土在磷酸作用下解聚出低聚硅和Al³⁺,磷酸解離出PO₄^3-。這些硅氧四面體、鋁氧四面和磷氧四面體發(fā)生鍵合縮聚成地聚物�？s聚時磷氧四面體相互鍵合并與鋁氧四面體鍵合,生成P-O-P-O-Al單元,偏高嶺土解聚出的硅氧四面體也與磷氧四面體鍵合,生成Si-O-P-O-Si... 

【文章來源】：南華大學湖南省

【文章頁數(shù)】：124 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 放射性TBP/OK有機液的處理技術現(xiàn)狀
        1.1.1 熱解焚燒技術
        1.1.2 蒸汽重組技術
        1.1.3 超臨界水氧化技術
        1.1.4 氧化分解技術
        1.1.5 吸收劑處理技術
        1.1.6 水泥固化技術
    1.2 水泥固化放射性核素現(xiàn)狀
    1.3 地聚物研究現(xiàn)狀
        1.3.1 堿激發(fā)地聚物研究現(xiàn)狀
        1.3.2 酸激發(fā)地聚物研究現(xiàn)狀
    1.4 研究意義、內(nèi)容及技術路線
        1.4.1 研究意義
        1.4.2 研究內(nèi)容
        1.4.3 技術路線
第2章 偏高嶺土磷酸基地聚物的制備、性能及表征
    2.1 試驗器材
    2.2 試驗方法
        2.2.1 養(yǎng)護濕度對地聚物反應的影響
        2.2.2 養(yǎng)護溫度對地聚物反應的影響
        2.2.3 酸環(huán)境中減水劑的工作性能
        2.2.4 減水劑對地聚物流動性的影響
        2.2.5 促凝劑對地聚物凝結時間的影響
    2.3 結果與討論
        2.3.1 養(yǎng)護濕度對地聚物反應的影響
        2.3.2 養(yǎng)護溫度對地聚物反應的影響
        2.3.3 酸環(huán)境中減水劑的工作性能
        2.3.4 三聚氰胺對拌合物流動度的影響
        2.3.5 三聚氰胺對地聚物力學性能的影響
        2.3.6 三聚氰胺對地聚物產(chǎn)物的影響
        2.3.7 偏高嶺土磷酸基地聚物凝結性能的改善
    2.4 本章小結
第3章 偏高嶺土磷酸基地聚物的反應機理
    3.1 試驗器材
    3.2 試驗方法
        3.2.1 偏高嶺土的制備與表征
        3.2.2 磷酸基地聚物的制備
        3.2.3 硅鋁浸出率試驗
        3.2.4 地聚物機械性能試驗
        3.2.5 地聚的微觀表征
        3.2.6 合成硅鋁粉體制備磷酸基地聚物
        3.2.7 擬薄水鋁石與硅溶膠制備磷酸基地聚物
        3.2.8 磷酸二氫鋁與硅溶膠制備磷酸基地聚物
    3.3 結果與討論
        3.3.1 高嶺土及煅燒高嶺土的表征
        3.3.2 偏高嶺土中硅鋁的浸出率
        3.3.3 地聚物的力學性能和微觀結構
        3.3.4 地聚物反應產(chǎn)物的表征
        3.3.5 偏高嶺土磷酸基地聚物的反應機理
        3.3.6 合成硅鋁粉體地聚物的制備與表征
        3.3.7 擬薄水鋁石制備地聚物及其表征
        3.3.8 磷酸二氫鋁制備地聚物及其表征
    3.4 本章小結
第4章 偏高嶺土磷酸基地聚物對TBP/OK有機液的固化機制
    4.1 試驗器材
    4.2 試驗方法
        4.2.1 乳化劑用量對固化體性能的影響
        4.2.2 包容量對固化體性能的影響
        4.2.3 固化體微觀表征
    4.3 結果與討論
        4.3.1 乳化劑用量對固化體性能的影響
        4.3.2 包容量對固化體工作性能的影響
        4.3.3 包容量對固化體機械性能的影響
        4.3.4 固化體的成分分析
        4.3.5 TBP/OK的浸出率
        4.3.6 實驗誤差討論
    4.4 本章小結
第5章 偏高嶺土磷酸基地聚物對Cs的固化機制
    5.1 試驗器材
    5.2 試驗方法
        5.2.1 Cs對地聚物解聚反應的影響
        5.2.2 Cs對地聚物縮聚反應的影響
        5.2.3 高嶺土和偏高嶺土對Cs的吸附作用
        5.2.4 脫鋁偏高嶺土對Cs的吸附作用
        5.2.5 地聚物對Cs的吸附作用
        5.2.6 Cs的浸出率
    5.3 結果與討論
        5.3.1 Cs對地聚物解聚反應的影響
        5.3.2 Cs對地聚物縮聚反應的影響
        5.3.3 固化體中Cs的浸出率
        5.3.4 地聚物對Cs的吸附性能
        5.3.5 地聚物的比表面積
        5.3.6 地聚物對Cs的固化機制
    5.4 本章小結
第6章 地聚物對模擬低放TBP/OK有機液的固化性能
    6.1 試驗器材
    6.2 試驗方法
        6.2.1 固化體的制備
        6.2.2 地聚物固化體的工作性能與力學性能
        6.2.3 地聚物固化體的微觀結構與成分表征
        6.2.4 地聚物固化體中Cs及TBP/OK有機液的浸出
    6.3 結果與討論
        6.3.1 地聚物固化體的工作性能
        6.3.2 地聚物固化體的機械性能
        6.3.3 地聚物的抗浸泡性
        6.3.4 地聚物固化體的微觀結構
        6.3.5 地聚物固化體的成分的表征
        6.3.6 地聚物固化體中Cs和TBP/OK的浸出率
    6.4 本章小結
第7章 結論與建議
    7.1 結論
    7.2 創(chuàng)新點
    7.3 建議
參考文獻
作者攻讀學位期間的科研成果
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
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博士論文
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碩士論文
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本文編號：3168294