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Ce-Nd同位素高精度質(zhì)譜分析與鈾礦石地理溯源研究

發(fā)布時(shí)間:2021-02-23 16:32
  核取證是未來(lái)國(guó)際核安全領(lǐng)域的重點(diǎn)研究方向之一,其中核材料的地理溯源技術(shù)是核取證的核心內(nèi)容。微量元素含量或穩(wěn)定同位素比值被認(rèn)為能夠在核材料的溯源研究中提供重要的特征信息。本文應(yīng)用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)對(duì)鈾礦石樣品中14種稀土元素含量進(jìn)行了測(cè)量。采用AG 50W-X12樹脂和Ln樹脂建立了鈾礦石中Nd-Ce的聯(lián)合化學(xué)分離流程,不僅實(shí)現(xiàn)了稀土元素與復(fù)雜基體的分離,還有效去除了干擾嚴(yán)重的稀土元素。應(yīng)用熱表面電離質(zhì)譜儀(TIMS)建立了鈾礦石中Nd、Ce同位素的高精度質(zhì)譜分析方法,并利用同位素標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)及標(biāo)準(zhǔn)巖石樣品對(duì)分析方法進(jìn)行驗(yàn)證,采用新建立的Nd、Ce同位素質(zhì)譜分析方法對(duì)鈾礦石樣品中的Nd、Ce同位素進(jìn)行了測(cè)量。最后,將獲得的鈾礦石樣品中的稀土元素含量與Nd、Ce同位素信息相結(jié)合,應(yīng)用聚類分析(CA)、主成分(PCA)、主成分聚類(PCA-CA)分析方法,以及判別分析方法(LDA)等多元統(tǒng)計(jì)分析方法對(duì)不同來(lái)源的鈾礦石樣品進(jìn)行地理溯源研究。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:(1)采用ICP-MS建立了鈾礦石中14種稀土元素含量的測(cè)量方法。對(duì)來(lái)自不同國(guó)家的25種鈾礦石樣品進(jìn)行溶樣、消解,得... 

【文章來(lái)源】:中國(guó)工程物理研究院北京市

【文章頁(yè)數(shù)】:169 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 引言
    1.1 研究背景
    1.2 同位素地域指示劑
        1.2.1 氧同位素
        1.2.2 鉛同位素
        1.2.3 鈾同位素
    1.3 稀土元素
        1.3.1 稀土元素的組成
        1.3.2 稀土元素的性質(zhì)
            1.3.2.1 稀土元素的地球化學(xué)性質(zhì)
            1.3.2.2 稀土元素的地理溯源性質(zhì)
        1.3.3 稀土元素含量在地理溯源中的應(yīng)用
        1.3.4 稀土元素同位素在地理溯源中的應(yīng)用
            1.3.4.1 Nd同位素分析現(xiàn)狀
            1.3.4.2 Ce同位素分析現(xiàn)狀
    1.4 多元統(tǒng)計(jì)方法在地理溯源中的應(yīng)用
    1.5 本論文設(shè)計(jì)思路和主要研究?jī)?nèi)容
第二章 鈾礦石中稀土元素含量測(cè)量
    2.1 引言
    2.2 鈾礦石樣品概況
    2.3 儀器與試劑
    2.4 樣品預(yù)處理
    2.5 稀土元素含量測(cè)量方法
        2.5.1 等離子體質(zhì)譜法的原理
        2.5.2 測(cè)量方法
            2.5.2.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線
            2.5.2.2 檢出限
            2.5.2.3 流程本底
            2.5.2.4 方法驗(yàn)證
        2.5.3 鈾礦石中稀土元素含量測(cè)量
    2.6 本章小結(jié)
第三章 Nd-Ce聯(lián)合化學(xué)分離方法研究
    3.1 引言
    3.2 干擾元素
    3.3 儀器與試劑
    3.4 Nd-Ce聯(lián)合化學(xué)分離方法
        3.4.1 化學(xué)分離流程
        3.4.2 回收率
        3.4.3 流程本底
    3.5 本章小結(jié)
第四章 鈾礦石中Nd同位素質(zhì)譜分析方法研究
    4.1 引言
    4.2 儀器與試劑
    4.3 質(zhì)譜分析
        4.3.1 質(zhì)譜涂樣方法
        4.3.2 質(zhì)譜測(cè)量過(guò)程
    4.4 新型薄膜多孔離子源
        4.4.1 FPIE的制備方法
        4.4.2 FPIE條件下Nd的電離行為研究
        4.4.3 離子產(chǎn)額
        4.4.4 FPIE條件下Nd的電離機(jī)理
    4.5 同位素參考物質(zhì)中Nd同位素測(cè)量
    4.6 標(biāo)準(zhǔn)巖石樣品中Nd同位素分析
    4.7 鈾礦石樣品中Nd同位素分析
    4.8 本章小結(jié)
第五章 鈾礦石中Ce同位素質(zhì)譜分析方法研究
    5.1 引言
    5.2 儀器與試劑
    5.3 質(zhì)譜分析
        5.3.1 質(zhì)譜涂樣方法
        5.3.2 質(zhì)譜分析過(guò)程
        5.3.3 FPIE下Ce電離行為研究
        5.3.4 Ba的同量異位素干擾
    5.4 參考同位素
    5.5 不同阻值放大器組合測(cè)量
    5.6 標(biāo)準(zhǔn)巖石樣品中Ce同位素分析
    5.7 鈾礦石樣品中Ce同位素分析
    5.8 本章小結(jié)
第六章 鈾礦石地理溯源分析方法
    6.1 引言
    6.2 聚類分析
        6.2.1 層次聚類法的原理
        6.2.2 基于稀土元素含量的聚類分析
        6.2.3 基于稀土元素含量與Nd同位素的聚類分析
        6.2.4 基于稀土元素含量與Ce同位素的聚類分析
        6.2.5 基于稀土元素含量與Nd-Ce同位素的聚類分析
    6.3 主成分分析
        6.3.1 主成分分析的基本原理
        6.3.2 基于稀土元素含量的主成分分析
        6.3.3 基于稀土元素含量與Nd同位素的主成分分析
        6.3.4 基于稀土元素含量與Ce同位素的主成分分析
        6.3.5 基于稀土元素含量與Nd-Ce同位素的主成分分析
    6.4 主成分-聚類分析方法
        6.4.1 基于稀土元素含量與Nd-Ce同位素的主成分-聚類分析
        6.4.2 基于稀土元素、Eu含量與Nd-Ce同位素的主成分-聚類分析
    6.5 判別分析方法
        6.5.1 判別分析的基本原理
        6.5.2 基于稀土元素含量的判別分析
        6.5.3 基于稀土元素含量與Nd同位素的判別分析
        6.5.4 基于稀土元素含量與Ce同位素的判別分析
        6.5.5 基于稀土元素含量與Nd-Ce同位素的判別分析
    6.6 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論與展望
    7.1 結(jié)論
    7.2 論文的創(chuàng)新性
    7.3 不足與展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]熱電離質(zhì)譜法測(cè)定次納克級(jí)釹同位素比值[J]. 王家松,彭麗娜,許雅雯.  理化檢驗(yàn)(化學(xué)分冊(cè)). 2014(10)
[2]聚類算法研究[J]. 孫吉貴,劉杰,趙連宇.  軟件學(xué)報(bào). 2008(01)
[3]土壤環(huán)境中多環(huán)芳烴的微生物降解及聯(lián)合生物修復(fù)[J]. 鄒德勛,駱永明,徐鳳花,滕應(yīng),李振高.  土壤. 2007(03)
[4]新一代高精度高靈敏度的表面熱電離質(zhì)譜儀(Triton TI)的Nd同位素測(cè)定[J]. 濮巍,趙葵東,凌洪飛,蔣少涌.  地球?qū)W報(bào). 2004(02)
[5]關(guān)于用主成分分析做綜合評(píng)價(jià)的若干問(wèn)題[J]. 閻慈琳.  數(shù)理統(tǒng)計(jì)與管理. 1998(02)
[6]中國(guó)不同類型土壤中稀土元素的形態(tài)分布特征[J]. 王立軍,王玉琦,章申,劉書娟,高效江,孫景信,胡靄堂,陳紅民,郭繁清.  中國(guó)稀土學(xué)報(bào). 1997(01)

碩士論文
[1]羊肉產(chǎn)地近紅外光譜溯源模型的建立與機(jī)理初探[D]. 張寧.中國(guó)農(nóng)業(yè)科學(xué)院 2008



本文編號(hào):3047889

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