發(fā)布時(shí)間：2021-01-20 03:56

　　氮雜環(huán)化合物在農(nóng)業(yè)、生物、材料和醫(yī)藥等方面有不可替代的應(yīng)用,也不斷吸引研究人員致力于開(kāi)發(fā)更多方法去獲得含氮化合物。本著高效、簡(jiǎn)單、環(huán)保、經(jīng)濟(jì)的原則,我們提出新的合成多取代咪唑衍生物和多取代嘧啶衍生物的方案。分別通過(guò)一系列實(shí)驗(yàn)對(duì)其進(jìn)行機(jī)理探討,并通過(guò)X射線衍射分析對(duì)化合物進(jìn)行單晶結(jié)構(gòu)確認(rèn)。1、對(duì)咪唑化合物的合成的綜述以及α,β-不飽和醛/酮參與的環(huán)加成、碳?xì)浠罨�、氧化還原等反應(yīng)的綜述。我們提出,1,10-菲羅啉做配體,α,β-不飽和醛/酮和芳基脒在10 mol%的FeCl3?6H2O和2.5 mol%的碘單質(zhì)的催化下發(fā)生[3+2]環(huán)加成反應(yīng),合成出一系列1,2,4,5-酰基化咪唑化合物。在該反應(yīng)中,鐵鹽既充當(dāng)了催化劑的作用降低反應(yīng)的活化能,還作為路易斯酸提高α,β-不飽和醛/酮的活性。該反應(yīng)區(qū)域選擇性和適應(yīng)性優(yōu)異,簡(jiǎn)單、高效、環(huán)保獲得相應(yīng)產(chǎn)物,結(jié)果令人滿意。55種底物拓展產(chǎn)率達(dá)到43-97%。2、N-甲苯磺酰腙是一類(lèi)活性比較高的化合物,通常由簡(jiǎn)單的醛類(lèi)或者酮類(lèi)直接和酰肼反應(yīng)反應(yīng)得到。在一定條件下,既可以脫掉磺�；鳛橹氐衔飬⑴c反應(yīng),也可以磺酰肼基作為離去基團(tuán)發(fā)生碳?xì)浠罨?進(jìn)行偶聯(lián)。由... 

【文章來(lái)源】：蘭州大學(xué)甘肅省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：209 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 引言
    1.2 咪唑化合物的合成
    1.3 苯并咪唑化合物的合成
    參考文獻(xiàn)
2碳?xì)浠罨铣?1,2,4,5-四取代的�；溥蚧衔�">第二章 鐵催化α,β-不飽和酮/醛進(jìn)行sp²碳?xì)浠罨铣?1,2,4,5-四取代的酰基化咪唑化合物
    2.1 引言
    2.2 合成 1,2,4,5-四取代咪唑化合物的條件優(yōu)化和選擇
        2.2.1 催化劑對(duì)反應(yīng)的影響
        2.2.2 加入的配體對(duì)反應(yīng)的影響
        2.2.3 溶劑對(duì)反應(yīng)的影響
        2.2.4 助催化劑碘的加入對(duì)反應(yīng)的影響
        2.2.5 反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間對(duì)反應(yīng)的影響
    2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
    2.4 合成 1,2,4,5-四取代咪唑化合物機(jī)理探究
    2.5 本章小結(jié)
    2.6 實(shí)驗(yàn)部分
        2.6.1 實(shí)驗(yàn)所需儀器與所用試劑
        2.6.2 實(shí)驗(yàn)原料的制備
        2.6.3 實(shí)驗(yàn)操作流程
    2.7 產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)
    2.8 部分產(chǎn)物表征圖
    參考文獻(xiàn)
第三章 無(wú)金屬催化下通過(guò)[3+2]環(huán)加成合成 1,2,4-三取代的咪唑化合物
    3.1 引言
    3.2 合成 1,2,4-三取代咪唑化合物的條件優(yōu)化和選擇
        3.2.1 加入的堿對(duì)反應(yīng)的影響
        3.2.2 加入的碘對(duì)反應(yīng)的影響
        3.2.3 溶劑對(duì)反應(yīng)的影響
        3.2.4 溫度對(duì)反應(yīng)的影響
        3.2.5 反應(yīng)時(shí)間對(duì)反應(yīng)的影響
        3.2.6 氣體氛圍對(duì)反應(yīng)的影響
    3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
    3.4 合成 1,2,4-三取代咪唑化合物機(jī)理探究
    3.5 本章小結(jié)
    3.6 實(shí)驗(yàn)部分
        3.6.1 實(shí)驗(yàn)所需儀器和所用試劑
        3.6.2 實(shí)驗(yàn)原料的制備
        3.6.3 實(shí)驗(yàn)操作流程
    3.7 產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)
    3.8 部分產(chǎn)物表征圖
    參考文獻(xiàn)
第四章 鐵催化α,β-不飽和酮和N-羥基脒進(jìn)行[3+2]環(huán)加成合成 2,4,5-三取代的�；溥蚧衔�
    4.1 引言
    4.2 合成 2,4,5-三取代的酰基化咪唑化合物的條件優(yōu)化和選擇
        4.2.1 催化劑對(duì)反應(yīng)的影響
        4.2.2 加入的堿對(duì)反應(yīng)的影響
        4.2.3 加入的碘源對(duì)反應(yīng)的影響
        4.2.4 溶劑對(duì)反應(yīng)的影響
        4.2.5 反應(yīng)溫度對(duì)反應(yīng)的影響
        4.2.6 反應(yīng)時(shí)間對(duì)反應(yīng)的影響
        4.2.7 反應(yīng)氣體氛圍對(duì)反應(yīng)的影響
    4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
    4.4 合成�；溥蚧衔餀C(jī)理探究
        4.4.1 控制實(shí)驗(yàn)
        4.4.2 機(jī)理設(shè)想
    4.5 本章小結(jié)
    4.6 實(shí)驗(yàn)部分
        4.6.1 實(shí)驗(yàn)所需儀器與所用試劑
        4.6.2 實(shí)驗(yàn)原料的制備
        4.6.3 實(shí)驗(yàn)操作流程
    4.7 產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)
    4.8 部分產(chǎn)物表征圖
    參考文獻(xiàn)
第五章 鐵催化α,β-不飽和酮/醛合成雙取代和三取代嘧啶化合物
    5.1 引言
    5.2 合成嘧啶化合物的條件優(yōu)化和選擇
        5.2.1 催化劑對(duì)反應(yīng)的影響
        5.2.2 加入的堿對(duì)反應(yīng)的影響
        5.2.3 溫度對(duì)反應(yīng)的影響
        5.2.4 溶劑對(duì)反應(yīng)的影響
        5.2.5 反應(yīng)時(shí)間對(duì)反應(yīng)的影響
    5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
    5.4 合成多取代嘧啶化合物機(jī)理探究
    5.5 本章小結(jié)
    5.6 實(shí)驗(yàn)部分
        5.6.1 實(shí)驗(yàn)所需儀器與所用試劑
        5.6.2 實(shí)驗(yàn)原料的制備
        5.6.3 實(shí)驗(yàn)操作流程
    5.7 產(chǎn)物結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)
    5.8 部分產(chǎn)物表征圖
    參考文獻(xiàn)
第六章 結(jié)論
    6.1 引言
    6.2 研究展望
在學(xué)期間的研究成果
致謝



本文編號(hào)：2988319