揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）是一類主要的大氣污染物,能夠?qū)θ梭w健康及環(huán)境產(chǎn)生危害。催化氧化法是一種有效且環(huán)境友好的技術(shù),廣泛應(yīng)用于工業(yè)廢氣中VOCs的去除。針對(duì)目前貴金屬催化劑成本高、易失活等問題,開發(fā)相對(duì)廉價(jià)的非貴金屬催化劑是該技術(shù)推廣的關(guān)鍵。本論文以具有良好的儲(chǔ)氧/放氧能力的錳氧化物為主要活性組分,利用分子篩多孔、大表面積特點(diǎn)促進(jìn)活性組分的分散和污染物分子的吸附和擴(kuò)散,研究載體形貌對(duì)錳氧化物結(jié)構(gòu)及性能影響;系統(tǒng)、深入研究反應(yīng)過(guò)程中氧物種及氣相氧在催化劑中的遷移、轉(zhuǎn)化和循環(huán)過(guò)程;并進(jìn)一步探討銀摻雜的作用機(jī)制及其催化性能。具體研究?jī)?nèi)容及取得的研究結(jié)果如下:（1）研究錳氧化物對(duì)甲苯和丙酮的催化性能。研究發(fā)現(xiàn),兩種VOCs在錳氧化物上催化氧化反應(yīng)中產(chǎn)物CO2選擇性差別較大。甲苯完全轉(zhuǎn)化溫度為220℃,反應(yīng)過(guò)程中CO2選擇性均可達(dá)到80%以上,反應(yīng)過(guò)程中生成少量苯甲酸和苯甲醛中間產(chǎn)物;而丙酮在140℃時(shí)轉(zhuǎn)化率就達(dá)到100%,但在該溫度下生成的CO2選擇性只有3.6%,180℃時(shí)選擇性提升至83%,220℃時(shí)達(dá)到1 00%,反應(yīng)時(shí)大量丙酮在轉(zhuǎn)化過(guò)程中生成醋酸鹽類物質(zhì)。相對(duì)丙酮催化氧化,催化劑中氧物... 

【文章來(lái)源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１?ＶＯＣｓ生成ＳＯＡ的機(jī)制【１４，１５］??Ｆｉｇ．?１．１?Ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?ＳＯＡ?ｆｒｏｍ?ＶＯＣｓ［１４’１５］??

?大連理工大學(xué)博士學(xué)位論文???高濃度的有機(jī)廢氣進(jìn)一步凈化處理［３１］。在催化氧化法中，催化劑的主要作用是降低反應(yīng)??的能量、加快反應(yīng)的進(jìn)行，這就要求研究者構(gòu)建和選擇具有良好的反應(yīng)活性和穩(wěn)定性??造價(jià)適宜的催化劑，這也是催化氧化的核心部分。??ｍｍ＿ｒｎｒｎ．??丁?Ｏ?＋??＾??ｃｏ?勝雛?＋?Ｌ．，＾１??Ｔ＾ｏｏ＾ｃ?，?＋?Ｂｉ??＼??圖１．３工業(yè)上燃燒工藝總結(jié)??Ｆｉｇ．?１．３?Ｓｕｍｍａｒｙ?ｏｆ?ｔｈｅｒｍａｌ?ｄｅｃｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ?ｆｏｒ?ｉｎｄｕｓｔｒｙ??１．２?ＶＯＣｓ催化氧化技術(shù)國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展??近年來(lái)，各國(guó)的研宂者們致力于ＶＯＣｓ催化氧化技術(shù)，利用不同的催化劑進(jìn)行ＶＯＣｓ??的去除。常見的催化劑主要包括貴金屬催化劑奶、？么六１１、六§等）、過(guò)渡金屬催化劑（＼１｜１、??Ｆｅ、Ｃｏ等）及稀土金屬催化劑（Ｃｅ等）。??研宄者對(duì)貴金屬催化劑的研宄較早，并發(fā)現(xiàn)貴金屬作為催化劑對(duì)ＶＯＣｓ的催化氧化??具有很好的效果，能在較低溫度下使ＶＯＣｓ完全轉(zhuǎn)化，能耗較校表１．１總結(jié)了常見貴??金屬催化劑對(duì)ＶＯＣｓ的催化性能。在貴金屬催化劑體系中，貴金屬充當(dāng)活性組分的角色，??因此ＶＯＣｓ催化反應(yīng)大多在貴金屬上和附近進(jìn)行。通過(guò)研宄可以總結(jié)出，合適的金屬粒??徑以及較高的分散度可以有效提高貴金屬催化劑的活性。雖然貴金屬具有十分優(yōu)異的催??化特性，但價(jià)格較昂貴，因此通常將少量的貴金屬負(fù)載在氧化物上形成負(fù)載型催化劑，??既節(jié)約了成本，又能有效利用活性組分和載體的相互作用，提高催化劑對(duì)ＶＯＣｓ的反應(yīng)??性能。??－５－??

應(yīng)的進(jìn)行，因此Ａｇ??對(duì)于催化氧化反應(yīng)具有十分重大的作用，Ａｇ系催化劑的開發(fā)和應(yīng)用對(duì)提高催化劑活性??和降低成本具有十分重要的意義。??ＭｅＯＨ??ｒｖ．?０，?０，??ｙ１？?Ｍｅｔｅ?？?Ｐ〇ｍｔ．ｎｅ?／?￣??ＵＡ?微齡?ｆ＼?Ｖ?ｓｐｅｃｉｅｓ?＾?＼??，、ｃｈ３?＾?ｃｉｌ?⑴?９?？ｏ＊??ＯＨ?０?ａ?ａ８?１?（）?Ｏ?ＯＨ?ｔ?＇?Ａｇ?１?—??Ｉ?ｃｚ＾＞?｜?Ｉ?Ｉ?Ｉ?（？〇??�。荩荆�?Ｈ２０?????Ｚｒ０２??圖１．４?Ａｇ／Ｚｒ０２上甲醇氧化反應(yīng)機(jī)理圖［３６］??Ｆｉｇ．?１．４?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｖｅｒ?Ａｇ／ＺｒＣｈ?ｆｏｒ?ＭｅＯＨ?ｏｘｉｄａｔｉｏｎ［３６］??－８－??


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