【摘要】：隨著原油的大量開采和加工,產(chǎn)生含油廢水、落地原油和含油泥漿等污染物,這些石油污染物通過多種途徑進入土壤,導(dǎo)致土壤性質(zhì)發(fā)生改變,降低土壤肥力,使土壤鹽堿化加劇,影響當(dāng)?shù)氐霓r(nóng)業(yè)生產(chǎn)和植被生長。同時石油污染物在重力、降水和入滲作用下,向土壤下層遷移,污染地下水,從而造成二次污染。因此,研究石油污染物在土壤中的遷移規(guī)律,并提出有針對性的修復(fù)方法,對保護土壤環(huán)境具有重要意義。大慶油田由喇嘛甸、薩爾圖、杏樹崗等48個規(guī)模不等的油氣田組成,年平均降水量434mm,土壤類型以黑鈣土和風(fēng)沙土為主,地表植被主要是矮小的鹽堿植物。大慶原油密度為0.8629g/mL,含蠟量20%~30%、凝固點29℃、粘度22.2mm~2/s。油田開發(fā)和生產(chǎn)過程中均會產(chǎn)生危害環(huán)境的污染物,產(chǎn)生的污染物主要為落地原油,還有采油廢水和含油泥漿等。通過室內(nèi)實驗對比研究超聲提取、恒溫振蕩和索式抽提三種方法對土壤中石油污染物提取率,確定的最佳提取方法為超聲震蕩,在最佳實驗條件(40℃,20min,100W)下的提取率為79.02%。通過正交實驗對四氯化碳、二氯甲烷、正己烷和丙酮等試劑進行萃取劑篩選實驗,確定最佳萃取劑為二氯甲烷-丙酮(4:1)溶劑,在最佳條件下使用混合提取劑土壤中油提取效率可達到85.73%。制作室內(nèi)土柱淋濾裝置,設(shè)計均質(zhì)土柱和原狀土柱遷移模擬實驗,通過對比確定石油污染物在土壤中遷移規(guī)律。在相同淋濾量、相同污染時間條件下,污染物濃度高的土柱,淋濾初期含油量高,遷移達到平衡后,距地表5cm處的含油較低,10cm深處含油最高,累積含油量最高。相同污染濃度、相同污染時間條件下,淋濾量大的土柱,淋濾初期含油量高,遷移達到平衡后,5cm~10cm含油量最低,10cm以下含油量沒明顯差別。相同淋濾量、相同污染濃度條件下,均質(zhì)土柱淋濾初期,污染物在5cm處含量小于10cm處,隨污染時間增加,土柱5cm處含油量逐漸增加,10cm以下土柱的含油量逐漸減小,含油量呈負(fù)指數(shù)規(guī)律變化。原狀土柱淋濾初期,含油量由淺到深呈下降趨勢,污染物主要集中在5cm處,隨污染時間增加,污染物主要集中在10cm處,5cm處含油量較小,含油量變化趨勢與均質(zhì)土柱不同。污染物對土柱的影響主要集中在15cm以上,15cm以下含油量非常低。說明污染濃度越高,土柱累積含油量越高;淋濾量越大,土柱含油量越低;污染物的遷移規(guī)律受污染濃度和淋濾量影響不大;均質(zhì)土柱隨污染時間增加,5cm處含油量增加,10cm以下含油量減小;原狀土柱隨污染時間增加,5cm處含油量較小,10cm含油量增加;由于土壤孔隙分布不均,原狀土柱污染物遷移速度較均質(zhì)土柱慢。對比分析均質(zhì)土柱和原狀土柱各組分含量,均質(zhì)土柱的組分較多,在C_(12)~C_(28)均有分布,并且各組分峰面積較大,含量相對原狀土柱較高。原狀土柱組分較少,主要集中在C_(12)~C_(22),各組分峰面積較小。均質(zhì)土柱淺層以小于C_(19)的輕組分為主,隨著深度增加,輕組分逐漸減少,重組分逐漸增加。15cm深度以下小于C_(16)的組分均不存在,以大于C_(20)的重組分為主,重組分相對含量變化不大。原狀土柱淺層污染物組分主要集中在C_(12)~C_(22)之間,其中C_(19)和C_(20)的相對含量較高。隨深度增加,低碳組分也逐漸減少,組分主要集中在C_(17)~C_(20),說明大于C_(22)的重組分沒有遷移到土柱深處。均質(zhì)土柱和原狀土柱中原油四組分隨深度變化規(guī)律相同,土柱深度增加,芳香烴相對含量增加,非烴相對含量減小,飽和烴和瀝青質(zhì)變化不大。在土壤中油遷移規(guī)律研究基礎(chǔ)上,基于土壤多孔介質(zhì)特性,污染物在其中的遷移受到對流作用、擴散作用和油、水、土壤間的相互作用,因此以多孔介質(zhì)的熱力學(xué)平衡和動力學(xué)方程為基礎(chǔ),建立了土壤中石油污染物遷移模型。在垂直方向上,對任意一層土壤,其表面吸附的石油組分和土壤空腔中流動的之和等于從上層向下流入目標(biāo)層與流出組分之差。其物理意義為通過確定邊界條件,可以令已知的淺層土壤中的三點濃度為初值以迭代的方法計算出深層土壤中的污染物濃度。建立吸附解吸實驗,研究污染物在土壤中滯留和洗脫能力,計算石油烴的吸附平衡常數(shù)K_(cal)為31.922。經(jīng)過對實驗數(shù)據(jù)試算,模擬值與真值的誤差o((?)t)㩳%2,在已知落地油總量基礎(chǔ)上可用于計算不同深度土壤中石油污染物濃度。針對油田油污土壤含油高,遷移速率慢,主要組分遷移深度淺的特點,研究以微波為熱源,敏化劑、微波作用功率和時間、土壤含油量等因素對于微波熱修復(fù)土壤修復(fù)技術(shù)影響,當(dāng)土壤和敏化劑質(zhì)量為5:1時,微波熱修復(fù)土壤功率為700W,作用時間20min,溫度超過900℃,土壤中油類污染物去除率達到95.7%,大部分污染物被去除,產(chǎn)生的不凝氣組分以C_2H_4、C_3H_6、C_3H_8、C_4H_8、C_4H_(10)為主,回收的冷凝液主要以飽和烴為主。說明微波能夠?qū)崿F(xiàn)油污土壤修復(fù),并具有一定經(jīng)濟效益。本研究通過分析石油污染物在土壤中遷移規(guī)律,建立石油污染物遷移模型,以表層土壤污染物濃度近似求得更深層土壤中的濃度值,為污染物治理提供理論濃度值。依據(jù)污染物濃度,選擇微波熱修復(fù)油污土壤,污染物去除率高,處理時間短,產(chǎn)物可進行回收利用,是較好的油污土壤修復(fù)方法。
【圖文】：

第一章 研究區(qū)概況——稱量瓶中組分加空白值的質(zhì)量（mg）；1G——稱量瓶質(zhì)量（mg）；2G——組分空白值（mg）；3Gm——樣品質(zhì)量（mg）。氣相色譜分析法相色譜是利用試樣中各組分在氣相和固定液液相間的分配系數(shù)不同，當(dāng)載氣帶入色譜柱中運行時，組分就在其中的兩相間進行反復(fù)多次分配，組分的吸附或溶解能力不同， 因此各組分在色譜柱中的運行速度就不同柱長后，便彼此分離，按順序離開色譜柱進入檢測器，產(chǎn)生的離子流訊記錄器上描繪出各組分的色譜峰。

2.4.2 區(qū)域污染現(xiàn)狀石油污染物進入土壤后，隨時間推移污染物逐漸向下滲透，最后會下滲進入地下水，對水體造成污染，污染物在土壤中的遷移規(guī)律如圖2.3。圖2.3 石油污染物在土壤中遷移Fig.2.3 Transportation of petroleum pollutant in soil system對采油井口土壤污染情況進行調(diào)研，見圖2.4，土壤表面可見明顯油斑。由于采油作業(yè)、管道破裂等情況下會造成原油泄漏，，對于落地原油，現(xiàn)場常采用掩埋處理，未對污染物進行徹底清除，原油繼續(xù)污染土壤。圖2.4 采油井口污染情況Fig.2.4 Pollution of wellhead對采油六廠油井及聯(lián)合站附近進行取樣，取樣點土壤從地表向下分為四層，分別進22
【學(xué)位授予單位】：東北石油大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X74;X53

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本文編號：2553904