【摘要】：環(huán)境污染是目前制約我國經(jīng)濟(jì)社會(huì)可持續(xù)發(fā)展的重要問題之一,大氣氣溶膠是大氣復(fù)合污染的重要成分,其物理化學(xué)性質(zhì)在大氣環(huán)境及輻射效應(yīng)等方面有著至關(guān)重要的作用,是環(huán)境和氣候變化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。氣溶膠的吸濕特性顯著改變顆粒物的粒徑、光學(xué)特性、云凝結(jié)核活性以及化學(xué)反應(yīng)活性,進(jìn)而對大氣能見度、輻射強(qiáng)迫、酸沉降以及人體健康產(chǎn)生直接和間接的重要影響。黑碳?xì)馊苣z是全球氣溶膠最大的吸收體,其光吸收特性與大氣中的混合狀態(tài)密切相關(guān),是人們關(guān)注的焦點(diǎn)問題。由于實(shí)際大氣氣溶膠的復(fù)雜性,它的吸濕性質(zhì)和黑碳?xì)馊苣z的混合態(tài)是氣溶膠直接輻射強(qiáng)迫評估不確定性最大的兩個(gè)關(guān)鍵因素。本文設(shè)計(jì)建立了一套揮發(fā)性吸濕性-串聯(lián)差分電遷移率分析儀裝置(Volatility Hygroscopic-Tandem Differential Mobility Analyzer,VH-TDMA)。揮發(fā)特性測量單元由四根加熱管并列組成,加熱溫度分別為25℃,150℃,250℃,和350℃,可實(shí)現(xiàn)不同加熱溫度之間的快速切換,與傳統(tǒng)的VTDMA相比,可以獲得更高的時(shí)間分辨;吸濕特性測量單元利用全氟磺酸管設(shè)計(jì)的加濕系統(tǒng)可以將氣溶膠粒子的相對濕度穩(wěn)定控制在10%至90%相對濕度范圍內(nèi),相對濕度的精度為1%。利用實(shí)驗(yàn)室氣溶膠發(fā)生系統(tǒng)產(chǎn)生的氯化鈉和硫酸銨氣溶膠,對該裝置的粒子損耗、揮發(fā)及吸濕特性測量的準(zhǔn)確性進(jìn)行了評估,通過與其他研究小組的結(jié)果對比,驗(yàn)證了系統(tǒng)的可靠性和準(zhǔn)確性。使用H-TDMA研究了在10～90%RH條件下與灰霾相關(guān)的兩種水溶性有機(jī)物(草酸和丁二酸)與典型無機(jī)鹽(硫酸銨和硝酸銨)內(nèi)混合粒子的吸濕特性,并結(jié)合Zdanovskii-Stokes-Robinson(ZSR)模型和擴(kuò)展-無機(jī)氣溶膠熱力學(xué)模型(Extended-AIM Aerosol Thermodynamics Model)理論預(yù)測內(nèi)混合粒子的吸濕特性,分析了草酸和丁二酸在加濕過程中的相態(tài)變化對于硫酸銨和硝酸銨吸濕特性的影響。2016年夏季,運(yùn)用建立的V-TDMA裝置在安徽省壽縣國家氣候觀象臺(tái)進(jìn)行了系列外場觀測實(shí)驗(yàn)。一方面,研究了不同粒徑(50nm-350nm)黑碳?xì)馊苣z的混合態(tài),將加熱揮發(fā)之后的粒譜分為高揮發(fā)性(high volatile,HV)、中等揮發(fā)性(medium volatile,MV)和低揮發(fā)性(low volatile,LV),HV、MV 和 LV 的數(shù)濃度平均分?jǐn)?shù)與粒徑呈顯著的相關(guān)性。定義中等揮發(fā)性顆粒數(shù)濃度分?jǐn)?shù)(Fin)為衡量氣溶膠混合態(tài)的參數(shù)。Fin的結(jié)果表明當(dāng)?shù)赝饣旌螧C主要集中在小粒徑范圍,并且大粒徑的MV和LV高值可能是由于顆粒物在到達(dá)鄉(xiāng)村背景站點(diǎn)過程中充分老化。充分集中的相對頻率分布和并不顯著的日變化表明傳輸?shù)臍鈭F(tuán)和本地排放源具有相似的老化狀態(tài)。與相似的研究對比發(fā)現(xiàn),不同粒徑顆粒物的Fin值存在明顯差別,直接排放的黑碳?xì)馊苣z的Fin值較低,而隨著老化程度越高,對應(yīng)的Fin值也越高,Fin的均值是直接排放和老化過程競爭的結(jié)果。對于不同粒徑的Fin的PSCF值在空間分布中都呈現(xiàn)不同,表明不同尺寸內(nèi)混合含碳?xì)馊苣z的潛在源貢獻(xiàn)來源是有區(qū)別的。研究結(jié)果還表明傳輸對于壽縣站點(diǎn)地區(qū)黑碳?xì)馊苣z的混合態(tài)起著主要作用,并且顯示出與粒徑的相關(guān)性。另一方面,開展了 90%高相對濕度條件下50～250nm環(huán)境氣溶膠的吸濕特性研究,該地區(qū)氣溶膠吸濕增長之后的譜分布多呈現(xiàn)單峰或雙峰分布,強(qiáng)弱吸濕增長可以明顯區(qū)分,弱吸濕組分的平均吸濕增長因子為1.07,強(qiáng)吸濕組分的吸濕增長因子在1.37～1.56之間并與粒徑呈正相關(guān)關(guān)系。當(dāng)?shù)囟喾稚馊苣z吸濕增長之后的平均譜分布較未吸濕的平均譜分布出現(xiàn)峰值向右偏移稍微增大和雙峰分布的現(xiàn)象,表明了當(dāng)?shù)卮髿庵胁煌筋w粒物的吸濕能力以及強(qiáng)弱吸濕組分比例不一樣;不同時(shí)間段(白天和夜晚)多分散氣溶膠加濕與否的平均譜分布差異反映了細(xì)粒子顆粒物主要來源于本地排放,強(qiáng)吸濕性大粒徑顆粒物主要來自于遠(yuǎn)距離傳輸影響。
[Abstract]:Environmental pollution is one of the most important problems in the sustainable development of China's economy and society, and the atmospheric aerosol is an important component of the atmospheric composite pollution, and its physical and chemical properties play an important role in the atmospheric environment and the radiation effect. Research hot spots in the area of environmental and climate change. The moisture-absorbing properties of the aerosol can significantly change the particle size, optical characteristic, cloud-condensed nodule activity and chemical reaction activity, and further have a direct and indirect effect on the atmospheric visibility, radiative forcing, acid deposition and human health. Black carbon aerosol is the largest absorber of global aerosol, and its light absorption characteristic is closely related to the mixed state in the atmosphere, which is the focus of people's attention. Because of the complexity of the actual atmospheric aerosol, the mixed state of its hygroscopic nature and the black carbon aerosol is the two key factors of the greatest uncertainty of the direct radiative forcing assessment of the aerosol. A set of volatile moisture-absorbing-tandem differential mobility analyzer (VH-TDMA) is designed. the volatilization characteristic measuring unit is composed of four heating pipes, the heating temperature is 25 DEG C,150 DEG C,250 DEG C and 350 DEG C, the fast switching between different heating temperatures can be realized, and a higher time resolution can be obtained compared with the traditional VTDMA; The moisture absorption characteristic measuring unit can stably control the relative humidity of the aerosol particles in the range of 10% to 90% relative humidity by using the humidifying system designed by the perfluorosulfonic acid pipe, and the accuracy of the relative humidity is 1%. The accuracy of the measurement of particle loss, volatilization and moisture absorption characteristics of the device is evaluated by using the sodium chloride and the sulfur dioxide aerosol generated by the laboratory aerosol generating system, and the reliability and the accuracy of the system are verified through comparison with the results of other research groups. the moisture-absorbing properties of the mixed particles of the two water-soluble organic matter (oxalic acid and succinic acid) associated with the haze and the typical inorganic salts (sulfuric acid and nitrate) under the condition of 10-90% rh were studied using h-tdma, In this paper, the effects of the phase change of oxalic acid and succinic acid in the humidification process on the moisture absorption characteristics of the sulfuric acid and the nitrate are analyzed with the combination of the Zdanovskii-Stokes-Robinson (ZSR) model and the extended-AIM Aerosol Thermodenics Model, and the effect of the phase change of the oxalic acid and the succinic acid in the humidification process on the moisture absorption characteristics of the sulfuric acid and the ferric nitrate is analyzed. In the summer of 2016, A series of field observation experiments were carried out in the national climate observation station of Shouxian County, Anhui Province using the established V-TDMA device. On the one hand, the mixed state of black carbon aerosol with different particle size (50 nm-350 nm) is studied, and the grain spectrum after heating and volatilization is divided into high volatile (HV), medium volatile (MV) and low volatility (LV), HV, The mean fraction of the number of MV and LV was significantly correlated with the particle size. A medium-volatile particle number concentration fraction (Fin) is defined as a parameter to measure the aerosol mixing state. The results of the Fin show that the local external mixed BC is mainly concentrated in the small particle size range, and the MV and LV high values of the large particle size may be due to the full aging of the particulate matter in the process of reaching the rural background site. The relative frequency distribution and the non-significant diurnal variation of the sufficiently concentrated show that the transmitted air mass and the local emission source have similar aging states. In comparison with similar studies, there was a significant difference in the Fin values of different particle size particles, and the Fin value of the direct emission of the black carbon aerosol is low, and the higher the value of the corresponding Fin value as the degree of aging is, the average value of the Fin is the result of the direct emission and the competition of the aging process. The PSCF values for Fins of different particle sizes are different in the spatial distribution, indicating that the potential source contribution sources of mixed carbon-containing aerosols in different sizes are different. The results of the study also show that the transmission plays a major role in the mixed state of the black carbon aerosol in Shouxian station, and shows the correlation with the particle size. On the other hand, the moisture absorption characteristics of 50 ~ 250nm environmental aerosol at 90% relative humidity were studied. The spectral distribution after the growth of the aerosol in this area showed a single peak or a double peak distribution, and the strong and weak hygroscopic growth could be clearly distinguished. The average moisture absorption and growth factor of the weak moisture absorbent component was 1.07. The hygroscopic growth factor of the strong moisture absorbent component is between 1.37 and 1.56 and is positively related to the particle size. The average spectral distribution of the local multi-dispersed aerosol is slightly increased and the double-peak distribution of the non-hygroscopic average spectral distribution, indicating that the moisture-absorbing ability and the proportion of the strong and weak moisture-absorbing components of the different particle-size particles in the local atmosphere are different; The difference of the average spectral distribution of the multi-dispersed aerosol in different time periods (day and night) reflects that the fine-particle particles mainly come from the local emission, and the large-particle-size particles with strong moisture absorption mainly come from the influence of long-range transmission.
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X513

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本文編號(hào)：2479439