【摘要】：汞是一種痕量重金屬污染物,由于其化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,且具有較強(qiáng)的揮發(fā)性,能夠在大氣層中遠(yuǎn)距離輸送,并逐步沉降到遠(yuǎn)離污染源的地區(qū),對生態(tài)環(huán)境和人類健康造成嚴(yán)重危害,已經(jīng)成為繼粉塵、SO_2、NO_x之后的又一主要燃煤污染物。燃煤煙氣中汞主要以單質(zhì)汞(Hg~0),氧化汞(Hg~(2+))和顆粒吸附汞(Hgp)三種形態(tài)存在,其中Hg~0由于具備極強(qiáng)的揮發(fā)性和難溶性,難以被電廠現(xiàn)有大氣污染控制設(shè)備(APCD)有效脫除,且其在煙氣中占有較大比例,導(dǎo)致燃煤煙氣總汞脫除效率降低�；钚蕴繃娚浼夹g(shù)(ACI)雖是目前燃煤電廠汞排放控制中成熟可行的技術(shù),但脫除成本過高。低溫等離子技術(shù)(Non-Thermal Plasma,NTP)是一種具備多種污染物聯(lián)合脫除的新技術(shù),被認(rèn)為是具有發(fā)展和應(yīng)用潛力的Hg~0脫除技術(shù)之一。本文針對低溫等離子體強(qiáng)化Hg~0的氧化機(jī)理、關(guān)鍵性反應(yīng)、主要因素的影響規(guī)律,低溫等離子電離改性對固體吸附劑表面理化特性的影響,以及強(qiáng)化吸附劑脫汞脫硫的機(jī)理等方面的科學(xué)問題開展研究。搭建了低溫等離子體強(qiáng)化Hg~0氧化的實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng),分析了介質(zhì)阻擋放電低溫等離子體反應(yīng)器的放電參數(shù)間的關(guān)聯(lián)特性,研究了氣相Hg~0的價態(tài)分布及煙氣組分對Hg~0氧化的影響規(guī)律。結(jié)果表明:反應(yīng)體系的能量密度與介質(zhì)間放電電壓正向相關(guān);放電過程中產(chǎn)生的O_3隨能量密度增大線性增加,當(dāng)氣體溫度高于300℃時,產(chǎn)生的O_3能夠完全被分解;輸入能量密度(SED)與Hg~0的氧化效率之間存在最佳關(guān)聯(lián)值,在實(shí)驗(yàn)條件下,當(dāng)SED為240J/L時,Hg~0氧化效率達(dá)到最大約81%;OHM方法取樣分析得出低溫等離子作用后模擬煙氣中總汞質(zhì)量平衡,主要以氧化汞形式存在;模擬煙氣中O_2體積分?jǐn)?shù)提高利于Hg~0的氧化,H2O(g)和CO_2在無O_2時能夠促進(jìn)Hg~0的氧化,而在O_2存在時,卻對Hg~0的氧化起抑制作用,SO_2和NO均對Hg~0的氧化起抑制作用;低溫等離子作用下HCl對Hg~0的氧化具有明顯促進(jìn)作用,當(dāng)模擬煙氣中HCl濃度高于50ppm時,Hg~0能被完全氧化。借助基元反應(yīng)和動力學(xué)參數(shù)建立了低溫等離子強(qiáng)化Hg~0氧化的動力學(xué)模型,研究了低溫等離子氧化Hg~0過程中自由基濃度的變化規(guī)律,主要影響因素和關(guān)鍵性反應(yīng),揭示了 Hg~0氧化的反應(yīng)歷程和機(jī)理。結(jié)果表明:隨電子平均能量增大,低溫等離子場中電子向高能區(qū)域遷移,有利于煙氣中O_2分子解離和自由基的形成;高能電子數(shù)目增加,自由基O濃度增大,Hg~0的氧化效率提高,自由基O是Hg~0氧化的關(guān)鍵因素;低溫等離子作用下,氣體中O_2含量增大有利于自由基O的形成和Hg~0的氧化,添加水蒸氣后自由基O濃度快速下降,但水蒸氣含量越大,Hg~0的氧化效率反而增加;NO和SO_2會導(dǎo)致氣相中自由基0濃度和Hg~0的氧化率降低。進(jìn)行了 CaCl_2耦合低溫等離子強(qiáng)化Hg~0氧化的實(shí)驗(yàn)研究,借助程序升溫脫附(TPD)技術(shù)分析了 Hg~0的主要氧化產(chǎn)物和分布,揭示了 CaCl_2促進(jìn)低溫等離子體氧化Hg~0的機(jī)理。研究結(jié)果表明:CaCl_2置于低溫等離子放電區(qū)域時,對低溫等離子氧化Hg~0具有明顯促進(jìn)作用,隨輸入能量增大,Hg~0的氧化效率不斷提高,當(dāng)輸入能量大于240J/L時,Hg~0被完全氧化;模擬煙氣中O_2對Hg~0的氧化具有重要影響,隨O_2濃度提高,Hg~0的氧化率不斷增大;而NO和SO_2會導(dǎo)致Hg~0氧化效率下降,且SO_2的影響明顯高于NO,但與單純等離子相比,CaCl_2耦合作用下NO和SO_2對低溫等離子氧化Hg~0的影響明顯減弱;反應(yīng)后CaCl_2表面沉積的汞化合物主要為HgCl_2、Hg_2O和HgO三種,而氣相中僅含有HgO,電離后CaCl_2表面C1元素并無明顯損失或降低。建立了介質(zhì)阻擋放電低溫等離子吸附劑改性實(shí)驗(yàn)裝置,研究了低溫等離子電離改性對活性炭(AC)表面理化特性的影響規(guī)律,并在固定床上對改性AC脫汞性能進(jìn)行評價。結(jié)果表明:低溫等離子電離改性后,AC的比表面積和孔容積略有下降,但其表面酸性含氧官能團(tuán)數(shù)量明顯增多;改性后AC吸附Hg~0的性能明顯提高,在改性功率和時間分別為15W和20min時,Hg~0的脫除效率達(dá)到最大;Hg~0在改性AC表面的吸附主要受外部傳質(zhì)擴(kuò)散和表面化學(xué)吸附控制,低溫等離子改性后AC對Hg~0的平衡吸附量qe增大,外部擴(kuò)散和表面化學(xué)吸附過程增強(qiáng)。制備了一種復(fù)合鈣基吸附劑,借助低溫等離子電離改性強(qiáng)化其脫汞脫硫性能,優(yōu)化了吸附劑制備和改性的最佳條件。結(jié)果表明:復(fù)合鈣基吸附劑孔隙結(jié)構(gòu)較為發(fā)達(dá),其比表面積明顯高于CaO,隨CaO質(zhì)量增加,其比表面積不斷下降,但表面Ca含量增加;復(fù)合鈣基吸附劑表面酸性含氧官能團(tuán)的數(shù)量和種類明顯高于原始AC,且當(dāng)AC與CaO質(zhì)量比為1,水熱時間和溫度分別為1h和70℃時制備的復(fù)合鈣基吸附劑表面含氧官能團(tuán)數(shù)量最多,吸附劑的脫汞和脫硫性能最佳;低溫等離子電離改性后,復(fù)合鈣基吸附劑表面顆粒粒徑變小,C元素含量下降,而O元素含量增加,吸附劑表面含氧官能團(tuán)數(shù)量明顯增加,當(dāng)改性功率和時間分別為20W和1Omin時,吸附劑表面含氧官能團(tuán)數(shù)量最多,改性吸附劑脫除Hg~0和SO_2的效率最大。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：X701

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