【摘要】：在工業(yè)化發(fā)展的進(jìn)程中,所造成的環(huán)境污染問(wèn)題已經(jīng)嚴(yán)重影響了人們的日常生活,與此同時(shí)對(duì)能源的消耗需求也日益攀升。而光催化技術(shù)作為一種綠色技術(shù),憑借其對(duì)太陽(yáng)能直接利用的優(yōu)勢(shì)在能源與環(huán)境領(lǐng)域有重要的應(yīng)用前景。目前,無(wú)論在光分解水獲得清潔的氫氣能源,還是在光催化降解有機(jī)污染物方面光催化技術(shù)都可大有作為。在光催化技術(shù)中光催化材料的性能直接影響到技術(shù)的適應(yīng)性。目前,光催化材料普遍存在著量子產(chǎn)率較低等問(wèn)題。其中具體表現(xiàn)在兩個(gè)方面,一是光生電子和光生空穴的快速?gòu)?fù)合問(wèn)題,二是傳統(tǒng)性能較好的光催化材料的能帶隙較寬,導(dǎo)致其不能很好地利用太陽(yáng)光中的可見(jiàn)光部分。大量研究表明,單一組分光催化材料,如TiO_2,Ag_3PO_4,BiOCl,Bi_2WO_6等的量子產(chǎn)率較低,而多組分復(fù)合材料的光催化性能要比單一組分的光催化性能要好,其原因?yàn)榘雽?dǎo)體復(fù)合增強(qiáng)了對(duì)光的利用效率和有利于載流子的分離,抑制載流子復(fù)合�；诖�,本論文針對(duì)具有實(shí)際應(yīng)用的TiO_2和Bi系半導(dǎo)體材料的表界面控制,開發(fā)高效的異質(zhì)結(jié)復(fù)合半導(dǎo)體光催化材料,并對(duì)其可見(jiàn)光光催化性質(zhì)進(jìn)行了研究。本論文研究主要從以下五個(gè)方面展開:一、P25-OV/Ag/Ag_3PO_4異質(zhì)結(jié)復(fù)合光催化劑的制備及其可見(jiàn)光催化性能。首先將商業(yè)化TiO_2P25在紫外燈下光氧化苯甲醇,在此過(guò)程中P25被還原,在其表面形成氧空位缺陷(P25-OV),然后利用氧缺陷的還原性在氧空位位置原位還原Ag+形成P25-OV/Ag,再通過(guò)沉淀反應(yīng)在P25-OV/Ag樣品上負(fù)載Ag_3PO_4得到P25-OV/Ag/Ag_3PO_4復(fù)合光催化材料。通過(guò)對(duì)有機(jī)染料亞甲基藍(lán)的降解實(shí)驗(yàn)表明,P25-OV/Ag/Ag_3PO_4復(fù)合材料的光催化效果最好,其反應(yīng)速率遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于單一Ag_3PO_4和TiO_2。氧空位缺陷的引入以及Ag的表面等離子體共振效應(yīng),增強(qiáng)了P25-OV/Ag/Ag_3PO_4對(duì)可見(jiàn)光的吸收。另一方面P25-OV與Ag_3PO_4之間復(fù)合之后,在其兩相界面出形成了一個(gè)Type-Ⅱ異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),可加速光生電子和空穴的分離,有效地抑制了光生電子和空穴的復(fù)合。因此提高了 P25-OV/Ag/Ag_3PO_4復(fù)合光催化劑對(duì)有機(jī)染料的光催化降解能力。二、Ti~(3+)自摻雜Ag/TiO_(2-x)異質(zhì)結(jié)復(fù)合光催化劑的制備及其可見(jiàn)光催化研究。首先以乙二醇作為還原劑,聚乙烯吡咯烷酮為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,通過(guò)溶劑熱反應(yīng)合成Ag納米線,然后以Ag納米線作反應(yīng)底物,進(jìn)一步在銀納米線上負(fù)載Ti~(3+)自摻雜二氧化鈦,得到Ag/Ti02-x。由于貴金屬銀Ag在可見(jiàn)光下所具有獨(dú)特的表面等離子體共振效應(yīng),不僅能拓寬對(duì)光的響應(yīng)區(qū)間還能增強(qiáng)對(duì)可見(jiàn)光的吸收。Ti~(3+)自摻雜后可以在TiO_2能帶間隙中引入新的局域能級(jí),使二氧化鈦的禁帶寬度變窄,從而可以吸收可見(jiàn)光。另外,TiO_(2-x)負(fù)載在Ag納米線上后使Ag/TiO_(2-x)的比表面積變得更大,從而可以提供更多的反應(yīng)活性位點(diǎn),還有利于對(duì)染料分子的吸附。除此之外銀納米線具有較優(yōu)的導(dǎo)電性,有利于電子的傳輸,可促進(jìn)光生電子和空穴對(duì)的分離。三、Ti~(3+)自摻雜銳鈦礦-金紅石復(fù)合二氧化鈦的制備及其可見(jiàn)光催化性能研究。選用溶劑熱法合成出形貌可控的銳鈦礦/金紅石復(fù)合藍(lán)色自摻雜二氧化鈦。利用TiC13的Ti~(3+)離子和酸性,通過(guò)調(diào)節(jié)TiC13濃度,可以選擇性調(diào)控銳鈦礦和金紅石組份的相對(duì)含量以及Ti~(3+)摻雜濃度。隨著TiCl3加入量的增多,所得樣品中銳鈦礦相二氧化鈦的比例逐漸減少,而金紅石組分逐漸增加。與此同時(shí)樣品所表現(xiàn)的外觀顏色藍(lán)色也同步加深說(shuō)明摻雜的Ti~(3+)濃度也越來(lái)越大。另外,提出了銳鈦礦-金紅石復(fù)合藍(lán)色二氧化鈦的生長(zhǎng)機(jī)制并探究其形貌形成的機(jī)理。根據(jù)不同樣品在可見(jiàn)光下對(duì)羅丹明B的降解數(shù)據(jù)可知,當(dāng)加入TiC13與鈦酸四異丙酯的比例為10:4時(shí),銳鈦礦/金紅石復(fù)合藍(lán)色二氧化鈦(銳鈦礦占～79%)表現(xiàn)出最優(yōu)的光催化活性,且樣品較穩(wěn)定。四、Bi/Bi_2WO_6/rGO三元復(fù)合光催化材料的的合成及其可見(jiàn)光催化性能。通過(guò)一鍋煮法制備Bi/Bi_2WO_6/rGO等離子體光催化劑。在反應(yīng)過(guò)程中,合理控制加入Bi(NO3)3和氧化石墨烯(GO)的量可以有效控制各組份的相對(duì)含量。在可見(jiàn)光下降解羅丹明B的結(jié)果表明,在可見(jiàn)光的照射下,Bi/Bi2W06/rGO對(duì)降解羅丹明B的效果最好。其光催化活性提高的原因主要有:(1)界面異質(zhì)結(jié)的形成提高了光生電子和空穴的分離。(2)Bi和rGO的引入提高了 Bi_2WO_6對(duì)可見(jiàn)光的利用效率。(3)rGO及界面異質(zhì)結(jié)的大比表面積有利于對(duì)染料分子的吸附。五、具有高活性(001)晶面BiOCl/(BiO)_2CO_3復(fù)合光催化材料的制備及其可見(jiàn)光催化性質(zhì)研究。利用一步溶劑熱法合成具有高活性晶面(001)的BiOCl/(BiO)_2CO_3復(fù)合半導(dǎo)體光催化劑。通過(guò)改變?nèi)軇┲幸掖己退南鄬?duì)比例,調(diào)控BiOCl/(BiO)_2CO_3異質(zhì)結(jié)的形貌及BiOCl與(BiO)_2CO_3的相對(duì)含量。通過(guò)合理控制反應(yīng)時(shí)間及溶劑,我們提出了具有高活性晶面BiOCl/(BiO)_2CO_3形成機(jī)理。BiOCl/(BiO)_2CO_3與單一組分相比具有更優(yōu)的光催化能力,并根據(jù)BiOCl和(BiO)_2CO_3的能帶結(jié)構(gòu)以及反應(yīng)中的活性物種推測(cè)出光催化反應(yīng)機(jī)理。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O643.36

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4 徐W，

本文編號(hào)：2407292