本文選題：推廣的基于能量的分塊方法 + 多體展開方法��； 參考：《南京大學》2017年博士論文

【摘要】：近幾十年來,量子化學方法被廣泛地應用于化學、生物、物理、材料科學等相關(guān)領域。然而,隨著研究體系的增大,傳統(tǒng)的量子化學方法的計算量呈指數(shù)增加。為了把量子化學計算應用到大體系,理論化學家們發(fā)展了很多低標度和線性標度的量子化學方法。在這些方法中,分塊量子化學方法受到非常多關(guān)注。分塊量子化學方法的基本思想是把所要進行量子化學計算的目標體系劃分為一系列較小的子體系,對這些子體系進行量子化學計算得到能量和性質(zhì),最后通過組合子體系的能量或性質(zhì)來得到目標體系的能量或性質(zhì)。近十年來,世界上很多課題組開發(fā)了不同的分塊量子化學方法,區(qū)別在于構(gòu)建子體系的方式,以及如何重組子體系的結(jié)果。一般地,對大體系,這些分塊量子化學方法能夠提供和標準量子化學方法非常接近的結(jié)果。本文的主要工作集中在對推廣的基于能量的分塊方法(GEBF)在大體系的適用性進行了系統(tǒng)深入的研究。首先,我們系統(tǒng)地比較了 GEBF方法和傳統(tǒng)多體展開方法(EE-MB)在大基組水平計算中等尺寸水團簇的性能;第二,證明使用合適的參數(shù)GEBF方法能夠準確和經(jīng)濟地在CCSD(T)/CBS水平計算大尺寸水團簇的相對能量;第三,我們研究了 GEBF方法在不同計算水平應用于描述各種大分子體系的普適性。本論文為將來GEBF方法的應用提供有效的信息。主要貢獻可以總結(jié)如下:1、在第3章中,我們系統(tǒng)地比較了 GEBF方法和EE-MB方法計算中等尺寸水團簇(H2O)n(n=10,20,30)的基態(tài)能量的性能。GEBF方法和EE-MB方法分別代表兩類分塊量子化學方法(基于容斥原理或多體展開)。結(jié)果表明,在不同計算水平,GEBF方法都能準確地計算這三種尺寸的水團簇的基態(tài)能量,然而EE-MB方法在彌散基組下不能準確地計算出(H20)20和(H20)30的能量。我們指出GEBF方法幾乎不受基組重疊誤差(BSSE)的影響,然而BSSE導致EE-MB方法有較大誤差。另外,EE-MB方法可以通過采用距離截斷和兩個水分子為一塊(子體系更大和更緊湊)來提高精度,盡管如此,在相似的計算量下EE-MB方法的性能還是稍遜于GEBF方法。GEBF方法在任何基組下都適用于計算水團簇的基態(tài)能量。2、在第4章中,我們采用GEBF方法在CCSD(T)和基組極限(CBS)水平計算了大尺寸水團簇(H20)n(n=32,64)的相對能量,其中水團簇結(jié)構(gòu)取自液體水的動力學模擬軌跡。在CCSD(T)/CBS水平,此工作中的水團簇遠大于已發(fā)表工作中的水團簇。我們的計算表明GEBF能夠準確和經(jīng)濟地計算出這些大尺寸水團簇的相對能量。另外,我們的計算證明MP2/CBS結(jié)果吻合CCSD(T)/CBS結(jié)果。以GEBF-CCSD(T)/CBS這組高精度結(jié)果為參照值,我們評估了一些被廣泛應用于從頭算模擬凝聚態(tài)水的理論方法對這些水團簇的計算精度。我們發(fā)現(xiàn),MP2/aug-cc-pVDZ和幾個密度泛函方法(如LC-ωPBE-D3和ωB97XD)在aug-cc-pVTZ基組水平上能夠準確的計算這些大水簇的相對能量,然而一些常用的泛函方法(比如BLYP,PBEO)以及DFTB3(基于密度泛函的半經(jīng)驗量子化學方法)方法則不能正確地計算這些大水簇的相對能量。此章中推薦了一些表現(xiàn)好的泛函方法和大基組(至少aug-cc-pVTZ)用來研究水團簇或水溶液。3、在第5章中,我們研究了 GEBF方法在不同計算水平應用于計算三種分子團簇和兩種蛋白質(zhì)分子(2RVD和TC5B)的適用性。計算表明,GEBF(4.0,8)-DFT能精確計算本章中所有分子體系的基態(tài)能量。然而在GEBF-MP2計算中需要使用更大的參數(shù)(ξ=4.5 A和η≥10)來保證計算結(jié)果準確。例如,對甲醇團簇(CH3OH)20,GEBF(4.5,10)-MP2計算結(jié)果很精確,但對分子間氫鍵較強的甲酰胺團簇(HCONH2)32,需執(zhí)行GEBF(4.5,12)-MP2計算以得到可靠的結(jié)果。綜上,如果使用合適的參數(shù),GEBF方法適用于在不同計算水平上準確計算各種分子體系的基態(tài)能量,并且在GEBF-MP2計算中需要構(gòu)建比在GEBF-HF(或DFT)計算中更大的子體系來保證結(jié)果的精度。另外,GEBF方法計算這些中等尺寸體系所需要的時間明顯少于標準計算所需時間,并且隨體系變大其計算時間呈近線性增加,因此GEBF方法適用于計算更大的體系。此章為GEBF方法如何準確的計算各種大分子體系提供了有用的信息,有助于GEBF方法的廣泛應用。
[Abstract]:In recent decades , quantum chemistry methods have been widely used in the fields of chemistry , biology , physics , material science and so on .
【學位授予單位】：南京大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O641.1

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