本文選題：生物自組裝 + 量子點(QDs)　； 參考：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：量子點因其優(yōu)異的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì),在生物成像、生物傳感、生物診斷、光學(xué)器件等方面具有廣闊的應(yīng)用前景。傳統(tǒng)的化學(xué)合成方法往往涉及到高溫、厭氧、有毒試劑、表面修飾反應(yīng)過程,難以滿足綠色、可持續(xù)發(fā)展的需求,因此,量子點的生物合成應(yīng)運而生。掌握和利用活體生物的自組裝能力,精確調(diào)控量子點的生物合成過程,成為當前量子點研究的熱點。在本學(xué)位論文中,我們采用了多種生物合成量子點,并利用新的分子光譜分析方法結(jié)合分子生物學(xué)分析和理論計算,從熒光動力學(xué)性質(zhì)、調(diào)控方法、形成機理、合成應(yīng)用等方面對生物量子點的合成和機理進行了研究,主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:1.為了對合成量子點的光學(xué)性能進行有效的表征,利用熒光顯微鏡追蹤了產(chǎn)朊假絲酵母體內(nèi)原位自組裝量子點的熒光動態(tài)變化過程。結(jié)果顯示量子點的熒光強度隨時間呈現(xiàn)明顯的光活化、光穩(wěn)定、光淬滅變化過程。光活化過程與延伸型指數(shù)函數(shù)相吻合,而光漂白過程則與雙指數(shù)函數(shù)相吻合。該工作探索了生物自組裝量子點的光動力學(xué)過程,為其下一步應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。此外,我們也發(fā)現(xiàn)量子點的光活化指數(shù)和最大熒光強度與鎘離子濃度呈現(xiàn)一定的線性關(guān)系,該性質(zhì)有望應(yīng)用于鎘離子的檢測。2.利用產(chǎn)朊假絲酵母原位自組裝了硒化鎘量子點,并通過改變反應(yīng)前驅(qū)物的濃度實現(xiàn)了對合成量子點性質(zhì)的調(diào)控。結(jié)果表明,在一定范圍內(nèi)提高鎘離子濃度有利于促進合成量子點的熒光強度和熒光穩(wěn)定性。這主要是由于高濃度鎘離子導(dǎo)致零價硒顆粒形成減少,而硒化鎘量子點合成量的增加,同時伴隨著硫化鎘的形成。所制備的量子點可被直接用于生物成像,無需額外修飾。該工作深化了對量子點生物合成機制的認識,為高性能量子點的生物合成提供了有效的調(diào)控方法。3.針對生物量子點合成速率慢(普遍需要十多小時)的問題,提出了利用質(zhì)子濃度來調(diào)控量子點快速合成的新方法。發(fā)現(xiàn)在培養(yǎng)液pH為4.5的情況下,大腸桿菌可實現(xiàn)超快速(1小時內(nèi))、高產(chǎn)率合成硫硒化鎘量子點,且得到的量子點粒徑均一、熒光性能優(yōu)異。進而深入探索了 pH調(diào)控量子點合成的生物學(xué)機制,并將所制量子點應(yīng)用于細胞、小鼠的生物成像。該工作提供了一種簡單、快速、高效的生物量子點合成調(diào)控新方法。4.生物體內(nèi)量子點的合成與其脫毒過程存在緊密聯(lián)系,但其機理尚不清楚。我們研究了大腸桿菌的代謝過程與硒和鎘元素在生物體內(nèi)的轉(zhuǎn)化、相互作用以及與量子點合成的相關(guān)關(guān)系。結(jié)果顯示提高代謝底物(葡萄糖)濃度不僅顯著提高了生物體內(nèi)累積的硒鎘含量,也改變了硒鎘的生物轉(zhuǎn)化過程,使部分磷酸鎘轉(zhuǎn)變?yōu)榫哂袃?yōu)異熒光性能的硫硒化鎘量子點。由此提出了基于量子點合成的硒-鎘拮抗新機制,這對硒和鎘污染環(huán)境的生物修復(fù)和重金屬的資源化回收利用也具有參考價值。5.利用大腸桿菌作為模式生物,進一步解析了生物自組裝量子點的空間結(jié)構(gòu)、合成路徑及其儲藏器官。X射線精細結(jié)構(gòu)吸收譜(XAFS)和高分辨電鏡元素成像的結(jié)果顯示合成的CdSe/CdS量子點是核-殼結(jié)構(gòu),其表層含有大量磷酸鹽和有機硒。不同菌基因表達量的變化和密度泛函理論計算結(jié)果表明,磷在量子點組裝過程中扮演著一個鎘離子媒介的作用:鎘離子以磷酸根載體被轉(zhuǎn)移并與硒醇類氨基酸蛋白和硫醇類氨基酸蛋白結(jié)合,進而組裝生成CdSe/CdS量子點。熒光光譜、拉曼光譜成像及軟X射線成像的結(jié)果表明,形成的量子點以"金屬小體"的形式聚集在細菌胞內(nèi)的一側(cè)或者兩端。6.以希瓦氏菌(Shewanella oneidensis MR-1)為異化金屬還原菌模式生物,研究量子點的自組裝及其與金屬解毒之間的關(guān)系。發(fā)現(xiàn)通過調(diào)節(jié)細胞跨膜電子傳遞過程,可以實現(xiàn)量子點或其他納米顆粒的高速、定向組裝。在暴露于亞硒酸鈉和氯化鎘中4個小時后,在細胞質(zhì)內(nèi),生成了大量的硒化鎘量子點,其合成過程比已知的生物量子點合成過程更快。通過敲除CymA蛋白來阻斷其跨膜電子轉(zhuǎn)移后,合成納米材料由零價硒為主轉(zhuǎn)變成以硒化鎘為主,合成位置則由周質(zhì)/細胞表面轉(zhuǎn)移到細胞質(zhì),同時細菌的解毒能力也明顯升高。這些結(jié)果表明細胞質(zhì)內(nèi)量子點的組裝是一種高效的生物解毒機制。該工作為充分發(fā)掘希瓦氏菌的解毒能力和定向組裝納米材料的潛能提供了新的思路,并有望拓展到其他異化金屬還原菌,推動多樣化、更可控的納米材料生物自組裝工廠的研究和應(yīng)用。
[Abstract]:The synthesis and mechanism of quantum dots are studied by means of fluorescence microscope . In this paper , we studied the relationship between the metabolic processes of Escherichia coli and the transformation , interaction and quantum dot synthesis of Se and Cd elements in organisms .
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.1

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本文編號：2003963