本文選題：銳鈦礦相TiO_2 + 高溫穩(wěn)定性　； 參考：《中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：隨著工業(yè)化速度的加快,煤炭、石油等化石能源被大量地使用,資源逐漸枯竭,同時產(chǎn)生大量的工業(yè)廢氣、廢水以及粉塵等污染物,對環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重破壞。半導(dǎo)體光催化劑的出現(xiàn),在制備清潔能源(光分解水制氫氣)、光催化污水處理、污染氣體處理等領(lǐng)域,為解決能源短缺和治理污染提供了新的思路。其中,二氧化鈦光催化劑,以其自身的化學(xué)穩(wěn)定性、低毒、廉價等優(yōu)點,在光催化方面被廣泛關(guān)注。但是,純銳鈦礦型TiO2仍具有一些缺點,比如,銳鈦礦型TiO2禁帶寬度較大,約3.2 eV,其光響應(yīng)范圍主要集中在紫外光區(qū),對自然光的利用率很低,即自然光條件下的光催化性能較差,很難直接實際應(yīng)用。另一方面,銳鈦礦型TiO2是一種高溫?zé)崃W(xué)亞穩(wěn)結(jié)構(gòu),在約為600℃的溫度下煅燒,則會發(fā)生相變,轉(zhuǎn)變?yōu)楣獯呋Ч懿畹慕鸺t石型TiO2,而且相轉(zhuǎn)變?yōu)椴豢赡孢^程,但低溫合成又會降低其結(jié)晶性能,劣化其光催化活性。本論文對銳鈦礦型TiO2的高溫穩(wěn)定性進(jìn)行了研究改進(jìn),并且對其光催化性能進(jìn)行了優(yōu)化。文章的主要內(nèi)容有以下幾個方面:一、提出了一種新穎且簡單的液相法,利用四氯化鈦為鈦源,與高濃度氫氧化鈉反應(yīng)制備無定型的鈦酸鈉中間體。利用離子交換法,用HCl進(jìn)行酸處理,Na+與H+離子交換,得到無定型的水合氧化鈦。再經(jīng)過熱處理,得到純納米銳鈦礦型TiO2,可以穩(wěn)定存在于900℃的高溫下。對于抑制高溫下銳鈦礦相TiO2向金紅石相TiO2轉(zhuǎn)變,反應(yīng)過程中的無定型鈦酸鈉鹽中間體至關(guān)重要,而對于無定型的鈦酸鈉鹽中間體的制備,NaOH的濃度起著關(guān)鍵的作用,這一點也通過第一性原理理論計算模擬進(jìn)行驗證。樣品的結(jié)晶性以及樣品的相組成,對樣品的光催化效果有著重要影響,高溫下可以提高樣品的結(jié)晶性,研究通過不同溫度下對樣品進(jìn)行熱處理,獲得最佳的熱處理溫度。二、利用常溫下的溶膠凝膠法,結(jié)合高溫水熱法,制備具有介孔的Si,N共摻雜的球形銳鈦礦型TiO2,所得產(chǎn)物具有較好的高溫穩(wěn)定性和優(yōu)越的光催化活性。發(fā)現(xiàn)N元素的摻入可以顯著提高催化劑的光響應(yīng)范圍,而Si元素的存在可以提高銳鈦礦相高溫穩(wěn)定性,同時與N元素形成Si-N鍵,提高了 N摻雜的高溫穩(wěn)定性,以及使用時的長時間穩(wěn)定性。并進(jìn)一步通過第一原理密度泛函理論進(jìn)行模擬計算,驗證Si-N鍵的存在,以及對N元素在高溫下的穩(wěn)定性的影響。三、為了進(jìn)一步簡化實驗操作、降低生產(chǎn)成本,利用高能球磨法,以銳鈦礦型TiO2為鈦源,納米SiO2為硅源,使用高能球磨,用簡單的固相反應(yīng),制備Si摻雜的銳鈦礦型TiO2。再在氨氣氣氛下熱處理,最終制備具有高溫穩(wěn)定性以及高光催化活性的Si,N共摻的TiO2。實驗過程簡單易行、無須模板劑、可重復(fù)性好,適合大規(guī)模工業(yè)生產(chǎn)。四、對Si摻雜的銳鈦礦型TiO2進(jìn)行復(fù)合改性,以提高樣品在可見光范圍內(nèi)的光響應(yīng),達(dá)到提高樣品光催化性能的目的。研究嘗試使用g-C3N4和AgCl分別與Si-TiO2復(fù)合,使得光生電子-空穴對可以有效分離,最終獲得高性能、高穩(wěn)定性的復(fù)合光催化劑,顯著提高光催化效果。
[Abstract]:This paper presents a novel and simple liquid phase method , which is characterized by its chemical stability , low toxicity , low cost and so on . In order to further simplify the experimental operation and to improve the stability of Si - N bonds , it is possible to improve the high - temperature stability of the sample and to improve the stability of the N - element at high temperature .
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O643.36

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本文編號：1993350