本文選題：氧化釔 + 釩酸釔�。� 參考：《北京科技大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：稀土發(fā)光材料因熒光壽命長(zhǎng)、光穿透深度大、穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)使得稀土發(fā)光材料備受研究者的關(guān)注并廣泛的應(yīng)用在顯示器、激光、生物醫(yī)學(xué)、防偽、信息存儲(chǔ)和檢測(cè)等領(lǐng)域。釔氧稀土化合物例如Y_2O_3、YVO_4具有物理化學(xué)穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn),成為重要的光致發(fā)光基質(zhì)材料。近年的研究表明,Ln~(3+)離子摻雜的Y_2O_3、YVO_4熒光材料,其性能與形貌具有重大相關(guān)性。而近期空心多級(jí)結(jié)構(gòu)材料在各個(gè)材料領(lǐng)域的優(yōu)異表現(xiàn)又對(duì)此類(lèi)發(fā)光材料的研發(fā)提供了重要啟示。雖然已有眾多科研隊(duì)伍投身相關(guān)研發(fā),然而真正實(shí)現(xiàn)以簡(jiǎn)單的方法制備Y_2O_3、YVO_4多殼層空心球的研究則尚深入探索。因此,以形貌調(diào)控為起點(diǎn),制備發(fā)光強(qiáng)度高的釔氧基稀土發(fā)光材料,揭示合成機(jī)理及形貌與發(fā)光性能的依存關(guān)系具有重要意義。本文以Y_2O_3與VO_4為基質(zhì)材料,采用新穎的合成方法,通過(guò)制備殼層數(shù)可控的、結(jié)晶度高的Y_2O_3、YVO_4多殼層空心球,探討了多殼層空心球與Y_2O_3二維納米片的形成機(jī)制,詳細(xì)研究了不同形貌的控制合成規(guī)律與機(jī)理；探討了形貌對(duì)稀土發(fā)光材料發(fā)光性能的影響,并取得了以下研究成果。(1)利用水熱法通過(guò)調(diào)控反應(yīng)體系的pH,水熱反應(yīng)溫度與時(shí)間可以制備出多邊形的Y_2O_3納米片。通過(guò)摻雜激活劑Eu~(3+)離子,Y_2O_3:Eu~(3+)納米片具有較Y_2O_3：Eu~(3+)納米棒好的紅光發(fā)射特性。(2)采用簡(jiǎn)單的水熱法合成了Y@C復(fù)合碳球。通過(guò)調(diào)變反應(yīng)體系中Y(NO_3)3的用量,進(jìn)而調(diào)變Y@C復(fù)合碳球中Y~(3+)離子的含量。通過(guò)控制Y@C復(fù)合碳球的焙燒條件首次得到尺寸均一的并且殼層數(shù)高達(dá)四層的Y_2O_3多殼層空心球。上轉(zhuǎn)換發(fā)光測(cè)試結(jié)果表明：Y_2O_3：Er~(3+)多殼層空心球的發(fā)光強(qiáng)度隨殼層數(shù)的增加而提高。當(dāng)Xmol%Yb~(3+)/1mol%Er~(3+)的摻雜量是3mol%/1mol%時(shí),上轉(zhuǎn)換發(fā)光強(qiáng)度達(dá)到最大值,同時(shí)Y_2O_3:3mol%Yb~(3+)/1mol%Er~(3+)空心球的發(fā)光強(qiáng)度隨著殼層數(shù)的增加而增強(qiáng)。Y_2O_3:Yb~(3+)/Er~(3+)多殼層空心球優(yōu)異的上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能歸因于空心球內(nèi)部的多級(jí)結(jié)構(gòu)對(duì)近紅外激發(fā)光的多級(jí)反射。(3)通過(guò)系統(tǒng)的合成研究,提出了金屬離子-碳球復(fù)合模板法制備多組元復(fù)合氧化物多殼層空心結(jié)構(gòu)的新路線。以Y@C復(fù)合碳球?yàn)槟０?利用水熱條件提高復(fù)合碳球模板對(duì)V03-復(fù)雜陰離子的吸附。通過(guò)控制焙燒速率,我們可以得到殼層數(shù)可控的、尺寸均一的、結(jié)晶度高的殼層數(shù)多達(dá)三的YV04多殼層空心球。YVO_4:Yb~(3+)/Er~(3+)多殼層空心球顯示出較YVO_4:Yb~(3+)/Er~(3+)納米顆粒非常優(yōu)越的上轉(zhuǎn)換發(fā)光特性,且發(fā)光強(qiáng)度隨殼層數(shù)的增加而增強(qiáng)。通過(guò)設(shè)計(jì)對(duì)比實(shí)驗(yàn),進(jìn)一步揭示出空心球內(nèi)部的多級(jí)結(jié)構(gòu)對(duì)近紅外激發(fā)光具有多級(jí)反射作用,因而使材料對(duì)近紅外激發(fā)光的吸收增加,從而促進(jìn)了YVO_4:Yb~(3+)/Er~(3+)多殼層空心球顯著的上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能的增強(qiáng)。更為重要的是,這種簡(jiǎn)單的實(shí)驗(yàn)方法在其它的復(fù)雜氧化物多殼層空心球的合成方面實(shí)現(xiàn)了重大突破。
[Abstract]:Rare earth luminescent materials have many advantages, such as long fluorescence life, high light penetration depth and good stability, which make rare earth luminescent materials concerned and widely used in the fields of display, laser, biomedicine, anti-counterfeiting, information storage and detection. Yttrium oxygen rare earth compounds such as Y_2O_3, YVO_4 have the advantages of good physical and chemical stability and so on. Important photoluminescence matrix materials. Recent studies have shown that the properties and morphology of Ln~ (3+) doped Y_2O_3 and YVO_4 fluorescent materials have significant correlation. And the outstanding performance of the hollow multistage structure materials in the field of various materials has provided important inspiration for the development of such materials. The research on the preparation of Y_2O_3 and YVO_4 multi shell hollow spheres is still deeply explored. Therefore, the preparation of yttrium oxygen based rare earth luminescent materials with high luminescence intensity by morphology control is of great significance. It is of great significance to reveal the dependence of synthesis mechanism and morphology and luminescence properties. This paper is based on Y_2O_3 and VO. _4 is a matrix material and a novel synthesis method is used to prepare the multi shell hollow spheres with high crystallinity of Y_2O_3 and YVO_4 multi shell. The formation mechanism of multi shell hollow spheres and Y_2O_3 two-dimensional nanoscale is discussed. The control synthesis rules and mechanisms of different morphologies are studied in detail, and the luminescence properties of the rare earth luminescent materials are discussed. The following research results were obtained. (1) by using the hydrothermal method to regulate the pH of the reaction system, the Y_2O_3 nanoscale of polygon can be prepared by the hydrothermal reaction temperature and time. Through the doping activator Eu~ (3+) ions, Y_2O_3:Eu~ (3+) nanoscale has better red emission characteristics than the Y_2O_3:Eu~ (3+) nanorods. (2) the simple water is used. Y@C composite carbon spheres were synthesized by thermal method. By adjusting the amount of Y (NO_3) 3 in the modulation reaction system, the content of Y~ (3+) ions in Y@C composite carbon spheres was adjusted. By controlling the calcination conditions of the Y@C composite carbon spheres, the size homogeneous and four layers of Y_2O_3 multi shell hollow spheres were obtained for the first time. The upconversion luminescence test results showed that Y_2O_3:Er The luminescence intensity of the ~ (3+) multi shell hollow sphere increases with the number of shell layers. When the doping amount of Xmol%Yb~ (3+) /1mol%Er~ (3+) is 3mol%/1mol%, the upconversion luminescence strength reaches the maximum, while the luminous intensity of the Y_2O_3:3mol%Yb~ (3+) /1mol%Er~ (3+) hollow sphere increases with the number of shell layers and enhances the.Y_2O_3:Yb~ (3+) multi shell hollow. The excellent upconversion luminescence properties of the ball are attributed to the multistage reflection of the near infrared excitation in the hollow spheres. (3) through the study of the system synthesis, a new route for the preparation of multicomponent composite oxide multi shell hollow structures by the metal ion carbon sphere composite template is proposed. The Y@C composite carbon sphere is used as a template and the hydrothermal conditions are improved. The adsorption of V03- complex anions by the composite carbon sphere template. By controlling the roasting rate, we can get the number of shell layers, the size of the shell layer, the number of shell layers with high crystallinity as many as three YV04 multi shell hollow spheres.YVO_4:Yb~ (3+) /Er~ (3+) multi shell hollow sphere, which shows the superior conversion of YVO_4:Yb~ (3+) /Er~ (3+) nanoparticles. The light characteristics and the luminescence intensity are enhanced with the increase of the number of shell layers. Through the design comparison experiment, it is further revealed that the multistage structure in the hollow sphere has multilevel reflection on the near infrared excited light, thus increasing the absorption of the near infrared excitation, thus promoting the significant upconversion of the YVO_4:Yb~ (3+) /Er~ (3+) multi shell hollow sphere. Enhancement of luminescent properties. More importantly, this simple experimental method has achieved a major breakthrough in the synthesis of other complex oxide multi shell hollow spheres.

【學(xué)位授予單位】：北京科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：TQ422

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本文編號(hào)：1806475