本文選題：過渡族金屬氧化物 + 錳鈷鎳氧��； 參考：《中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所)》2017年博士論文

【摘要】：錳鈷鎳氧(Mn-Co-Ni-O)材料是具有立方尖晶石結(jié)構(gòu)的過渡族金屬氧化物,具有優(yōu)異的負(fù)電阻溫度特性,可用于溫度傳感器、整流器、非制冷型熱敏紅外探測器等方面,有著廣闊的應(yīng)用前景。而Mn-Co-Ni-O薄膜材料相比于體材料具有更優(yōu)的物理性能,可用于制備性能優(yōu)異的薄膜型熱敏紅外探測器。本文主要采用磁控濺射法制備Mn-Co-Ni-O(MCNO)薄膜材料,研究了不同后退火溫度對薄膜材料的結(jié)晶結(jié)構(gòu)、表面形貌和電學(xué)性能的影響,并對相應(yīng)器件性能進(jìn)行研究與分析;同時還研究了不同組分的MCNO薄膜材料的電學(xué)性能和光學(xué)性能,分析元素含量變化對材料性能的影響。本文還采用化學(xué)溶液沉積法制備了摻雜質(zhì)元素的MCNO薄膜材料,研究了摻雜對薄膜性能的影響。針對熱敏紅外探測器的襯底熱導(dǎo)對器件性能的影響在文中也做了相關(guān)的研究。具體內(nèi)容如下:(1)通過磁控濺射法生長6.5μm的Mn_(1.95)Co_(0.77)Ni_(0.28)O_4薄膜材料,并將試樣分別在400℃,500℃,600℃,700℃,800℃下進(jìn)行退火處理。研究了不同后退火溫度對薄膜材料結(jié)構(gòu)、表面形貌和薄膜組分的影響,發(fā)現(xiàn)700℃后退火后薄膜的晶界有氣孔存在。表面粗糙度則是隨退火溫度的提高而增大。文中還計算了Mn_(1.95)Co_(0.77)Ni_(0.28)O_4薄膜材料的混合熵,并得出800℃退火的熵值最大,并根據(jù)混合熵理論推出了熵值最大的MCNO薄膜材料的組分比例:當(dāng)氧八面體中的Co離子為+2價時,具有最大熵的離子組分比例的化合物通式為Mn2Co0.67Ni0.33O_4;當(dāng)氧八面體中的Co離子為+3價時,具有最大熵的離子組分比例為Mn1.5Co1Ni0.5O_4。(2)對不同后退火溫度的Mn_(1.95)Co_(0.77)Ni_(0.28)O_4薄膜材料電學(xué)性能進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)800℃退火試樣的電阻率最低。在低溫(≤215 K)時小極化子同時存在變程躍遷(VRH)和最近鄰躍遷(NNH)電導(dǎo)模型,但更傾向于VRH模型,其中800℃退火處理后的材料呈現(xiàn)出較大的NNH傾向。通過計算,發(fā)現(xiàn)載流子濃度隨退火溫度的提高變化很小。文中對Mn_(1.95)Co_(0.77)Ni_(0.28)O_4薄膜材料的可見-近紅外橢偏光譜進(jìn)行了擬合,通過擬合的電導(dǎo)率與實驗測試電導(dǎo)率的對比,發(fā)現(xiàn)Drude模型可以很好地模擬小極化子躍遷所產(chǎn)生的電導(dǎo)。而通過計算發(fā)現(xiàn)Mn_(1.95)Co_(0.77)Ni_(0.28)O_4薄膜材料的自由載流子雖然具有較高的濃度,但其有效質(zhì)量也較大,為150m0(m0為電子的有效質(zhì)量)。(3)研究了退火對Mn_(1.95)Co_(0.77)Ni_(0.28)O_4薄膜器件性能的影響,發(fā)現(xiàn)在相同頻率下,500℃退火樣品的歸一化噪聲譜密度(SV·VR/V2)最小,700℃退火樣品的歸一化噪聲譜密度最大。對不同退火溫度下的材料性能及其相應(yīng)探測器件的測試,得出500℃退火1小時的探測率較大,為6.52×107(cm?Hz0.5/W@30Hz)。(4)對非晶Al_2O_3襯底上采用磁控濺射制備的不同組分比例的MCNO薄膜材料的結(jié)構(gòu)、電學(xué)進(jìn)行研究,可以得出在低電阻率范圍內(nèi)(1000Ω·cm),Mn1.2Co1.5Ni0.3O_4具有最低的電阻率(235Ω·cm)和最高的|a295|值(4.7%·K-1)。測試了不同組分的MCNO薄膜在1.33~27μm范圍內(nèi)紅外透射譜和反射譜。發(fā)現(xiàn)Ni Co2O_4在整個測試波段基本不透光,其余組分的MCNO薄膜材料在2.5~6μm的波段都有較高的透射率,并分析了Mn、Co、Ni離子變化對透射率的影響。通過橢偏光譜擬合,得出了變組分的MCNO薄膜材料的n、k值。(5)研究了Mn_(1.95)Co_(0.77)Ni_(0.28)O_4薄膜探測器的熱導(dǎo)隨不同襯底厚度的變化規(guī)律,發(fā)現(xiàn)當(dāng)偏置電壓增大時,熱導(dǎo)隨著厚度的增加而逐漸減小,但在200μm與250μm的熱導(dǎo)變化已經(jīng)相差不大。通過對Mn_(1.95)Co_(0.77)Ni_(0.28)O_4薄膜探測器的熱導(dǎo)隨探測元面積變化規(guī)律的研究,發(fā)現(xiàn)Al_2O_3襯底的MCNO探測器的時間常數(shù)τ會隨著探測元面積的增加而增大,而響應(yīng)率RV也會隨著探測元面積的增加而顯著增大。對微橋結(jié)構(gòu)的薄膜探測器的研究表明,相比于非微橋器件,其響應(yīng)率平均提高了約80%左右,探測率則提高約44%。研究還發(fā)現(xiàn),通過增加散熱銅片可以將MCNO薄膜器件的襯底導(dǎo)熱系數(shù)提高約47%,而響應(yīng)電壓則會降低約50%左右;測試所得無拋光銅片的器件響應(yīng)時間為22 ms,有拋光銅片的器件響應(yīng)時間為15 ms,器件導(dǎo)熱系數(shù)的比為Ge1:Ge2=15:22。(6)采用化學(xué)溶液沉積法制備了Mn1.5Co1Ni0.5O_4和摻入Sb、Rh、Cu、Sc四種元素的Mn1.5Co1Ni0.35Sb0.15O_4、Mn1.5Co1Ni0.35Rh0.15O_4、Mn1.5Co1Ni0.35Cu0.15O_4、Mn1.5Co1Ni0.35Sc0.15O_4薄膜材料,研究了摻入元素對薄膜電學(xué)性能的影響,發(fā)現(xiàn)只有摻Cu元素同時具有較低的電阻率和較高的負(fù)電阻溫度系數(shù)。同時對比了Mn1.5Co1Ni0.5O_4、Mn1.5Co1Ni0.35Cu0.15O_4和Mn1.5Co1Ni0.2Cu0.15Sc0.15O_4三種薄膜材料的光學(xué)性能,分析了薄膜內(nèi)部的離子組成以及薄膜的抗老化特性測試結(jié)果。經(jīng)過600天,Mn1.5Co1Ni0.35Cu0.15O_4薄膜的電阻變化93.9%,Mn1.5Co1Ni0.2Cu0.15Sc0.15O_4薄膜的電阻變化59.7%�？梢钥闯�,摻入Sc元素有效提高了Mn1.5Co1Ni0.35Cu0.15O_4薄膜材料的抗老化特性。采用CSD法在ITO上生長的Mn1.5Co1Ni0.5O_4薄膜材料,通過分析Mn1.5Co1Ni0.5O_4薄膜的能帶結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)其禁帶寬度為1.52 e V,同時對Mn1.5Co1Ni0.5O_4薄膜上的CBP、PCBM、TCTA三種有機(jī)物的能帶結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析,發(fā)現(xiàn)Mn1.5Co1Ni0.5O_4薄膜均可與三種有機(jī)物形成PN結(jié),三種復(fù)合薄膜的電學(xué)性能測試均呈現(xiàn)一定的整流特性。
[Abstract]:Mn - Co - Ni - O ( Mn - Co - Ni - O ) material is a kind of transition metal oxide with cubic spinel structure . It has excellent properties of negative resistance . The effect of different annealing temperatures on the properties of thin films is studied . The thermal conductivity of Mn _ ( 1 . 95 ) Co _ ( 0.77 ) Ni _ ( 0.28 ) O _ 4 thin film detector has been investigated . The results show that the response time of the MCNO detector is increased by about 47 % and the response rate is increased by about 44 % .

【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB383.2;TN215

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本文編號：1780109