本文選題：生物電化學(xué)系統(tǒng)　切入點(diǎn)：生物陽極　出處：《華南理工大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：生物電化學(xué)系統(tǒng)因其產(chǎn)電特性和環(huán)境修復(fù)功能而得到科研界及工程界的廣泛關(guān)注。當(dāng)前生物電化學(xué)系統(tǒng)逐步實(shí)現(xiàn)了功能拓展。生物陽極是生物電化學(xué)系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)功能應(yīng)用的核心構(gòu)件,針對生物陽極的電化學(xué)、生物學(xué)等方面的深入認(rèn)識有利于生物電化學(xué)系統(tǒng)的功能優(yōu)化。生物電化學(xué)系統(tǒng)因其產(chǎn)電特性和環(huán)境修復(fù)功能而得到科研界及工程界的廣泛關(guān)注。當(dāng)前生物電化學(xué)系統(tǒng)逐步實(shí)現(xiàn)了功能拓展。生物陽極是生物電化學(xué)系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)功能應(yīng)用的核心構(gòu)件,針對生物陽極的電化學(xué)、生物學(xué)等方面的深入認(rèn)識有利于生物電化學(xué)系統(tǒng)的功能優(yōu)化。胞外膜電子傳遞體是生物陽極實(shí)現(xiàn)直接電子傳遞的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。文獻(xiàn)證實(shí)了生物陽極可能同時存在兩種或多種胞外膜電子傳遞體。然而,研究沒有深入考察不同胞外膜電子傳遞體對生物陽極輸出電流的貢獻(xiàn)權(quán)重；基于胞外膜電子傳遞體的電荷儲存性能,缺乏針對其與生物陽極輸出電流之間內(nèi)在關(guān)系的探索。本文第一部分研究發(fā)現(xiàn),以丁酸鈉馴化得到的生物陽極同時具有兩種胞外膜電子傳遞體—Omi1和Omi2。循環(huán)伏安法、電化學(xué)交流阻抗譜等方法證實(shí)了Omi1對生物陽極輸出電流的貢獻(xiàn)權(quán)重明顯優(yōu)于Omi2,幾乎為后者的10倍。另外一方面,生物陽極胞外膜電子傳遞體具有儲存電荷的電容性能,其累積電荷密度(τ,C/m2)與生物陽極胞外膜電子傳遞體貢獻(xiàn)的極大電流密度(jmax,A/m2)呈現(xiàn)正相關(guān)。研究發(fā)現(xiàn)累積電荷密度能有效對碳基材料的生物陽極的極大輸出電流進(jìn)行評估：jmax=kτ,比例系數(shù)k為0.64±0.05。生物電化學(xué)系統(tǒng)因其產(chǎn)電特性和環(huán)境修復(fù)功能而得到科研界及工程界的廣泛關(guān)注。當(dāng)前生物電化學(xué)系統(tǒng)逐步實(shí)現(xiàn)了功能拓展。生物陽極是生物電化學(xué)系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)功能應(yīng)用的核心構(gòu)件,針對生物陽極的電化學(xué)、生物學(xué)等方面的深入認(rèn)識有利于生物電化學(xué)系統(tǒng)的功能優(yōu)化。胞外膜電子傳遞體是生物陽極實(shí)現(xiàn)直接電子傳遞的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。文獻(xiàn)證實(shí)了生物陽極可能同時存在兩種或多種胞外膜電子傳遞體。然而,研究沒有深入考察不同胞外膜電子傳遞體對生物陽極輸出電流的貢獻(xiàn)權(quán)重；基于胞外膜電子傳遞體的電荷儲存性能,缺乏針對其與生物陽極輸出電流之間內(nèi)在關(guān)系的探索。本文第一部分研究發(fā)現(xiàn),以丁酸鈉馴化得到的生物陽極同時具有兩種胞外膜電子傳遞體—Omi1和Omi2。循環(huán)伏安法、電化學(xué)交流阻抗譜等方法證實(shí)了Omi1對生物陽極輸出電流的貢獻(xiàn)權(quán)重明顯優(yōu)于Omi2,幾乎為后者的10倍。另外一方面,生物陽極胞外膜電子傳遞體具有儲存電荷的電容性能,其累積電荷密度(τ,C/m2)與生物陽極胞外膜電子傳遞體貢獻(xiàn)的極大電流密度(jmax,A/m2)呈現(xiàn)正相關(guān)。研究發(fā)現(xiàn)累積電荷密度能有效對碳基材料的生物陽極的極大輸出電流進(jìn)行評估：jmax=kτ,比例系數(shù)k為0.64±0.05。生物陽極胞外電子傳遞受到多種典型運(yùn)行因子的影響。文獻(xiàn)主要考察了生物陽極輸出電流對若干影響因子的宏觀響應(yīng)特性,但基于生物陽極胞外電子傳遞層面的響應(yīng)機(jī)制仍有待探索。本文第二部分研究發(fā)現(xiàn),溫度、pH、重金屬、溶解氧及運(yùn)行模式均為生物陽極胞外電子傳遞的制約因素。循環(huán)伏安法、電化學(xué)交流阻抗譜和計(jì)時電流法等分析結(jié)果表明了溫度、pH和重金屬(Cd2+)均能直接影響生物陽極胞外膜電子傳遞體的反應(yīng)活性,表現(xiàn)為活性制約型；溶解氧分子可能與胞外膜電子傳遞體直接接觸從而成為生物陽極接受電子的競爭者,表現(xiàn)為接觸競爭型；運(yùn)行模式對生物陽極的功能化胞外膜電子傳遞體的數(shù)量具有調(diào)控性,表現(xiàn)為反應(yīng)啟動型。生物電化學(xué)系統(tǒng)因其產(chǎn)電特性和環(huán)境修復(fù)功能而得到科研界及工程界的廣泛關(guān)注。當(dāng)前生物電化學(xué)系統(tǒng)逐步實(shí)現(xiàn)了功能拓展。生物陽極是生物電化學(xué)系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)功能應(yīng)用的核心構(gòu)件,針對生物陽極的電化學(xué)、生物學(xué)等方面的深入認(rèn)識有利于生物電化學(xué)系統(tǒng)的功能優(yōu)化。胞外膜電子傳遞體是生物陽極實(shí)現(xiàn)直接電子傳遞的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。文獻(xiàn)證實(shí)了生物陽極可能同時存在兩種或多種胞外膜電子傳遞體。然而,研究沒有深入考察不同胞外膜電子傳遞體對生物陽極輸出電流的貢獻(xiàn)權(quán)重；基于胞外膜電子傳遞體的電荷儲存性能,缺乏針對其與生物陽極輸出電流之間內(nèi)在關(guān)系的探索。本文第一部分研究發(fā)現(xiàn),以丁酸鈉馴化得到的生物陽極同時具有兩種胞外膜電子傳遞體—Omi1和Omi2。循環(huán)伏安法、電化學(xué)交流阻抗譜等方法證實(shí)了Omi1對生物陽極輸出電流的貢獻(xiàn)權(quán)重明顯優(yōu)于Omi2,幾乎為后者的10倍。另外一方面,生物陽極胞外膜電子傳遞體具有儲存電荷的電容性能,其累積電荷密度(τ,C/m2)與生物陽極胞外膜電子傳遞體貢獻(xiàn)的極大電流密度(jmax,A/m2)呈現(xiàn)正相關(guān)。研究發(fā)現(xiàn)累積電荷密度能有效對碳基材料的生物陽極的極大輸出電流進(jìn)行評估：jmax=kτ,比例系數(shù)k為0.64±0.05。生物陽極胞外電子傳遞受到多種典型運(yùn)行因子的影響。文獻(xiàn)主要考察了生物陽極輸出電流對若干影響因子的宏觀響應(yīng)特性,但基于生物陽極胞外電子傳遞層面的響應(yīng)機(jī)制仍有待探索。本文第二部分研究發(fā)現(xiàn),溫度、pH、重金屬、溶解氧及運(yùn)行模式均為生物陽極胞外電子傳遞的制約因素。循環(huán)伏安法、電化學(xué)交流阻抗譜和計(jì)時電流法等分析結(jié)果表明了溫度、pH和重金屬(Cd2+)均能直接影響生物陽極胞外膜電子傳遞體的反應(yīng)活性,表現(xiàn)為活性制約型；溶解氧分子可能與胞外膜電子傳遞體直接接觸從而成為生物陽極接受電子的競爭者,表現(xiàn)為接觸競爭型；運(yùn)行模式對生物陽極的功能化胞外膜電子傳遞體的數(shù)量具有調(diào)控性,表現(xiàn)為反應(yīng)啟動型。文獻(xiàn)探索了生物陽極利用環(huán)境中有機(jī)污染物作為電子供體實(shí)現(xiàn)了同步產(chǎn)電和去除污染物的效益。針對當(dāng)前生物陽極對復(fù)雜有機(jī)污染物相對較弱的產(chǎn)電性能的現(xiàn)象,需要從機(jī)理上闡明原因并提出強(qiáng)化機(jī)制。本文第三部分研究以苯酚作為復(fù)雜有機(jī)物的代表應(yīng)用于生物電化學(xué)系統(tǒng)并考察了生物陽極的產(chǎn)電步驟和強(qiáng)化機(jī)制。研究發(fā)現(xiàn),生物陽極利用苯酚產(chǎn)電包括兩個基本步驟,(1)苯酚的水解酸化階段,為速率限制步驟,(2)水解中間產(chǎn)物的厭氧氧化階段。溶液-空氣接觸法將反應(yīng)體系形成兩個功能區(qū)：水解強(qiáng)化區(qū)和厭氧氧化區(qū),水解強(qiáng)化區(qū)因提高了有效電子供體濃度從而促進(jìn)了電活性菌的厭氧氧化速率。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：X505

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本文編號：1586558