本文選題：氧化石墨烯　切入點(diǎn)：高分子　出處：《吉林大學(xué)》2017年博士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

【摘要】：由工業(yè)發(fā)展帶來(lái)的水體污染日益成為嚴(yán)重的環(huán)境威脅之一,水體中的污染物多種多樣,包括微生物、金屬離子、有機(jī)物、染料等。其中染料污染是一個(gè)嚴(yán)重的環(huán)境問(wèn)題,因?yàn)槿玖衔鬯看蟆⒊煞謴?fù)雜、色澤深、毒性高。吸附法以其廉價(jià)和后處理簡(jiǎn)單的優(yōu)勢(shì)成為廣泛采用的去除污染物的方法,因此設(shè)計(jì)吸附能力優(yōu)異的新型吸附劑顯得尤為重要。而微生物污染是另一個(gè)嚴(yán)峻的環(huán)境問(wèn)題,多種細(xì)菌可引發(fā)各種感染性疾病,威脅到人類(lèi)健康和經(jīng)濟(jì)發(fā)展。因此開(kāi)發(fā)和應(yīng)用高效廣譜型的抗菌材料已成為科研及生產(chǎn)領(lǐng)域的熱門(mén)課題之一。石墨烯,一種二維、單原子層厚度的碳材料,自被首次發(fā)現(xiàn)之后已被廣泛研究報(bào)道。氧化石墨烯(GO)是石墨烯的一種重要衍生物,表面帶大量含氧基團(tuán),如羥基、羧基和環(huán)氧基等。由于GO的這種結(jié)構(gòu)特點(diǎn),使其具有一些十分優(yōu)異的性質(zhì)。近年來(lái),GO及多種GO的復(fù)合材料被研究應(yīng)用為抗菌材料或吸附材料,然而性能更加優(yōu)異的氧化石墨烯復(fù)合材料仍然亟待開(kāi)發(fā)應(yīng)用。本文從研究GO的性質(zhì)入手,深入分析了GO的特征,進(jìn)一步系統(tǒng)研究了GO的吸附和抗菌性能。基于GO的性質(zhì)特點(diǎn),用同樣兼有吸附和抗菌性能的殼聚糖功能化GO,得到了具有優(yōu)異的吸附性能和抗菌性能的雙功能復(fù)合材料,同時(shí)針對(duì)材料回收困難的問(wèn)題,引入了Fe3O4磁性納米材料。從提高GO的抗菌性能的思路出發(fā),用胍類(lèi)高分子抗菌材料對(duì)GO進(jìn)行功能化,獲得了抗菌性能更加優(yōu)異的復(fù)合材料。其次,從防止氧化石墨烯復(fù)合材料團(tuán)聚的思路出發(fā),分別用聚乙二醇(PEG)和殼聚糖進(jìn)行修飾,獲得了兩種不易團(tuán)聚,抗菌性能優(yōu)異的氧化石墨烯復(fù)合材料。論文的主要研究?jī)?nèi)容如下:1.利用改良的Hummers方法制備了GO,并對(duì)其化學(xué)結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征。通過(guò)抗菌實(shí)驗(yàn)研究了接觸時(shí)間和濃度對(duì)其抗菌性能的影響,結(jié)果表明:GO的抗菌活性在一定范圍內(nèi)隨GO的濃度增加而增強(qiáng),在濃度為2000μg/m L時(shí),表現(xiàn)出最高效的抗菌活性;GO對(duì)E.coli和S.aureus的抑菌率隨時(shí)間的增加而增加;實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步測(cè)定了GO對(duì)E.coli和S.aureus的最小抑菌濃度(MIC),結(jié)果顯示go對(duì)e.coli的抗菌效果要優(yōu)于s.aureus。通過(guò)染料吸附實(shí)驗(yàn)研究了go對(duì)亞甲基藍(lán)(mb)和羅丹明b(rhb)的吸附性能,結(jié)果表明:go具有比傳統(tǒng)吸附劑活性炭更加優(yōu)異的吸附性能;go對(duì)mb和rhb的吸附與染料的初始濃度相關(guān),在mb初始濃度為200mg/l和rhb初始濃度為300mg/l時(shí),go的吸附容量較大;吸附動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果顯示go的吸附行為符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型。2.用磁性殼聚糖(mcs)對(duì)go功能化合成了go-mcs磁性復(fù)合材料,利用多種測(cè)試方法表征了其結(jié)構(gòu)、形貌和性質(zhì)。通過(guò)抗菌實(shí)驗(yàn)研究了go-mcs復(fù)合材料的抗菌性能,結(jié)果顯示go-mcs復(fù)合材料對(duì)e.coli和s.aureus的抗菌活性高于單一組分go和mcs,展示出顯著增強(qiáng)的抗菌性能。通過(guò)吸附實(shí)驗(yàn)研究了go-mcs復(fù)合材料的吸附性能,結(jié)果表明:go-mcs復(fù)合材料具有比go更加優(yōu)異的吸附性能,對(duì)mb和rhb的吸附容量分別為258mg/g和153mg/g;go-mcs對(duì)mb和rhb吸附的最佳ph值在5附近;吸附動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果顯示go-mcs的吸附行為符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,表明go-mcs對(duì)mb和rhb的吸附速率受化學(xué)吸附控制;磁性能測(cè)試結(jié)果顯示go-mcs具有超順磁性,使材料具有磁性可回收性。綜上,go-mcs具有優(yōu)異的吸附性能和抗菌活性,可作為一種多功能材料,既可以去除水體中的染料污染物,亦可以消滅其中的有害菌,兼具有較好的磁性可回收性。3.分別用聚乙二醇(peg)和聚六亞甲基鹽酸胍(phgc)對(duì)go進(jìn)行功能化,合成了go-peg-phgc復(fù)合材料,并對(duì)其結(jié)構(gòu)、形貌和性質(zhì)進(jìn)行了表征。go-peg-phgc復(fù)合材料保持了go的片層結(jié)構(gòu),peg的引入避免了go-peg-phgc復(fù)合材料的團(tuán)聚。通過(guò)抗菌實(shí)驗(yàn)研究了go-peg-phgc對(duì)e.coli和s.aureus兩種菌的抗菌性能,結(jié)果表明分散性良好的go-peg-phgc比易團(tuán)聚的go-phgc的抗菌活性更強(qiáng)。go-peg-phgc復(fù)合材料展示出顯著增強(qiáng)的抗菌性能。4.用cs和phgc的復(fù)合物cs-phgc對(duì)go進(jìn)行功能化,合成了go-cs-phgc復(fù)合材料,并利用多種測(cè)試方法表征了其結(jié)構(gòu)、形貌和性質(zhì)。go-cs-phgc保持了go的片層結(jié)構(gòu),cs的存在使go-cs-phgc復(fù)合材料不易團(tuán)聚。通過(guò)抗菌實(shí)驗(yàn)研究了go-cs-phgc對(duì)e.coli和s.aureus兩種菌的抗菌性能,抗菌實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示go-cs-phgc具有較強(qiáng)的殺菌效力,并且go-cs-phgc的抗菌活性高于任何單一組分(GO、CS、PHGC或CS-PHGC)的抗菌活性,抗菌性能得到顯著增強(qiáng)。實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步測(cè)定了GO-CS-PHGC的MIC值,GO-CS-PHGC復(fù)合材料對(duì)E.coli的MIC值為32μg/mL,明顯低于GO與CS-PHGC混合物,以及GO、CS與PHGC混合物的MIC值,說(shuō)明GO-CS-PHGC復(fù)合材料抗菌性能的增強(qiáng)不是各組分抗菌活性的簡(jiǎn)單疊加,而是各組分之間協(xié)同作用的結(jié)果。
[Abstract]:The water pollution caused by industrial development has become one of the serious environmental threat, a variety of pollutants in water, including microorganisms, metal ions, organic compounds, dyes and other dyes. The pollution is a serious environmental problem, because a large amount of dye wastewater, complex components, deep color, high toxicity to the adsorption. Cheap and simple postprocessing has become the widely used method to remove pollutants, so the design of new adsorption ability of excellent adsorption agent is particularly important. The microbial pollution is another serious environmental problems, many kinds of bacteria can cause a variety of infectious diseases, threaten human health and economic development. Therefore the development and application of antibacterial materials efficient broad-spectrum type has become one of the hot topics in the field of scientific research and production. Graphene, a two-dimensional carbon material, a single atomic layer, since it was first discovered has been widely The research reported. Graphene oxide (GO) is a kind of important graphene derivatives, with a large number of surface oxygen groups, such as hydroxyl, carboxyl and epoxy group. Because of the characteristics of the structure of GO, which has some excellent properties. In recent years, research and application of antibacterial materials or composite adsorption material GO and GO are various, however, graphene oxide composite more excellent performance still need to develop applications. The properties of GO with the in-depth analysis of the characteristics of GO system, further study the performance of GO adsorption properties and antibacterial. Based on the characteristic of GO chitosan functionalized GO has antibacterial properties with the same the adsorption and the obtained excellent adsorption properties and antibacterial properties of double functional composite materials, at the same time for material recovery difficult problem, introduced Fe3O4 magnetic nano materials. From improving the GO idea of the antibacterial Hair, with guanidine antibacterial functionalization of GO material, the composite material obtained more excellent antibacterial properties. Secondly, starting from the idea of preventing graphene oxide composite particles, respectively using polyethylene glycol (PEG) and chitosan was modified to obtain two is not easy to agglomerate, excellent antibacterial property of graphite oxide graphene composite materials. The main research contents of this paper are as follows: to prepare GO 1. using the modified Hummers method, and the chemical structure and morphology were studied. Through the experimental study on antibacterial effect, contact time and concentration on the antimicrobial properties of the results showed that the antibacterial activity of GO in a certain range with the concentration of GO the increase in the concentration of 2000, g/m L, showed the most potent antibacterial activity of E.coli and S.aureus; GO inhibitory rate increased with time; were determined for E.coli and S.aureus's GO Small inhibitory concentration (MIC), the results showed that go on the antibacterial activity of E.coli is better than s.aureus. by dye adsorption experiment of go of methylene blue (MB) and Luo Danming B (RHB) results showed that the adsorption properties of go with adsorption than traditional activated carbon adsorbent can more excellent adsorption and initial concentration of go; dye on MB and RHB is associated with MB, the initial concentration of 200mg/l and RHB when the initial concentration is 300mg/l, large capacity go adsorption; adsorption kinetics showed that the adsorption behavior of the go with the pseudo two order kinetics model of.2. magnetic chitosan (MCS) on the function of go go-mcs magnetic composites synthesized by several test methods for characterization of the structure, morphology and properties. The antibacterial properties of go-mcs composites was studied through experimental results show that the antibacterial, antibacterial activity of go-mcs composite materials on E.coli and S.aureus is higher than that of single component go and MCS display The antibacterial properties were significantly improved. The adsorption properties of go-mcs composites, were investigated by the adsorption experiment results show that the go-mcs composite has more excellent performance than the go adsorption, adsorption capacity of MB and RHB were 258mg/g and 153mg/g; go-mcs MB and RHB pH on the best adsorption values in the vicinity of 5; adsorption kinetics the results showed that the adsorption behavior of go-mcs with the pseudo two order kinetics model, show that the adsorption rate of MB and RHB go-mcs controlled by chemical adsorption; magnetism testing results showed that go-mcs with superparamagnetism materials with magnetic Recyclable. In conclusion, go-mcs has excellent adsorption properties and antibacterial activity, can be used as a multifunctional the material, can remove dye pollutants in water, also can eliminate the harmful bacteria, and has good magnetic Recyclable.3. respectively using polyethylene glycol (PEG) and poly six methyl hydrochloride Guanidine (phgC) function of go go-peg-phgc composites were synthesized, and their structure, morphology and properties were characterized by.Go-peg-phgc composites maintain the lamellar structure of go, peg to avoid the introduction of go-peg-phgc composites by agglomeration. Experimental study on antibacterial antibacterial properties of go-peg-phgc E.coli and S.aureus two kinds of bacteria the results showed that good dispersion of go-peg-phgc than agglomerate go-phgc stronger antibacterial activity of.Go-peg-phgc composite materials show significantly enhanced the antibacterial properties of.4. with CS and phgC compound cs-phgc functional go, go-cs-phgc composites were synthesized, and using various testing method to characterize its structure, morphology and properties of.Go-cs-phgc the lamellar structure of go, the presence of CS go-cs-phgc composite material is not easy to agglomerate. The antibacterial effect of go-cs-phgc on E.coli and S.aureus two kinds of anti bacteria The performance of bacteria, antibacterial experiment results show that go-cs-phgc has a strong bactericidal effect, and the antibacterial activity of go-cs-phgc was higher than that of any single component (GO, CS, PHGC or CS-PHGC) antibacterial activity, antibacterial performance has been significantly enhanced. The experiment to further determine the GO-CS-PHGC value of MIC, GO-CS-PHGC composite materials on E.coli MIC value is 32 g/mL that was significantly lower than that of GO and CS-PHGC mixture, and GO, CS and PHGC, the MIC value of the mixture shows a simple superposition of antibacterial properties of GO-CS-PHGC composite are not components of antibacterial activity, but the synergistic effect between the components.

【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O647.33;TB332

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本文編號(hào)：1556632