本文關(guān)鍵詞： 藍(lán)藻水華 微囊藻毒素 藻類(lèi)有機(jī)物 飲用水處理 殼聚糖-氯化鋁　出處：《山東大學(xué)》2017年博士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

【摘要】：藍(lán)藻水華已經(jīng)在全球很多國(guó)家和地區(qū)爆發(fā),并且具有越來(lái)越嚴(yán)重的趨勢(shì)。有害藍(lán)藻的大量增生不僅會(huì)影響水體顏色、氣味,產(chǎn)生的藻毒素還會(huì)對(duì)人體、動(dòng)物及水生生態(tài)產(chǎn)生不利影響。銅綠微囊藻產(chǎn)生的微囊藻毒素是目前一種產(chǎn)量最多,毒性最大的藍(lán)藻毒素,對(duì)人體的健康產(chǎn)生嚴(yán)重威脅。另外,銅綠微囊藻產(chǎn)生的其它藻類(lèi)有機(jī)物同樣對(duì)飲用水安全造成威脅,因?yàn)檫@些物質(zhì)是氯消毒副產(chǎn)物的前體物。通常情況下,大部分藻類(lèi)有機(jī)物包括藻毒素在內(nèi)存在于細(xì)胞內(nèi),被稱(chēng)為胞內(nèi)有機(jī)物,當(dāng)細(xì)胞破損后胞內(nèi)有機(jī)物會(huì)釋放到胞外環(huán)境中成為胞外有機(jī)物。然而,對(duì)于溶解性有機(jī)物(包括藻毒素)的去除要比去除銅綠微囊藻細(xì)胞困難得多。因此,利用一種方法完整無(wú)破損去除銅綠微囊藻細(xì)胞的同時(shí)去除胞外微囊藻毒素和其它藻類(lèi)代謝產(chǎn)物對(duì)于減少藻毒素及消毒副產(chǎn)物前體物有重要的意義�；炷秋嬘盟幚砉に囍腥コ{(lán)藻細(xì)胞的重要處理單元。而以往研究表明,常規(guī)的混凝劑無(wú)法同時(shí)達(dá)到無(wú)破損去除藍(lán)藻及其胞外代謝產(chǎn)物的目的。天然有機(jī)高分子混凝劑的使用為高效去除藍(lán)藻及其代謝產(chǎn)物提供了新的選擇,然而其相對(duì)高昂的價(jià)格使其單獨(dú)應(yīng)用存在限制。因此,本論文將有機(jī)殼聚糖和無(wú)機(jī)氯化鋁混凝劑結(jié)合,制備雙絮凝劑和復(fù)合混凝劑,從藍(lán)藻細(xì)胞和胞外藻毒素及胞外有機(jī)物去除、含藻給水污泥脫水性能、藻類(lèi)相關(guān)消毒副產(chǎn)物控制方面進(jìn)行評(píng)價(jià)和工藝優(yōu)化,獲得了殼聚糖-氯化鋁混凝工藝進(jìn)行受藍(lán)藻水華污染的源水處理的飲用水生產(chǎn)工藝,為藍(lán)藻及其代謝產(chǎn)物的有效調(diào)控提供新的技術(shù)支持。本文得到的主要研究結(jié)論如下:(1)考察了殼聚糖混凝工藝過(guò)程對(duì)銅綠微囊藻FACHB-905細(xì)胞完整性的影響,并對(duì)混凝劑劑量、機(jī)械攪拌及底泥堆置時(shí)間等條件進(jìn)行了優(yōu)化,獲得了殼聚糖高效無(wú)破損去除藍(lán)藻和胞外微囊藻毒素的工藝。結(jié)果表明:殼聚糖投加量7.3 mg/L,快攪速度227 rpm,快攪時(shí)間2 min,慢攪速度19 rpm,慢攪時(shí)間12 min獲得最優(yōu)去除效果。在混凝過(guò)程中,幾乎所有藻細(xì)胞都可通過(guò)電中和以及吸附架橋作用被殼聚糖完整去除;在絮體堆置過(guò)程中我們發(fā)現(xiàn),殼聚糖絮體能夠保護(hù)藻細(xì)胞,而殼聚糖的降解會(huì)加劇藻細(xì)胞的破損并在打破胞外聚合物對(duì)細(xì)胞的保護(hù)作用后導(dǎo)致胞內(nèi)微囊藻毒素的大量釋放。單純的機(jī)械攪拌能夠?qū)е略寮?xì)胞的破損提前于自然溶解,但這種破損作用遠(yuǎn)弱于混凝劑殼聚糖對(duì)藻細(xì)胞造成的影響。殼聚糖能夠顯著加劇銅綠微囊藻細(xì)胞的破損,并使其在絮體堆置4天后即發(fā)生破損。(2)綜合考察了氯化鋁與殼聚糖結(jié)合的雙混凝劑及復(fù)合混凝劑對(duì)藍(lán)藻細(xì)胞及胞外代謝產(chǎn)物去除的影響。殼聚糖-氯化鋁復(fù)合混凝劑通過(guò)按比例混合氯化鋁與殼聚糖獲得;兩種雙混凝劑通過(guò)改變氯化鋁和殼聚糖添加順序獲得。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:由于具有更強(qiáng)的電中和以及吸附架橋能力,復(fù)合混凝劑殼聚糖-氯化鋁對(duì)銅綠微囊藻細(xì)胞的去除效果強(qiáng)于通過(guò)改變氯化鋁和殼聚糖獲得的兩種雙混凝劑以及殼聚糖混凝劑和氯化鋁混凝劑單獨(dú)使用。由于具有較強(qiáng)的電中和以及吸附架橋能力,殼聚糖和氯化鋁雙絮凝劑/復(fù)合混凝劑具有理想的胞外聚合物去除作用。三種混凝劑在復(fù)合混凝劑殼聚糖-氯化鋁組成為殼聚糖2.5 mg/L和氯化鋁7.5 mg/L時(shí)取得最佳混凝效果,實(shí)現(xiàn)藻細(xì)胞無(wú)破損去除97.8%,有效的去除胞外藻毒素(53.08%)以及胞外聚合物。(3)研究了殼聚糖-氯化鋁混凝含藻底泥中藍(lán)藻及藻類(lèi)代謝產(chǎn)物的變化特性。結(jié)果表明,微囊藻毒素可以吸附在殼聚糖-氯化鋁混凝劑上長(zhǎng)達(dá)6天,且該過(guò)程中微囊藻毒素的生物降解速率降低。殼聚糖-氯化鋁絮體對(duì)銅綠微囊藻細(xì)胞表現(xiàn)出保護(hù)作用,之后絮體的降解有利于藻細(xì)胞的生長(zhǎng)。殼聚糖-氯化鋁混凝劑可以吸附胞外有機(jī)物,且在4天內(nèi),胞外有機(jī)物無(wú)明顯釋放,因此消毒副產(chǎn)物前驅(qū)物可以忽略不計(jì)。4天后混凝體系中殘余鋁濃度迅速降至100.9 μg/L。以16S rDNA為基礎(chǔ)的PCR-DGGE分析表明,相關(guān)的菌群濃度(如蠟樣芽胞桿菌,假單胞菌以及伯克氏菌等MCs降解菌)在前4天內(nèi)降低,之后升高�？偟膩�(lái)說(shuō),殼聚糖-氯化鋁混凝可在0-4天內(nèi)通過(guò)吸附作用降低藻毒素和藻類(lèi)有機(jī)物濃度,但由于6天后殼聚糖-氯化鋁逐漸被降解,使藻毒素和藻類(lèi)有機(jī)物的濃度不能持續(xù)降低。本研究建議對(duì)底泥在4天內(nèi)進(jìn)行處置,以減少次生代謝物對(duì)上層清液的污染。(4)研究了殼聚糖-氯化鋁混凝劑強(qiáng)化混凝形成的含藍(lán)藻底泥脫水性能;揭示了影響含藍(lán)藻底泥脫水性能的物化機(jī)理。在含藍(lán)藻底泥的脫水過(guò)程中,過(guò)濾壓力與胞外藻毒素和胞外有機(jī)物(多糖、蛋白質(zhì)、腐殖酸物質(zhì))的去除效率呈負(fù)相關(guān),但過(guò)濾壓力不會(huì)造成藍(lán)藻細(xì)胞的破裂。使用殼聚糖-氯化鋁混凝形成的底泥脫水性能最好,其次是殼聚糖底泥,氯化鋁底泥脫水性能最差。殼聚糖-氯化鋁在混凝階段對(duì)胞外有機(jī)物的去除效果最好,并且殼聚糖-氯化鋁底泥形成的濾餅層對(duì)于胞外有機(jī)物的去除更為有效,脫水作用后濾液中的胞外有機(jī)物含量也最低�？傊�,為了提高過(guò)濾效率并且減少能源消耗,建議在含藍(lán)藻底泥的過(guò)濾過(guò)程中選用低壓過(guò)濾。發(fā)現(xiàn)絮體大小比絮體緊實(shí)度更能影響底泥的脫水效率。可溶性胞外聚合物中的蛋白質(zhì)類(lèi)似物含量與含藍(lán)藻底泥的脫水性能呈負(fù)相關(guān),而結(jié)合性胞外聚合物與底泥脫水性能沒(méi)有明顯的關(guān)系。殼聚糖-氯化鋁復(fù)合混凝劑提高了混凝的電中和能力和吸附架橋能力,從而使得絮體結(jié)構(gòu)緊密,粒徑增大,提高了脫水性能。(5)揭示了藻類(lèi)相關(guān)消毒副產(chǎn)物的生成機(jī)制。使用新型殼聚糖-氯化鋁復(fù)合混凝劑使碳、氮消毒副產(chǎn)物的去除率分別能達(dá)到63.54%和71%。殼聚糖混凝劑去除效果低于殼聚糖-氯化鋁復(fù)合混凝劑,但優(yōu)于氯化鋁混凝劑去除效果。氯化鋁和殼聚糖對(duì)碳消毒副產(chǎn)物前體物去除率分別達(dá)到38.02%及50.75%,對(duì)含氮消毒副產(chǎn)物前體物去除率分別為33.26%和42.27%。殼聚糖-氯化鋁表現(xiàn)出優(yōu)異的消毒副產(chǎn)物前體物去除率主要?dú)w功于殼聚糖和氯化鋁的協(xié)同作用,能夠提高殼聚糖-氯化鋁的吸附和電中和作用。殼聚糖-氯化鋁能有效的去除水體中小分子和大分子的藻類(lèi)有機(jī)物,而氯化鋁混凝劑對(duì)小分子藻類(lèi)有機(jī)物去除效果并不明顯。特別對(duì)于強(qiáng)致癌作用的N-亞硝基二甲基胺,氯化鋁混凝并不能降低N-亞硝基二甲基胺的生成,而由于殼聚糖-氯化鋁能有效去除芳香族胺和脂肪族胺使N-亞硝基二甲基胺的生成量降低至少72%。
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【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：TU991.2
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本文編號(hào)：1542515