本文關(guān)鍵詞： 量子點(diǎn)敏化太陽(yáng)能電池 CdSeTe量子點(diǎn) 載流子傳輸與復(fù)合 高效率　出處：《中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院物理研究所)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：量子點(diǎn)敏化太陽(yáng)能電池(quantum dot sensitized solar cells,QDSCs)作為一種新型太陽(yáng)能電池,因量子點(diǎn)敏化劑本身具有消光系數(shù)高、量子尺寸效應(yīng)和多激子效應(yīng)等優(yōu)點(diǎn)使其光電轉(zhuǎn)化效率有望突破傳統(tǒng)的Shockley-Queisser極限,展現(xiàn)出巨大的發(fā)展?jié)摿�。近五年�?lái),隨著對(duì)QDSCs電池工作機(jī)制越來(lái)越深入的理解以及制備工藝的進(jìn)步使其性能得到快速發(fā)展,目前其光電轉(zhuǎn)換效率已經(jīng)突破12%。但相比于當(dāng)前被快速發(fā)展的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池和有機(jī)太陽(yáng)能電池,QDSCs的效率仍然存在較大差距,如何進(jìn)一步提升QDSCs性能仍面臨很多挑戰(zhàn)。對(duì)于QDSCs來(lái)說(shuō),無(wú)機(jī)半導(dǎo)體量子點(diǎn)作為吸光材料,其自身的光電性質(zhì)、制備方法、表面缺陷、化學(xué)穩(wěn)定性及其在TiO_2光陽(yáng)極上的敏化方式等是影響電池性能的重要因素;而電池界面中嚴(yán)重的載流子復(fù)合更是成為制約電池性能的關(guān)鍵。本文以提高QDSCs效率為目標(biāo),基于CdSeTe合金量子點(diǎn),從電池的光陽(yáng)極結(jié)構(gòu)、載流子的輸運(yùn)機(jī)制以及電解液改進(jìn)等幾個(gè)方面來(lái)開展工作。首先,采用有機(jī)溶劑熱法成功制備出高質(zhì)量CdSeTe膠體量子點(diǎn),并通過(guò)配體交換將量子點(diǎn)吸附在TiO_2光陽(yáng)極表面。詳細(xì)研究了不同TiO_2光陽(yáng)極結(jié)構(gòu)對(duì)QDSCs電池性能的影響,通過(guò)優(yōu)化光陽(yáng)極結(jié)構(gòu)使電池獲得高達(dá)7.55%光電轉(zhuǎn)換效率,這也是當(dāng)時(shí)的最高效率之一;此外,還通過(guò)電化學(xué)阻抗譜,開路電壓衰減等手段對(duì)電池界面載流子的轉(zhuǎn)移過(guò)程進(jìn)行了系統(tǒng)研究。在QDSCs中嚴(yán)重的載流子復(fù)合在很大程度上制約了電池性能,因此為了進(jìn)一步提高QDSCs的效率,我們嘗試將SiO_2納米顆粒引入到電解液中以改善電池界面,從而減少界面載流子復(fù)合。結(jié)果表明,SiO_2納米顆�？梢院芎玫胤稚⒃诙嗔螂娊庖褐行纬煞�(wěn)定的膠體,并顯著提高電池的開路電壓和填充因子,將電池效率由8.7%顯著提高到11.23%,這也是目前量子點(diǎn)電池的最高效率之一。此外,我們還對(duì)電池中電子傳輸和復(fù)合過(guò)程進(jìn)行了系統(tǒng)研究,研究表明SiO_2納米顆粒可以沉積在TiO_2/CdSeTe表面而形成能級(jí)勢(shì)壘,有效減少了CdSeTe/TiO_2與多硫電解液之間的載流子復(fù)合,提高了電子收集效率和電子壽命。這一工作為改善QDSCs電池性能提供了一種簡(jiǎn)單方便又高效的方法。此外,我們初步探索了高質(zhì)量CdSeTe合金量子點(diǎn)在固態(tài)量子點(diǎn)電池中的應(yīng)用。首先,CdSeTe膠體量子點(diǎn)被分別吸附在具有不同晶相(銳鈦礦相,金紅石相或兩者混合)的TiO_2介孔膜表面,并借助瞬態(tài)熒光激發(fā)譜和瞬態(tài)吸收譜研究了界面載流子轉(zhuǎn)移情況。隨后,嘗試制備了結(jié)構(gòu)為FTO/TiO_2/CdSeTe/空穴傳輸層/Au的固態(tài)量子點(diǎn)電池,其中CdSeTe量子點(diǎn)的沉積方法以及空穴傳輸材料(Hole transport materials,HTMs)的選擇是整個(gè)電池的難點(diǎn)和關(guān)鍵。由于有限的TiO_2介孔層厚度導(dǎo)致CdSeTe沉積過(guò)少,目前電池只獲得0.21 mA/cm2的短路電流和0.06%的電池效率。
[Abstract]:Quantum Dot sensitized Solar cells quantum dot sensitized solar cells QDSCs as a new type of solar cells, quantum dot sensitizers have a high extinction coefficient. The advantages of quantum size effect and exciton effect make it possible to break through the traditional Shockley-Queisser limit and show great potential in the past five years. With the deeper understanding of the working mechanism of QDSCs battery and the progress of preparation process, the performance of QDSCs battery has been developed rapidly. At present, its photoelectric conversion efficiency has exceeded 12. However, compared with the rapid development of perovskite solar cells and organic solar cells, there is still a big gap in the efficiency of QDSCs. How to further improve the performance of QDSCs still faces many challenges. For QDSCs, inorganic semiconductor quantum dots as absorbent material, its own photoelectric properties, preparation methods, surface defects, Chemical stability and its sensitization on the TiO_2 photocathode are important factors affecting the performance of the battery, and the serious carrier recombination in the battery interface is the key to restrict the performance of the battery. The aim of this paper is to improve the efficiency of QDSCs. Based on CdSeTe alloy quantum dots, high quality CdSeTe colloidal quantum dots were successfully prepared by organic solvothermal method in the aspects of photoanode structure, carrier transport mechanism and electrolyte improvement. Quantum dots were adsorbed on the surface of TiO_2 photoanode by ligand exchange. The effects of different TiO_2 photoanode structures on the performance of QDSCs cells were studied in detail. The photovoltaic conversion efficiency of the cells was as high as 7.55% by optimizing the photoanode structure. This was also one of the highest efficiencies of the time; in addition, through electrochemical impedance spectroscopy, Open circuit voltage attenuation and other methods are used to study the transfer process of carriers at the battery interface. The serious carrier recombination in QDSCs restricts the battery performance to a great extent, so in order to further improve the efficiency of QDSCs, We try to introduce SiO_2 nanoparticles into the electrolyte to improve the battery interface and reduce the carrier recombination at the interface. The results show that SiO2 nanoparticles can be dispersed in the polysulfide electrolyte to form a stable colloid. The open circuit voltage and filling factor of the battery are significantly increased, and the efficiency of the battery is increased from 8.7% to 11.23, which is also one of the highest efficiency of the quantum dot battery at present. In addition, we have carried out a systematic study of the electron transport and recombination process in the battery. The results show that SiO_2 nanoparticles can be deposited on the surface of TiO_2/CdSeTe and form energy level barrier, which effectively reduces the carrier recombination between CdSeTe/TiO_2 and polysulfide electrolyte. This work provides a simple, convenient and efficient way to improve the performance of QDSCs batteries. We have preliminarily explored the application of high quality CdSeTe alloy quantum dots in solid-state quantum dot batteries. Firstly, CdSeTe colloidal quantum dots are adsorbed on the surface of TiO_2 mesoporous films with different crystalline phases (anatase phase, rutile phase or both), respectively. The transient fluorescence excitation spectra and transient absorption spectra were used to study the carrier transfer at the interface. Subsequently, a solid-state quantum dot cell with the structure of FTO / TiO-2 / CdSeTe- / hole transport layer / au was prepared. Among them, the deposition method of CdSeTe quantum dots and the selection of hole transport material (Hole transport material) are the difficulties and keys of the whole battery. Due to the limited thickness of TiO_2 mesoporous layer, the CdSeTe deposition is too little. At present, only 0. 21 mA/cm2 short circuit current and 0.06% battery efficiency are obtained.
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TM914.4

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