本文關(guān)鍵詞： 氧化石墨烯 希夫堿 配位價(jià)鍵修飾 Pd NPs 磁性納米粒子 催化降解 比色傳感器 H2O2檢測(cè) 熒光探針 Al3+檢測(cè)　出處：《蘭州大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：本論文的主要研究工作是圍繞著石墨烯的配位共價(jià)功能化與納米顆粒自組裝來(lái)構(gòu)筑新型納米雜化材料,并探討了新型的納米雜化材料的性質(zhì)。制備了以磁性石墨烯為載體通過(guò)配位共價(jià)作用負(fù)載貴金屬鈀,對(duì)所得的雜化材料進(jìn)行了詳細(xì)的結(jié)構(gòu)表征,并研究其結(jié)構(gòu)與催化性質(zhì)的關(guān)系,探索了這新新型納米材料在染料降解與比色傳感器方面的應(yīng)用前景。另外,通過(guò)希夫堿反應(yīng)制備了兩個(gè)酰腙類有機(jī)小分子熒光材料,由于其特定配位點(diǎn)使鋁離子能被綁定,表現(xiàn)出良好的光學(xué)性質(zhì),因此能有效的識(shí)別鋁離子,為進(jìn)一步開(kāi)展配位共價(jià)修飾材料在環(huán)境的應(yīng)用研究打下了基礎(chǔ)。主要研究?jī)?nèi)容有如下幾個(gè)方面:1.用配位共價(jià)鍵合的方法將兩種不同的功能性納米顆粒鈀(Pd)納米顆粒和四氧化三鐵(Fe3O4)納米顆粒通過(guò)聚乙烯亞胺(PEI)自組裝到氧化石墨烯(GO)的表面。首先通過(guò)聚乙烯亞胺(PEI)和3,4-二羥基苯甲醛(DIB)化學(xué)鍵合修飾GO,然后通過(guò)化學(xué)自組裝構(gòu)筑和原位還原法分別將Fe3O4顆粒和Pd納米顆粒催化劑負(fù)載到GO的表面,獲得了Pd/Fe3O4-PEI-RGO納米雜化復(fù)合物。由于四氧化三鐵納米顆粒具有超順磁性,該雜化材料可以通過(guò)外加磁場(chǎng)輕松的回收,實(shí)現(xiàn)循環(huán)利用。因此,該材料保持了石墨烯的大比表面積結(jié)構(gòu)及較好分散性,提高了聚乙烯亞胺功能化的石墨烯表面鈀納米顆粒和四氧化三鐵顆粒的分散性,解決了貴重金屬催化劑在催化過(guò)程中容易團(tuán)聚、穩(wěn)定性差以及難以分離和回收等缺陷。2.Pd/Fe3O4-PEI-RGO納米雜化材料在水溶液中對(duì)亞甲基藍(lán)、甲基橙及羅丹明B等有機(jī)染料具有較好的催化降解效果。研究發(fā)現(xiàn)催化劑投加量和NaBH4的初始濃度對(duì)Pd/Fe3O4-PEI-RGO納米雜化材料的催化降解活性均具有很大的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在最佳反應(yīng)條件下通過(guò)對(duì)比Pd/Fe3O4-PEI-RGO納米雜化材料對(duì)亞甲基藍(lán)、甲基橙及羅丹明B的催化活性,得出該催化劑對(duì)這三種染料的降解效果為MBMOLB。更為重要的是再利用Fe3O4納米顆粒的超順磁性,并通過(guò)外加磁場(chǎng)從反應(yīng)混和液中高效分離回收催化劑,實(shí)行多次循環(huán)使用。3.利用Pd/Fe3O4-PEI-RGO納米雜化材料的過(guò)氧化物酶活性的催化作用,能高靈敏度和高選擇性的快速檢測(cè)H2O2,并對(duì)H2O2檢測(cè)具有寬的線性檢測(cè)區(qū),其線性范圍是0-160μM,線性回歸方程式為A=0.01228+0.0181C H2O2(μM),檢測(cè)限是0.1μM。4.設(shè)計(jì)合成了以2-乙酰-3-甲基吡嗪和2-乙酰苯并吡啶分別與煙酸酰肼和苯甲酰肼反應(yīng)為母體骨架的酰腙類衍生物。1-(2-吡嗪基-3-甲基)-乙酮-(煙酸�；�)-腙希夫堿配體(HAMPNH)和1-(2-苯并吡啶基)-乙酮-(苯甲�；�)-腙希夫堿配體(HBPBH)由于其自身的特定配位點(diǎn)空間結(jié)構(gòu),導(dǎo)致其對(duì)鋁離子可以進(jìn)行有效的綁定來(lái)形成穩(wěn)定的配位化合物,對(duì)鋁離子的識(shí)別具有高選擇性和高靈敏度,能被用作鋁離子的熒光化學(xué)傳感器進(jìn)行識(shí)別和檢測(cè)鋁離子。該熒光探針具有良好的光學(xué)性質(zhì),能被廣泛的應(yīng)用于光學(xué)材料的研究開(kāi)發(fā)中。因此,我們相信這兩個(gè)熒光探針在發(fā)光材料發(fā)面具有一定的潛在應(yīng)用性。
[Abstract]:In this paper , a new type of nano hybrid material is prepared by the coordination covalent functionalization of graphene and self - assembly of nano particles , and the properties of the novel nano hybrid materials are discussed . The results show that the nano particles of Pd / Fe3O4 - PEI - RGO have a good catalytic degradation effect .

【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB33
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本文編號(hào)：1477954