本文關(guān)鍵詞：鋁基吸附劑的制備、表征及對F~-的吸附性能研究　出處：《中國科學院大學(中國科學院青海鹽湖研究所)》2017年博士論文　論文類型：學位論文

  更多相關(guān)文章： 氧化鋁 吸附 氟離子 多孔結(jié)構(gòu) 離子交換

【摘要】：電解鋁含氟煙氣中氟對人體健康和動植物的生長存在嚴重危害。本研究以Na F溶液為含氟廢水模擬溶液,用鋁基吸附劑對其吸附以達到深度去除目的,從而為電解鋁含氟煙氣中氟化物的二次凈化提供參考,并期望在實際除氟過程中得到應(yīng)用。論文研究了鋁基吸附劑的制備、表征、孔結(jié)構(gòu)調(diào)控,吸附熱力學、動力學、吸附選擇性、循環(huán)利用性及除氟機理。鋁基吸附材料制備簡單,孔結(jié)構(gòu)可調(diào)控,具有大的比表面積,對F~-具有較高的選擇性及吸附容量,且吸附速率快,是一類優(yōu)異的除氟劑。具體研究內(nèi)容包括以下4個方面。(1)用水熱合成及高溫焙燒技術(shù)用低成本無機鋁源和沉淀劑制備了系列γ-Al_2O_3介孔材料�？疾炝酥苽錀l件對產(chǎn)物晶型、形貌和孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響。結(jié)果表明,鋁源和沉淀劑類型對產(chǎn)物晶型無控制作用,但對形貌有明顯影響。γ-Al_2O_3的BET比表面積、孔體積和孔徑大小均可通過改變反應(yīng)原料進行調(diào)控。(2)以葡萄糖為調(diào)孔劑,用水解-高溫焙燒技術(shù)制備了介孔γ-Al_2O_3吸附劑。研究了γ-Al_2O_3對F~-的吸附性能及除氟機理。結(jié)果表明,葡萄糖對產(chǎn)物晶型無控制作用,對形貌和孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)有明顯影響。γ-Al_2O_3吸附F~-速率較快,吸附過程符合Langmuir單層吸附和準二級動力學模型,最大飽和吸附容量為8.34 mg·g~(-1)。p H對γ-Al_2O_3的zeta電位值和對F~-的吸附有重要影響,但適用的最佳p H范圍較窄。共存陰離子對F~-的吸附影響順序為PO_4~(3-)HCO_3~-SO_4~(2-)NO_3~-Cl~-。γ-Al_2O_3的循環(huán)利用性能優(yōu)異,吸附機理主要包括靜電吸引、配體交換、離子交換及氫鍵作用。(3)以合成的γ-Al_2O_3為基體材料,用原位生長法制備了Mn O_2-Al_2O_3吸附劑。研究了Mn O_2-Al_2O_3的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)及對F~-的吸附性能和機理。結(jié)果表明,Mn O_2-Al_2O_3較γ-Al_2O_3具有更大的BET比表面積和孔體積,孔徑分布較窄,具有雙峰介孔結(jié)構(gòu)。Mn O_2-Al_2O_3對F~-的吸附速率快,效率高,具有寬泛的p H應(yīng)用范圍(p H=4~10),適合實際工業(yè)化應(yīng)用條件。吸附過程遵循準二級動力學模型,為化學吸附。共存陰離子對F~-的吸附影響順序為PO_4~(3-)Cl~-SO_4~(2-)NO_3~-HCO_3~-。Mn O_2-Al_2O_3的循環(huán)利用性能較γ-Al_2O_3差,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性有待進一步優(yōu)化。吸附機理同介孔γ-Al_2O_3的除氟機理。(4)以合成的γ-Al_2O_3和氧化石墨烯(GO)為原料,用水熱法合成了GO-Al_2O_3吸附材料,考察了對F~-的吸附行為及機理。結(jié)果表明,γ-Al_2O_3在GO上的均勻分散增加了吸附劑的活性位點,提高了BET比表面積,改善了孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)�；讦�-Al_2O_3更多活性位點的暴露和GO提供的活性功能基團,GO-Al_2O_3的吸附容量提升至γ-Al_2O_3的近2倍。GO-Al_2O_3吸附F~-的最佳p H范圍較寬,吸附過程符合準二級動力學模型,是介于單層和多層吸附之間的一種模式。共存陰離子對F~-的吸附影響順序為PO_4~(3-)HCO_3~-SO_4~(2-)Cl~-NO_3~-。GO-Al_2O_3的循環(huán)利用性能較γ-Al_2O_3差,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性有待提高。吸附機理同介孔γ-Al_2O_3的除氟機理。
[Abstract]:Fluoride in fluorine-containing flue gas of electrolytic aluminum is seriously harmful to human health and the growth of animals and plants. In this study, NaF solution was used as the simulated solution of fluorine-containing wastewater, and it was adsorbed with aluminum based adsorbent to achieve the purpose of deep removal. Therefore, it provides a reference for the secondary purification of fluoride in aluminum fluoride-containing flue gas, and expects to be applied in the actual process of fluoride removal. The preparation, characterization, pore structure regulation and adsorption thermodynamics of aluminum based adsorbent are studied in this paper. Kinetics, adsorption selectivity, recycling utilization and fluorine removal mechanism. Al-based adsorption materials have simple preparation, controllable pore structure, large specific surface area, high selectivity and adsorption capacity to F-. And the adsorption rate is fast. Is a class of excellent defluorination agents. The specific research contents include the following four aspects. A series of 緯 -Al _ 2O _ 3 mesoporous materials were prepared by hydrothermal synthesis and high-temperature calcination with low-cost inorganic aluminum sources and precipitators. The preparation conditions of 緯 -Al _ 2O _ 3 mesoporous materials were investigated. The results show that aluminum source and precipitant type have no effect on the crystal form of the product, but have obvious effect on the morphology. The BET surface area of 緯 -Al _ 2O _ 3 is not controlled. The pore volume and pore size can be adjusted by changing the raw material. Mesoporous 緯 -Al _ 2O _ 3 adsorbent was prepared by hydrolysis-high temperature roasting technique. The adsorption properties of 緯 -Al _ 2O _ 3 and the mechanism of fluoride removal were studied. Glucose has no effect on the crystal form of the product, and has obvious influence on the morphology and pore structure. The adsorption rate of F- ~-by 緯 -Al2O3 is faster than that of 緯 -Al _ 2O _ 3. The adsorption process accords with Langmuir monolayer adsorption and quasi-second-order kinetic model. The maximum saturated adsorption capacity is 8.34 mg 路g ~ (-1) ~ (-1) ~ (-1) 路p ~ H, which has an important effect on the zeta potential of 緯 -Al _ 2O _ 3 and the adsorption of F ~ (2 +) ~ (-). However, the optimum pH range is narrower. The order of influence of coexisting anions on Fn- adsorption is PO4 / HCO3- so _ 4 / _ _ _ (_ _ _. The number of no _ 3 / C _ (3) -Cl _ (-) 緯 -Al _ 2O _ 3 has excellent recycling performance. The adsorption mechanism mainly includes electrostatic attraction, ligand exchange, ion exchange and hydrogen bonding. In situ growth method was used to prepare the adsorbent of MNO _ 2-Al _ 2O _ 3. The pore structure properties, adsorption properties and mechanism of mn _ O _ 2-Al _ 2O _ 3 were studied. Compared with 緯 -Al _ 2O _ 3, Mn-O _ 2-Al _ 2O _ 3 has larger BET surface area and pore volume and narrower pore size distribution. It has a bimodal mesoporous structure. Mn-O _ 2-Al2O3 has a fast adsorption rate and a high efficiency for F-, and has a wide range of pH applications. The adsorption process follows the quasi-second-order kinetic model. For chemisorption, the order of influence of coexisting anions on the adsorption of Fn- is POST-4CONTAL 3-CONCLON-SO4CONTAL 2). The recycling performance of NO_3~-HCO_3~-.Mn O _ 2-Al _ 2O _ 3 is worse than that of 緯 -Al _ Als _ 2O _ 3. The adsorption mechanism of 緯 -Al _ 2O _ 3 is the same as that of mesoporous 緯 -Al _ 2O _ 3. GO-Al_2O_3 adsorption materials were synthesized by hydrothermal method. The adsorption behavior and mechanism of F- were investigated. The homogeneous dispersion of 緯 -Al2O3 on go increased the active sites of adsorbent and increased the specific surface area of BET. The pore structure properties were improved. Based on 緯 -Al _ 2O _ 3, more active sites were exposed and the active functional groups provided by go. The adsorption capacity of GO-Al_2O_3 was increased to nearly twice as much as that of 緯 -Al _ 2O _ 3. The optimum pH range for the adsorption of F- by GO-Al _ 2O _ 3 was wider. The adsorption process accords with the quasi-second-order kinetic model. It is a model between monolayer and multilayer sorption. The order of influence of coexisting anions on Fn- adsorption is POS4 / HCO3 / SO4 / 2). The recycling performance of Cl~-NO_3~-.GO-Al_2O_3 is worse than that of 緯 -Al _ S _ 2O _ 3. The mechanism of adsorption is the same as that of mesoporous 緯 -Al _ 2O _ 3.
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院青海鹽湖研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：O647.3

【相似文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 嚴俊,張丹鶯,羅立新,徐榮南;高交聯(lián)大孔苯乙烯—二乙烯苯樹脂的吸附性能研究[J];離子交換與吸附;1989年03期

2 王建華,馮守華,徐如人;微孔硼鋁酸鹽的合成及其吸附性能研究[J];煙臺師范學院學報(自然科學版);1990年01期

3 周新木,談宏宇,徐招弟;蛭石對稀土離子的吸附性能研究[J];非金屬礦;2004年02期

4 王槐三,彭華龍,林盛友,林正良,黃友元;吸附樹脂對水中碘的吸附性能研究[J];離子交換與吸附;1986年01期

5 林建榮;金章巖;卓家明;張金珠;;新型氨基二硫代甲酸鹽螯合樹脂的合成及其吸附性能研究[J];福建師范大學學報(自然科學版);1992年02期

6 馬全紅,高永紅,鄒宗柏;丙酮酸殼聚糖衍生物的制備及其吸附性能研究[J];東南大學學報(自然科學版);2000年06期

7 周建偉,李術(shù)元;有機硅改性泥炭的吸附性能研究[J];化工環(huán)保;2004年01期

8 薛曉明;張晶;李風亭;;巰基功能化介孔硅的孔徑調(diào)節(jié)及其吸附性能研究[J];山西能源與節(jié)能;2010年06期

9 王槐三;劉玉鑫;黃瑜;嚴強;;大孔吸附樹脂對水中金(Ⅲ)絡(luò)合物的吸附性能研究[J];成都科技大學學報;1988年02期

10 李玉國;蘇艷;張彥博;左海強;胡茂;劉國榮;門連國;;不同助濾劑對廢水中重金屬銅離子吸附性能研究[J];化工機械;2013年06期

相關(guān)會議論文 前10條

1 李慧茹;張玲;何玉鳳;王華;王榮民;;黃土基共聚物的制備及其吸附性能研究[A];熱烈慶祝中國化學會成立80周年——中國化學會第16屆反應(yīng)性高分子學術(shù)研討會論文集[C];2012年

2 孫曉文;劉福強;劉晶;李愛民;;新型深度除氟改性樹脂的吸附性能研究[A];熱烈慶祝中國化學會成立80周年——中國化學會第16屆反應(yīng)性高分子學術(shù)研討會論文集[C];2012年

3 程振遠;王斌;張興;;沿海灘涂細菌對鎘的吸附性能研究[A];2011中國環(huán)境科學學會學術(shù)年會論文集（第二卷）[C];2011年

4 張雪;紀春暖;曲榮君;王春華;孫昌梅;陳厚;劉希光;;聚苯乙烯負載雙亞砜及多乙烯多胺螯合樹脂的制備和吸附性能研究[A];熱烈慶祝中國化學會成立80周年——中國化學會第16屆反應(yīng)性高分子學術(shù)研討會論文集[C];2012年

5 唐首鋒;魯娜;李杰;吳彥;;介質(zhì)阻擋放電等離子體改性大孔樹脂的吸附性能研究[A];第十五屆全國等離子體科學技術(shù)會議會議摘要集[C];2011年

6 劉健;楊杰;楊啟華;;硫醚功能化有機-無機介孔材料的合成及吸附性能研究[A];第五屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學術(shù)會議論文集[C];2007年

7 謝光勇;杜傳青;;殼聚糖-鋁氧化物復(fù)合材料的制備及吸附性能研究[A];2009年全國高分子學術(shù)論文報告會論文摘要集（下冊）[C];2009年

8 袁勛;邢偉;禚淑萍;;有序介孔炭的合成及液相酚類大分子吸附性能研究[A];第五屆全國環(huán)境催化與環(huán)境材料學術(shù)會議論文集[C];2007年

9 徐建暉;劉海東;王佳莉;段為;劉紅文;何琦;;大孔吸附樹脂的合成及吸附性能研究[A];2009年全國高分子學術(shù)論文報告會論文摘要集（上冊）[C];2009年

10 宋淑輝;紀春暖;曲榮君;王春華;孫昌梅;張增奇;李曉蕾;;酚醛樹脂基聚合物微球負載多乙烯多胺螯合樹脂的制備及吸附性能研究[A];中國化學會第15屆反應(yīng)性高分子學術(shù)討論會論文摘要預(yù)印集[C];2010年

相關(guān)重要報紙文章 前3條

1 ;熱敏CTP用鋁基材填補國內(nèi)空白[N];中國技術(shù)市場報;2011年

2 王祝堂;鋁基板材誰主沉浮[N];中國有色金屬報;2002年

3 記者 李頡妍;我市自主研發(fā)鋁基藍鈦膜平板太陽能集熱器受市場青睞[N];攀枝花日報;2013年

相關(guān)博士學位論文 前10條

1 許乃才;鋁基吸附劑的制備、表征及對F~-的吸附性能研究[D];中國科學院大學(中國科學院青海鹽湖研究所);2017年

2 宗恩敏;鋯化炭基復(fù)合材料的合成及其對磷酸鹽的吸附性能研究[D];南京大學;2013年

3 曹燕;功能化金屬有機骨架材料的制備及其CO_2吸附性能研究[D];南京理工大學;2016年

4 孫西同;磁性高分子復(fù)合材料的制備及對Cr(Ⅵ)的吸附性能研究[D];中國科學院研究生院(過程工程研究所);2015年

5 趙曉偉;新型吸附材料的制備及其對溶液中重金屬離子的吸附性能研究[D];吉林大學;2012年

6 陽昕;鐵活化污泥基吸附劑的制備及對水中污染物去除效能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學;2016年

7 楊超;介孔氧化物的合成及其對水中氟離子的高效吸附性能研究[D];中國地質(zhì)大學;2012年

8 楊華;硅鎂膠的制備表征及其吸附性能研究[D];中國海洋大學;2013年

9 劉曉明;硅鋁基膠凝材料固化特性及耐久機理[D];中國礦業(yè)大學（北京）;2010年

10 梁志杰;功能化介孔硅吸附劑的制備及其選擇吸附特性與作用機制[D];哈爾濱工業(yè)大學;2017年

相關(guān)碩士學位論文 前10條

1 苗晉朋;Cu-BTC@GO復(fù)合材料的機械化學合成與成型及其吸附性能研究[D];華南理工大學;2015年

2 彭立娟;聚PMMA多孔微球的制備及其對蛋白質(zhì)的吸附性能研究[D];河北大學;2015年

3 劉麗華;球形瀝青活性炭的制備及吸附性能研究[D];東北林業(yè)大學;2015年

4 李北占;超疏水性棉纖維的制備及其吸附性能研究[D];東北林業(yè)大學;2015年

5 董玄吉;橢球形生物質(zhì)吸附劑吸附性能研究[D];鄭州大學;2015年

6 何麗凱;功能化水熱碳微球的制備及其對鈾(Ⅵ)的吸附性能研究[D];東華理工大學;2015年

7 王立文;PEI-Si0_2材料表面羧基功能化及其吸附性能研究[D];鄭州大學;2015年

8 范海林;不同鈣磷比羥基磷灰石的制備及吸附性能研究[D];沈陽大學;2015年

9 許姣姣;硅膠雜化材料的制備及其吸附性能研究[D];鄭州大學;2015年

10 李偉平;偕胺肟基—聚丙烯腈/剝離鈉基蒙脫石復(fù)合材料的合成及對鈾的吸附性能研究[D];蘭州大學;2015年

，

本文編號：1440698