本文關(guān)鍵詞：鋁基吸附劑的制備、表征及對(duì)F~-的吸附性能研究　出處：《中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院青海鹽湖研究所)》2017年博士論文　論文類(lèi)型：學(xué)位論文

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【摘要】：電解鋁含氟煙氣中氟對(duì)人體健康和動(dòng)植物的生長(zhǎng)存在嚴(yán)重危害。本研究以Na F溶液為含氟廢水模擬溶液,用鋁基吸附劑對(duì)其吸附以達(dá)到深度去除目的,從而為電解鋁含氟煙氣中氟化物的二次凈化提供參考,并期望在實(shí)際除氟過(guò)程中得到應(yīng)用。論文研究了鋁基吸附劑的制備、表征、孔結(jié)構(gòu)調(diào)控,吸附熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)、吸附選擇性、循環(huán)利用性及除氟機(jī)理。鋁基吸附材料制備簡(jiǎn)單,孔結(jié)構(gòu)可調(diào)控,具有大的比表面積,對(duì)F~-具有較高的選擇性及吸附容量,且吸附速率快,是一類(lèi)優(yōu)異的除氟劑。具體研究?jī)?nèi)容包括以下4個(gè)方面。(1)用水熱合成及高溫焙燒技術(shù)用低成本無(wú)機(jī)鋁源和沉淀劑制備了系列γ-Al_2O_3介孔材料�？疾炝酥苽錀l件對(duì)產(chǎn)物晶型、形貌和孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響。結(jié)果表明,鋁源和沉淀劑類(lèi)型對(duì)產(chǎn)物晶型無(wú)控制作用,但對(duì)形貌有明顯影響。γ-Al_2O_3的BET比表面積、孔體積和孔徑大小均可通過(guò)改變反應(yīng)原料進(jìn)行調(diào)控。(2)以葡萄糖為調(diào)孔劑,用水解-高溫焙燒技術(shù)制備了介孔γ-Al_2O_3吸附劑。研究了γ-Al_2O_3對(duì)F~-的吸附性能及除氟機(jī)理。結(jié)果表明,葡萄糖對(duì)產(chǎn)物晶型無(wú)控制作用,對(duì)形貌和孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)有明顯影響。γ-Al_2O_3吸附F~-速率較快,吸附過(guò)程符合Langmuir單層吸附和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,最大飽和吸附容量為8.34 mg·g~(-1)。p H對(duì)γ-Al_2O_3的zeta電位值和對(duì)F~-的吸附有重要影響,但適用的最佳p H范圍較窄。共存陰離子對(duì)F~-的吸附影響順序?yàn)镻O_4~(3-)HCO_3~-SO_4~(2-)NO_3~-Cl~-。γ-Al_2O_3的循環(huán)利用性能優(yōu)異,吸附機(jī)理主要包括靜電吸引、配體交換、離子交換及氫鍵作用。(3)以合成的γ-Al_2O_3為基體材料,用原位生長(zhǎng)法制備了Mn O_2-Al_2O_3吸附劑。研究了Mn O_2-Al_2O_3的孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)及對(duì)F~-的吸附性能和機(jī)理。結(jié)果表明,Mn O_2-Al_2O_3較γ-Al_2O_3具有更大的BET比表面積和孔體積,孔徑分布較窄,具有雙峰介孔結(jié)構(gòu)。Mn O_2-Al_2O_3對(duì)F~-的吸附速率快,效率高,具有寬泛的p H應(yīng)用范圍(p H=4~10),適合實(shí)際工業(yè)化應(yīng)用條件。吸附過(guò)程遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,為化學(xué)吸附。共存陰離子對(duì)F~-的吸附影響順序?yàn)镻O_4~(3-)Cl~-SO_4~(2-)NO_3~-HCO_3~-。Mn O_2-Al_2O_3的循環(huán)利用性能較γ-Al_2O_3差,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性有待進(jìn)一步優(yōu)化。吸附機(jī)理同介孔γ-Al_2O_3的除氟機(jī)理。(4)以合成的γ-Al_2O_3和氧化石墨烯(GO)為原料,用水熱法合成了GO-Al_2O_3吸附材料,考察了對(duì)F~-的吸附行為及機(jī)理。結(jié)果表明,γ-Al_2O_3在GO上的均勻分散增加了吸附劑的活性位點(diǎn),提高了BET比表面積,改善了孔結(jié)構(gòu)性質(zhì)�；讦�-Al_2O_3更多活性位點(diǎn)的暴露和GO提供的活性功能基團(tuán),GO-Al_2O_3的吸附容量提升至γ-Al_2O_3的近2倍。GO-Al_2O_3吸附F~-的最佳p H范圍較寬,吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,是介于單層和多層吸附之間的一種模式。共存陰離子對(duì)F~-的吸附影響順序?yàn)镻O_4~(3-)HCO_3~-SO_4~(2-)Cl~-NO_3~-。GO-Al_2O_3的循環(huán)利用性能較γ-Al_2O_3差,結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性有待提高。吸附機(jī)理同介孔γ-Al_2O_3的除氟機(jī)理。
[Abstract]:Fluoride in fluorine-containing flue gas of electrolytic aluminum is seriously harmful to human health and the growth of animals and plants. In this study, NaF solution was used as the simulated solution of fluorine-containing wastewater, and it was adsorbed with aluminum based adsorbent to achieve the purpose of deep removal. Therefore, it provides a reference for the secondary purification of fluoride in aluminum fluoride-containing flue gas, and expects to be applied in the actual process of fluoride removal. The preparation, characterization, pore structure regulation and adsorption thermodynamics of aluminum based adsorbent are studied in this paper. Kinetics, adsorption selectivity, recycling utilization and fluorine removal mechanism. Al-based adsorption materials have simple preparation, controllable pore structure, large specific surface area, high selectivity and adsorption capacity to F-. And the adsorption rate is fast. Is a class of excellent defluorination agents. The specific research contents include the following four aspects. A series of 緯 -Al _ 2O _ 3 mesoporous materials were prepared by hydrothermal synthesis and high-temperature calcination with low-cost inorganic aluminum sources and precipitators. The preparation conditions of 緯 -Al _ 2O _ 3 mesoporous materials were investigated. The results show that aluminum source and precipitant type have no effect on the crystal form of the product, but have obvious effect on the morphology. The BET surface area of 緯 -Al _ 2O _ 3 is not controlled. The pore volume and pore size can be adjusted by changing the raw material. Mesoporous 緯 -Al _ 2O _ 3 adsorbent was prepared by hydrolysis-high temperature roasting technique. The adsorption properties of 緯 -Al _ 2O _ 3 and the mechanism of fluoride removal were studied. Glucose has no effect on the crystal form of the product, and has obvious influence on the morphology and pore structure. The adsorption rate of F- ~-by 緯 -Al2O3 is faster than that of 緯 -Al _ 2O _ 3. The adsorption process accords with Langmuir monolayer adsorption and quasi-second-order kinetic model. The maximum saturated adsorption capacity is 8.34 mg 路g ~ (-1) ~ (-1) ~ (-1) 路p ~ H, which has an important effect on the zeta potential of 緯 -Al _ 2O _ 3 and the adsorption of F ~ (2 +) ~ (-). However, the optimum pH range is narrower. The order of influence of coexisting anions on Fn- adsorption is PO4 / HCO3- so _ 4 / _ _ _ (_ _ _. The number of no _ 3 / C _ (3) -Cl _ (-) 緯 -Al _ 2O _ 3 has excellent recycling performance. The adsorption mechanism mainly includes electrostatic attraction, ligand exchange, ion exchange and hydrogen bonding. In situ growth method was used to prepare the adsorbent of MNO _ 2-Al _ 2O _ 3. The pore structure properties, adsorption properties and mechanism of mn _ O _ 2-Al _ 2O _ 3 were studied. Compared with 緯 -Al _ 2O _ 3, Mn-O _ 2-Al _ 2O _ 3 has larger BET surface area and pore volume and narrower pore size distribution. It has a bimodal mesoporous structure. Mn-O _ 2-Al2O3 has a fast adsorption rate and a high efficiency for F-, and has a wide range of pH applications. The adsorption process follows the quasi-second-order kinetic model. For chemisorption, the order of influence of coexisting anions on the adsorption of Fn- is POST-4CONTAL 3-CONCLON-SO4CONTAL 2). The recycling performance of NO_3~-HCO_3~-.Mn O _ 2-Al _ 2O _ 3 is worse than that of 緯 -Al _ Als _ 2O _ 3. The adsorption mechanism of 緯 -Al _ 2O _ 3 is the same as that of mesoporous 緯 -Al _ 2O _ 3. GO-Al_2O_3 adsorption materials were synthesized by hydrothermal method. The adsorption behavior and mechanism of F- were investigated. The homogeneous dispersion of 緯 -Al2O3 on go increased the active sites of adsorbent and increased the specific surface area of BET. The pore structure properties were improved. Based on 緯 -Al _ 2O _ 3, more active sites were exposed and the active functional groups provided by go. The adsorption capacity of GO-Al_2O_3 was increased to nearly twice as much as that of 緯 -Al _ 2O _ 3. The optimum pH range for the adsorption of F- by GO-Al _ 2O _ 3 was wider. The adsorption process accords with the quasi-second-order kinetic model. It is a model between monolayer and multilayer sorption. The order of influence of coexisting anions on Fn- adsorption is POS4 / HCO3 / SO4 / 2). The recycling performance of Cl~-NO_3~-.GO-Al_2O_3 is worse than that of 緯 -Al _ S _ 2O _ 3. The mechanism of adsorption is the same as that of mesoporous 緯 -Al _ 2O _ 3.
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院青海鹽湖研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類(lèi)號(hào)】：O647.3

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本文編號(hào)：1440698