本文關(guān)鍵詞：水源調(diào)蓄供水雌激素污染特征及光催化耦合膜濾技術(shù)　出處：《哈爾濱工業(yè)大學(xué)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

  更多相關(guān)文章： 南水北調(diào)湖庫(kù)水 環(huán)境雌激素 污染特征 超濾膜 共混改性 聚偏氟乙烯 納米二氧化鈦 雌酮 17β-雌二醇

【摘要】：環(huán)境雌激素類物質(zhì)是近年來(lái)廣受科學(xué)界和社會(huì)公眾關(guān)注的一類新興化學(xué)污染物質(zhì)。雖然其在環(huán)境中處于微量濃度水平,但由于其生物活性和極性較高,難以在環(huán)境中得到有效的生物降解,同時(shí)可通過食物鏈進(jìn)入人體內(nèi),影響人體的內(nèi)分泌功能。近年來(lái),環(huán)境雌激素的環(huán)境行為作用及污染去除已成為領(lǐng)域研究熱點(diǎn)。南水北調(diào)山東受水區(qū)地處南水北調(diào)東線末端,該區(qū)域現(xiàn)狀供水水源有山區(qū)水庫(kù)水、地下水和黃河水等,水源類型復(fù)雜,南水北調(diào)東線通水后,長(zhǎng)江水又將成為新的供水水源,多水源調(diào)蓄供水條件下,環(huán)境雌激素污染風(fēng)險(xiǎn)加大。山東受水區(qū)現(xiàn)狀給水處理工藝多以常規(guī)處理為主,該工藝“混凝-沉淀-過濾-消毒”流程對(duì)環(huán)境雌激素的去除能力有限,因此,如何對(duì)受水區(qū)環(huán)境雌激素污染特征準(zhǔn)確量化并有效控制成為亟待解決的問題。本研究研發(fā)了基于環(huán)境雌激素總量檢測(cè)、分量檢測(cè)及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的環(huán)境雌激素污染特征評(píng)估方法,系統(tǒng)調(diào)研評(píng)估了南水北調(diào)東線來(lái)水沿線及山東受水區(qū)水源地、水廠環(huán)境雌激素污染特征。結(jié)果發(fā)現(xiàn),在東線來(lái)水、受水區(qū)湖庫(kù)水源及出廠水中檢出了17β-雌二醇、雌酮、三氯生和三氯卡班等環(huán)境雌激素類污染物。對(duì)不同工藝水廠各工序雌激素綜合毒性效應(yīng)檢測(cè)發(fā)現(xiàn),常規(guī)工藝對(duì)于雌激素的去除能力有限,臭氧-活性炭深度處理工藝、超濾膜組合工藝較常規(guī)工藝對(duì)雌激素均有較好的去除效果。根據(jù)軀體毒物質(zhì)所致健康風(fēng)險(xiǎn)危害評(píng)價(jià)模型進(jìn)行飲水途徑對(duì)個(gè)人產(chǎn)生的平均健康危害年風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),三氯卡班人體暴露危險(xiǎn)指數(shù)較低,雌酮的最大人體暴露危險(xiǎn)指數(shù)已高于對(duì)人體健康造成危害的非致癌風(fēng)險(xiǎn)值,17β-雌二醇人體暴露危險(xiǎn)指數(shù)雖然較低,但其在遷移轉(zhuǎn)化過程中降解產(chǎn)物主要為雌酮。因此,針對(duì)雌酮和17β-雌二醇開展系統(tǒng)的給水處理技術(shù)研究和去除機(jī)理探討就顯得非常重要。探討了改性PVDF超濾膜制備方法,選取PVDF質(zhì)量、PVP質(zhì)量、納米Ti O2質(zhì)量三個(gè)因素,進(jìn)行三因素三水平正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)。以PVDF-PVP-TiO2改性超濾膜膜通量、截留率和抗污染能力和綜合指標(biāo)為評(píng)價(jià)指標(biāo),對(duì)超濾膜正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行極差分析。對(duì)綜合計(jì)算最優(yōu)方案和方差分析最優(yōu)方案進(jìn)行比較,選取方差分析最優(yōu)方案,即PVDF質(zhì)量為25.0g,PVP質(zhì)量為3.0g,納米Ti O2質(zhì)量為1.0g為最終合成方案。對(duì)改性超濾膜的材料特性和吸附性能進(jìn)行表征,發(fā)現(xiàn)膜材料有良好的基體特性,其對(duì)水中雌酮和17β-雌二醇的靜態(tài)吸附過程符合Freundlich吸附等溫模型,改性Ti O2超濾膜對(duì)雌酮和17β-雌二醇有一定的吸附效果,但吸附能力總體較差且易吸附飽和,去除效果不理想。因此,研究了紫外光照情況下,改性膜對(duì)雌酮和17β-雌二醇去除效果。在暗反應(yīng)條件下,PVDF-PVP-Ti O2改性超濾膜對(duì)雌酮和17β-雌二醇的去除率僅36.1%和11.4%,且去除效果不穩(wěn)定。增加紫外光照后,其對(duì)雌酮和17β-雌二醇的去除率可達(dá)93.4%和73.1%,大幅提高了去除效率。通過對(duì)反應(yīng)過程研究發(fā)現(xiàn),光照條件下PVDF-PVP-Ti O2改性超濾膜去除率與紫外光照強(qiáng)度、p H值、可溶性有機(jī)碳等因素有關(guān),對(duì)雌酮和17β-雌二醇的去除機(jī)理為光催化和吸附耦合作用,且紫外光催化起主導(dǎo)作用。同時(shí),本文深入探討了PVDF-PVP-Ti O2改性超濾膜在紫外光照條件下去除純水中雌酮和17β-雌二醇的產(chǎn)物和反應(yīng)機(jī)理,雌酮和17β-雌二醇的去除過程符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。雌酮中羰基官能團(tuán)和苯環(huán)上的酚羥基是被進(jìn)攻的活性位,形成一系列羥基化、甲基化、氧化、水解產(chǎn)物;17β-雌二醇中叔碳和苯環(huán)上的酚羥基是被進(jìn)攻的活性位,形成一系列羥基化、甲基化、氧化、水解產(chǎn)物;苯環(huán)上的酚羥基是雌酮和17β-雌二醇共同的活性位點(diǎn),通過降解反應(yīng)有效去除了其內(nèi)分泌干擾活性,降低了生物毒性。最后,在南水北調(diào)東線工程引水期間,利用改性PVDF-PVP-Ti O2改性超濾膜開展了摻混型水庫(kù)水源水處理應(yīng)用研究。研究表明,和常規(guī)處理工藝砂濾相比,PVDF-PVP-Ti O2改性超濾膜不但對(duì)雌酮和17β-雌二醇有較好的去除效能,且對(duì)水中濁度、耗氧量和TOC等均有良好的處理能力。因此,改性超濾膜技術(shù)在應(yīng)對(duì)受雌激素污染水源水深度處理領(lǐng)域有較為廣闊的應(yīng)用前景。
[Abstract]:In recent years , it has been found that it is very important to quantify and remove the environmental estrogens from the water source and the water supply in Shandong Province . In recent years , it is very important to study the environmental estrogen pollution characteristics of the water supply in Shandong Province . The results showed that the removal of estrone and 17尾 - estradiol by PVDF - PVP - Ti O2 modified ultrafiltration membrane was only 36 . 1 % and 11 . 4 % .

【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X52;TU991.2

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 范浩東;張晨曦;屈凡柱;周春海;朱先昌;李學(xué)濤;李文祥;毛敏;;TiO_2光催化降解17β-雌二醇的機(jī)理研究[J];廣州化工;2016年21期

2 陳曉雯;趙建亮;劉有勝;蔣宇霞;楊愿愿;應(yīng)光國(guó);;長(zhǎng)江中下游環(huán)境激素效應(yīng)的污染特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)[J];生態(tài)毒理學(xué)報(bào);2016年03期

3 賈瑞寶;孫韶華;張諾;許燕;孫莉;宋艷;王明泉;;水庫(kù)型水源水中污染物綜合激素效應(yīng)及工藝去除特性研究[J];給水排水;2016年03期

4 馬淑青;王丹;王慧;;濰坊市水源水及自來(lái)水中雙酚A污染狀況調(diào)查[J];中國(guó)城鄉(xiāng)企業(yè)衛(wèi)生;2015年04期

5 田曄;郜洪文;;固相萃取吸附劑在測(cè)定水環(huán)境中酚類污染物方面的研究進(jìn)展[J];四川環(huán)境;2015年03期

6 史寶利;李政;;以N,N'-亞甲基雙丙烯酰胺為單體紫外光接枝制備抗污染PVDF超濾膜[J];科技導(dǎo)報(bào);2015年08期

7 魏雅;鄭永紅;張治國(guó);任杰;夏鴻宇;;淮南市飲用水中雙酚A及壬基酚污染特征研究[J];淮南職業(yè)技術(shù)學(xué)院學(xué)報(bào);2015年01期

8 余常友;胡小芳;宋宏臣;程倩;;TiO_2溶膠改性PVDF超濾膜的制備與性能研究[J];塑料工業(yè);2014年12期

9 高博瑩;;超濾膜的制備及抗污染超濾膜的研究[J];天津化工;2014年06期

10 吳偉恒;阮愛東;戴韻秋;楊秋語(yǔ);付吉斯;;我國(guó)天然水體中環(huán)境雌激素的污染現(xiàn)狀及其生態(tài)效應(yīng)研究進(jìn)展[J];四川環(huán)境;2014年05期

相關(guān)會(huì)議論文 前1條

1 張春華;;PVDF超濾膜材料表面親水性改性技術(shù)[A];第八屆中國(guó)功能材料及其應(yīng)用學(xué)術(shù)會(huì)議摘要[C];2013年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前7條

1 宋宏臣;改性超濾膜去除水中天然有機(jī)物的研究[D];上海交通大學(xué);2012年

2 張照韓;城市水體中雌激素的去除機(jī)制及復(fù)合污染效應(yīng)研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2010年

3 馬寧;多功能TiO_2光催化復(fù)合分離膜制備和水處理應(yīng)用性能研究[D];大連理工大學(xué);2009年

4 劉桂芳;表面改性活性炭吸附酚類內(nèi)分泌干擾物的性能與機(jī)理研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2008年

5 孫慶峰;水處理過程中典型雌激素活性物質(zhì)的變化特征[D];清華大學(xué);2007年

6 李青松;水中甾體類雌激素內(nèi)分泌干擾物去除性能及降解機(jī)理研究[D];同濟(jì)大學(xué);2007年

7 曹曉春;聚偏氟乙烯與納米二氧化鈦復(fù)合超濾膜的研制[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2006年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 賈世發(fā);TiO_2改性PVDF超濾膜的制備及其抗污染性能分析[D];西安建筑科技大學(xué);2016年

2 程淑娟;改性超濾膜去除水中典型環(huán)境激素的研究[D];濟(jì)南大學(xué);2016年

3 張華東;無(wú)機(jī)—有機(jī)共混改性超濾膜制備及其水處理特性研究[D];濟(jì)南大學(xué);2014年

4 王曄;TiO_2光催化無(wú)機(jī)—有機(jī)雜化超濾膜去除水中典型微污染物的研究[D];蘭州交通大學(xué);2014年

5 劉芭;TiO_2光催化雜化超濾膜對(duì)水中嗅味物質(zhì)及腐殖酸去除的研究[D];上海交通大學(xué);2013年

6 程賡;表面吸附改性PVDF超濾膜工藝研究和對(duì)贛江微污染水源水處理的初步研究[D];南昌大學(xué);2012年

7 路屏;渭河西安段干支流環(huán)境內(nèi)分泌干擾物調(diào)查及分析[D];長(zhǎng)安大學(xué);2012年

8 梅娜;PVDF超濾膜的改性及其對(duì)微污染地表水處理的研究[D];南昌大學(xué);2010年

9 李旭輝;改性聚偏氟乙烯超濾膜抗污染性能研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2010年

10 王宇;污水生物處理過程中環(huán)境雌激素的行為歸趨及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[D];上海交通大學(xué);2008年

，

本文編號(hào)：1368072