本文關(guān)鍵詞：以DNA折紙為模板構(gòu)建具有表面等離子體性質(zhì)的金屬納米結(jié)構(gòu)　出處：《中國(guó)科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)》2017年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

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【摘要】：具有表面等離子體性質(zhì)的金屬納米結(jié)構(gòu)的研究受到越來越廣泛的關(guān)注,最大的原因是其能在納米尺度操縱光子學(xué)。當(dāng)相鄰金屬納米顆粒間距離足夠近時(shí),顆粒間特殊的表面等離子體共振偶合作用又會(huì)產(chǎn)生新的光學(xué)效應(yīng),因此在金屬材料的構(gòu)建、納米回路、傳感以及亞波長(zhǎng)波導(dǎo)方面有著潛在應(yīng)用價(jià)值。另外,位于“熱點(diǎn)”(hot spot)處的電磁場(chǎng)增強(qiáng)作用已使單分子水平檢測(cè)成為可能。然而,具有納米尺度排布的金屬納米顆粒結(jié)構(gòu)的實(shí)現(xiàn),在可操作性和可重復(fù)性方面還是有難度的。為了解決上述難題,在過去幾年中,自上而下(Top-down)和自下而上(Bottom-up)技術(shù)都迅猛發(fā)展。自下而上的DNA折紙術(shù),具有4-6納米的分辨率而被廣泛用來組裝等離子體納米顆粒以及有機(jī)染料分子。因此,DNA折紙有望成為下一代復(fù)雜等離子體納米器件的組裝模板。在這里,我們開發(fā)了以DNA折紙為模板精確高效組裝大粒徑納米金球以及各向異性納米金三角片的方法。該工作由兩部分組成:第一部分主要研究DNA折紙的本質(zhì)屬性,包括第二章、第三章和第四章;第二部分主要研究金納米顆粒在折紙模板上的自組裝,包括第五章、第六章和第七章。在第二章中,我們主要目的是構(gòu)建大尺寸的高級(jí)DNA折紙結(jié)構(gòu),通過單個(gè)三角形折紙?jiān)谶呮溕匣Q8個(gè)堿基的方式,高效組裝出一系列的菱形二聚體、梯形三聚體、四聚體、六聚體以及線性結(jié)構(gòu)。值得注意的是,本章中組裝的高級(jí)DNA折紙結(jié)構(gòu)是第五章和第七章中復(fù)雜等離子體結(jié)構(gòu)自組裝的基礎(chǔ)。第三章和第四章主要研究DNA折紙?jiān)趪?yán)酷環(huán)境中的穩(wěn)定性。第三章主要研究DNA折紙?jiān)诙滩ㄗ贤饩�輻射下的變形過程,發(fā)現(xiàn)5種DNA折紙?jiān)谧贤饩�輻射下會(huì)經(jīng)歷膨脹、扭曲、破碎的過程;進(jìn)一步比較5種折紙損傷過程,發(fā)現(xiàn)其損傷速率依賴于DNA折紙缺口的數(shù)量,缺口越多,紫外損傷越嚴(yán)重。第四章則研究了DNA折紙?jiān)诓煌琾H環(huán)境中的穩(wěn)定性。首先研究在不同pH緩沖液中的三角形DNA折紙自組裝折疊行為,發(fā)現(xiàn)其合適的pH范圍為6-9,p H過高或過低都不能退火形成折紙結(jié)構(gòu);另一方面,又研究了在標(biāo)準(zhǔn)pH緩沖液中預(yù)先制備的DNA折紙,對(duì)不同pH環(huán)境的耐受性,發(fā)現(xiàn)長(zhǎng)方形折紙和三角形折紙穩(wěn)定性相似,都能在pH=5-10的環(huán)境中至少保持12小時(shí)的穩(wěn)定性。在第五章中,主要介紹使用DNA折紙作為模板,高產(chǎn)率、高精度地自組裝大粒徑納米金。通過預(yù)先設(shè)計(jì)DNA折紙模板,直徑為50 nm、80 nm的納米金可以有序排列組裝成各式各樣的二聚體(dimer)、三聚體(trimer)和四聚體(tetramer)。由于大金的電磁場(chǎng)增強(qiáng)作用強(qiáng),我們以80 nm Au NPs四聚體為載體,在折紙上定位組裝不同數(shù)目的染料分子,80 nm AuNPs四聚體顯示出法諾共振的性質(zhì)使電場(chǎng)增強(qiáng)作用更明顯,不僅可以檢測(cè)單個(gè)染料分子的拉曼信號(hào),還可以對(duì)不同數(shù)目染料分子的拉曼信號(hào)進(jìn)行定量檢測(cè)。第六章和第七章主要介紹各向異性結(jié)構(gòu)——納米金三角片的自組裝。第六章中,我們開發(fā)了一種DNA輔助的高效分離納米金三角片的方法,得到尺寸、形狀均一的納米金三角片。第七章中,我們利用第六章中得到的納米金三角片進(jìn)行復(fù)雜各向異性結(jié)構(gòu)的自組裝。重點(diǎn)研究了蝶狀結(jié)構(gòu)(Bowtie),發(fā)現(xiàn)在DNA折紙的輔助下,我們不僅可以調(diào)控bowtie結(jié)構(gòu)的間距,還可以調(diào)控兩個(gè)金三角之間的角度。最后,利用STEM-EELS和暗場(chǎng)散射光譜,對(duì)bowtie的表面等離子體性質(zhì)進(jìn)行了詳細(xì)的研究。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)院研究生院(上海應(yīng)用物理研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：O629.7;TB383.1

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