本文關鍵詞：極微孔碳限域硫正極材料的電化學性能研究

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【摘要】：鋰硫電池由于有著高的理論容量(1675 mAh g-1),有望成為新一代高能量密度的儲能系統(tǒng),有著廣闊的應用前景。在鋰離子電池中廣泛應用的酯類電解液具有較高的沸點,低的成本和高的氧化電壓具有更大的實際應用優(yōu)勢。然而,硫正極材料與傳統(tǒng)酯類電解液并不兼容。因此,發(fā)展兼容傳統(tǒng)酯類電解液的硫正極材料的研究就顯得尤為重要。本論文立足于建立自活化、無活化體系,低成本、簡單、可控的一步合成方法制備極微孔碳,完成了對于微孔碳特定孔徑(d0.7 nm)的調(diào)控,作為載體實現(xiàn)了硫正極材料在酯類鋰硫、酯類鈉硫的應用。同時我們研究了不同限域硫正極材料在酯類、醚類電解液體系中的電化學行為,實現(xiàn)了酯類電解液中Ge-S電池的應用,為酯類電解液兼容的硫正極材料提供了解決思路和發(fā)展目標。此外,我們實現(xiàn)了亞穩(wěn)相丫-硫的合成以及γ-硫在酯類、醚類電解液中電化學行為的探究。具體內(nèi)容如下:1.建立簡單高效的自活化合成體系,原位一步碳化酒石酸堿鹽法合成微孔碳,通過對堿金屬配合物前驅(qū)源的優(yōu)化選擇和過程分析,實現(xiàn)了微孔碳結構(0-2 nm)的選擇性調(diào)控合成,并進一步揭示極微孔比例與酯類鋰硫電池性能之間的關系。在酯類電解液中,碳硫復合物在電流密度為1C的情況下,循環(huán)600圈后仍維持616.3 mAh g-1的放電容量。闡明了酯類鋰硫窄化亞納米限域的思路,實現(xiàn)了電化學性能的提升。2.發(fā)展了無活化策略制備極微孔碳,一步碳化聚合物PVDF的方法,快速、便捷、有效地制備出極微孔碳。相比于傳統(tǒng)活化的方法具有無需活化劑、操作步驟少,高溫處理腐蝕性小、孔容大,比表面大,亞納米孔徑范圍窄等特點,在電流密度2 C的倍率下,500圈循環(huán)以后仍然保持了 508 mA h g-1的容量,與初始容量相比保持了 81.2%。該策略的提出不僅滿足了合適載體的要求(窄的孔徑和大的孔體積),而且可以推廣到其他金屬-硫電池,使其電化學性能得到提升。3.系統(tǒng)地研究了不同限域硫電極材料分別在酯類、醚類電解液中的電化學行為,囊括了現(xiàn)有所有體系的鋰硫電池電化學平臺,提出了表面處理對電化學行為的重要性,為以后合成兼容酯類電解液的硫電極材料提供了有益的參考。同時,我們組裝了在酯類電解液中Ge-S的全電池,在1C的電流密度下,Ge-S電池在100次循環(huán)后,可逆容量仍然穩(wěn)定在418 mA h g-1,并且?guī)靵鲂史�(wěn)定在100%,為進一步制備高能量密度的全電池做了大膽的嘗試。4.從物相的角度出發(fā),提出了一種合成γ相的硫的新方法,首次揭示了亞穩(wěn)γ相硫在酯類、醚類電解液中的電化學行為,研究發(fā)現(xiàn)單斜相的硫并不能產(chǎn)生單平臺的電化學行為,并且在酯類電解液中也存在不兼容的現(xiàn)象,為硫正極材料在酯類電解液中的兼容性提供了一定的實驗基礎。
【學位授予單位】：中國科學技術大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TM912;TB332

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1 胡磊;極微孔碳限域硫正極材料的電化學性能研究[D];中國科學技術大學;2017年

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本文編號：1300884