本文關鍵詞：長江口沉積物甲烷厭氧氧化過程及其影響機理

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【摘要】：河口濱岸是海洋與陸地的重要過渡區(qū)域,對生物地球化學循環(huán)和生態(tài)服務功能有著重要的作用,被稱作為"地球關鍵帶"。甲烷是一種重要的溫室氣體,在百年尺度上的增溫潛勢是為二氧化碳的28-34倍。河口濱岸環(huán)境是大氣甲烷的一個重要來源,因此,河口濱岸環(huán)境甲烷的生物地球化學循環(huán)一直以來都備受人們的關注。近年來,受人類活動影響,大量的營養(yǎng)鹽進入到河口濱岸帶,進一步加重了河口環(huán)境富營養(yǎng)化問題。此外,河口濱岸環(huán)境中各種物理、化學和生物等因素變化劇烈,這些環(huán)境因子的改變又潛在地影響甲烷的生物地球化學循環(huán)過程。因此,開展河口濱岸環(huán)境的甲烷生物地球化學循環(huán)過程研究是當今國際上的熱點和前沿科學問題。長期以來,自然環(huán)境中甲烷的有氧氧化被認為是甲烷去除的唯一途徑。但是,近年來有關甲烷的厭氧氧化過程的發(fā)現及其對環(huán)境影響大量報道,并引起了學術界的廣泛關注。甲烷的厭氧氧化,是指在水生態(tài)環(huán)境中,硫酸鹽、硝酸鹽和鐵錳氧化物還原作用下氧化甲烷,并釋放吉布斯自由能的過程,這些厭氧氧化過程能夠消耗水生態(tài)環(huán)境中的大部分甲烷,對生態(tài)系統環(huán)境有著不可忽視的影響。目前,有關甲烷的厭氧氧化的報道主要集中于淡水濕地和湖泊,而對河口濱岸環(huán)境甲烷的厭氧氧化過程還缺乏系統研究,環(huán)境因子調控和微生物作用機理的認識還不甚清楚。鑒于此,本研究以長江口為典型研究區(qū),開展河口環(huán)境甲烷的厭氧氧化過程研究,揭示河口環(huán)境甲烷厭氧氧化過程的空間變異和時間變化、環(huán)境調控影響與微生物作用機理,并闡明甲烷厭氧氧化在河口環(huán)境的地位作用與生態(tài)環(huán)境效應。研究成果不僅進一步深化河口環(huán)境甲烷的生物地球化學循環(huán)過程的認識,還可為準確評估河口環(huán)境甲烷排放提供理論依據。本研究取得的主要研究成果與認識包括:(1)長江口潮灘環(huán)境因子中,鹽度是影響沉積物甲烷產生和氧化的關鍵因素。甲烷產生具有顯著的空間差異和時間變化特征。穩(wěn)定同位素示蹤實驗結果表明硫酸鹽氧化甲烷的速率高于硝酸鹽氧化甲烷的速率。硝酸鹽氧化甲烷空間上表現出在低鹽度環(huán)境速率高,高鹽度低;而硫酸鹽氧化甲烷表現出在低鹽度環(huán)境速率低,高鹽度高。硝酸鹽氧化甲烷占總厭氧氧化的的1.01-11.09%,硫酸鹽氧化甲烷量占總厭氧氧化量的28.7-58.9%,硫酸鹽氧化甲烷是其主要過程。微生物量碳、可溶性有機碳、硫化物、硝酸鹽和硫酸鹽顯著影響甲烷厭氧氧化過程。沉積物甲烷產生與革蘭氏陽性菌、總細菌、叢枝根真菌和總微生物的含量相關;細菌/真菌比值是影響硝酸鹽氧化甲烷過程的主要因素;而叢枝根真菌和總微生物是影響硫酸鹽氧化甲烷過程的主要因素。(2)潮汐過程對沉積物理化性質的改變產生較大的影響,對鐵的還原和硫酸鹽還原過程作用明顯。同時,在不同潮灘位置空間變化上,沉積物還原能力在低潮灘最為明顯,具體表現為二價鐵和硫化物含量最高。沉積物產甲烷菌和甲烷氧化菌在深層沉積物環(huán)境的豐度較高,而硫酸鹽還原菌和鐵還原菌基因豐度在淺層沉積物環(huán)境較高。此外,沉積物甲烷產生和厭氧氧化受潮汐作用的深刻影響。地下沉積物和孔隙水甲烷也隨潮汐波動發(fā)生變化,具體表現為漲潮促進了甲烷的產生和氧化。因此,潮汐循環(huán)過程也是影響潮灘甲烷產生與氧化的關鍵因素。(3)同位素示蹤實驗表明長江口沉積物硝酸鹽氧化甲烷(NAMO)存在,該過程活性表現為從長江口內向口外逐漸降低。沉積物地球化學性質,尤其是硝酸鹽濃度水平顯著地影響NAMO。分子生物學技術進一步證明了長江口沉積物NAMO的存在。M.oxyfera-like細菌16SrRNA基因中groupB占到了主要部分,有別于陸地水生態(tài)環(huán)境為group A占據主導。此外,鹽度是導致種群結構從河口內向口外發(fā)生變化的關鍵因子。M.oxyfera-like細菌pmoA基因顯著地影響NAMO潛在速率,說明此功能基因主導著該過程的發(fā)生。通過定量估算,長江口每年大約有0.12Gg CH4通過硝酸鹽去除,占到甲烷產生量的1.2-6.9%。此外,通過甲烷與硝酸鹽化學反應計量學,每年大約有0.17-0.28 GgN通過NAMO去除,占到了總脫氮0.11-0.19%。該研究結果說明長江口 NAMO過程對甲烷和硝酸鹽都扮演著匯的重要作用。此外,在河口地區(qū),由人為活動導致的不斷增加的硝態(tài)氮將會潛在地提升NAMO過程的環(huán)境重要性。(4)長江口沉積物甲烷厭氧氧化速率隨著基質甲烷濃度水平的降低而降低。厭氧發(fā)生區(qū)沉積物對甲烷厭氧氧化潛在速率高于非厭氧發(fā)生區(qū)沉積物,說明厭氧發(fā)生過程對沉積物甲烷厭氧氧化起著重要的作用。厭氧發(fā)生區(qū)與非厭氧發(fā)生區(qū)沉積物產甲烷菌和甲烷氧化菌種群有著明顯的差異。厭氧發(fā)生區(qū)沉積物中產甲烷菌主要為Methanothermobacter、Methanogenium和Methanoregula;非厭氧發(fā)生區(qū)沉積物中產甲烷菌主要為Methanomicrobiu、Methanoculleus和Methanogeniums。厭氧發(fā)生區(qū)沉積物中甲烷氧化菌群主要為Methylomicrobium、Methylospaera和Methylocaldum;非厭氧發(fā)生區(qū)沉積物中甲烷氧化菌群主要為Methylocella和Methylocapsa。通過相關性統計分析表明,厭氧發(fā)生區(qū)和非厭氧發(fā)生區(qū)水體中溶解氧是影響甲烷厭氧氧化的關鍵因子;沉積物總有機碳是影響相關功能基因豐度的主要因素,而鐵還原、硫酸鹽還原以及甲烷氧化菌的功能基因豐度水平顯著地影響甲烷厭氧氧化速率。
【學位授予單位】：華東師范大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：X143

【參考文獻】

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1 胡靜文;張海龍;李莉;王瑤瑤;趙美訓;;長江口懸浮顆粒物中有機質來源及厭氧氨氧化活動的季節(jié)性變化[J];中國科學:地球科學;2016年06期

2 王潔;袁俊吉;劉德燕;項劍;丁維新;蔣先軍;;濱海濕地甲烷產生途徑和產甲烷菌研究進展[J];應用生態(tài)學報;2016年03期

3 王純;張t燁，

本文編號：1288232