本文關(guān)鍵詞：基于多氧化態(tài)金屬的氧化物的贗電容及其器件

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【摘要】：能源無(wú)時(shí)無(wú)刻不在影響著人們的生活,而如何將由低品位能源轉(zhuǎn)化得到的高品位能源存儲(chǔ)下來(lái)并持續(xù)穩(wěn)定地輸出則成為了當(dāng)前社會(huì)亟需解決的問題。在電化學(xué)能量存儲(chǔ)裝置中,電化學(xué)電容器不但具有穩(wěn)定的功率密度,而且具有令人滿意的能量密度。在電化學(xué)電容器中,電極材料對(duì)其性能起到了至關(guān)重要的作用。而在電極材料中,金屬化合物能夠提供比傳統(tǒng)碳基材料更高的能量密度,以及比導(dǎo)電聚合物更好的電化學(xué)穩(wěn)定性,因此更適合于商業(yè)化應(yīng)用。本文設(shè)計(jì)并制備了幾類錳系氧化物及釩系氧化物,并分別組裝了對(duì)稱型、準(zhǔn)對(duì)稱型及非對(duì)稱型電化學(xué)電容器,通過(guò)各種表征測(cè)試手段對(duì)材料的組成、形貌及微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析,同時(shí)利用電化學(xué)測(cè)試系統(tǒng)對(duì)其電化學(xué)性能進(jìn)行了全面的分析。主要內(nèi)容如下:1、以電極電位為理論依據(jù),采用類似水熱法合成前驅(qū)體,經(jīng)過(guò)熱處理后得到了光滑大片狀β-Bi_2O_3電極材料。此外,還采用不同的前驅(qū)體制備了Bi_2O_3無(wú)定形納米顆粒與其進(jìn)行對(duì)比。研究結(jié)果表明,β-Bi_2O_3電極材料在中性電解液中的電位窗口為-1.5 V~+1.5 V,容量為871.2 C g~(-1),當(dāng)電流密度增大10倍至10 A g~(-1)時(shí)的容量保持率為74.4%,并且經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)之后仍能保持初始容量的78.9%,這為后續(xù)電極材料的設(shè)計(jì)提供了切實(shí)可行的指導(dǎo)方法。2、采用水熱法及后續(xù)熱處理得到NiMoO_4表面修飾的MnO_2納米片復(fù)合物電極材料。根據(jù)形態(tài)學(xué)特性可知,MnO_2表面修飾了NiMoO_4之后不但避免了其在堿性電解液中的溶解,而且提高了容量。該電極的比容量為2525 F g~(-1),當(dāng)電流密度增加到8 A g~(-1)時(shí)的倍率性能為75.9%,明顯高于純相MnO_2電極(52.8%)和純相NiMoO_4電極(61.5%)的倍率性能,而且經(jīng)過(guò)3000次循環(huán)后的容量保持率可達(dá)74.8%。這一優(yōu)異的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性是由NiMoO_4與MnO_2之間的耦合效應(yīng)以及可能的半導(dǎo)體表面復(fù)合效應(yīng)所造成的。3、采用水熱法制備所得Mn_3(PO_4)_2超薄納米片電極材料,經(jīng)過(guò)電化學(xué)測(cè)試表征表明,該電極材料在不同的電解液體系中均具有寬的電位窗口(中性:-0.9 V~+0.7 V,堿性:-0.5 V~+0.6 V)、令人滿意的比容量(中性:203 F g~(-1),堿性:194 F g~(-1))、優(yōu)異的倍率性能(中性:88%,堿性:85.1%)和良好的循環(huán)穩(wěn)定性(中性:10000次循環(huán)保持91.1%,堿性:10000次循環(huán)保持88.9%)。這是因?yàn)镸n_3(PO_4)_2所具有的層狀的晶體結(jié)構(gòu)能夠提供更多的納米通道并且改善了電解液離子的擴(kuò)散,最終促進(jìn)了電化學(xué)性能的提升。4、采用熱分解法制備不同種類的釩氧化物電極材料,并對(duì)這些材料的形態(tài)學(xué)與電化學(xué)性能進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。純相的V_2O_3、VO_2和V6O13電極材料的形態(tài)演變、介孔變化、由氧空位機(jī)制造成的改善的電子導(dǎo)電性以及電化學(xué)測(cè)試表明,這三種材料都具有較高的比容量(V_2O_3:230 F g~(-1),VO_2:487 F g~(-1),V6O13:195 F g~(-1))和倍率性能(V_2O_3:76.1%,VO_2:60.5%,V6O13:51%),并且在Na_2SO_4電解液中的電位窗口為-1 V~+1 V。5、基于以上開發(fā)的錳、釩的氧化物,分別構(gòu)筑了贗電容器件。AC//NiMoO_4修飾MnO_2非對(duì)稱型電化學(xué)電容器的比容量為135 F g~(-1),電壓范圍為0 V~1.6 V,展現(xiàn)出了較高的能量密度(48 Wh kg~(-1))與穩(wěn)定的功率特性(6400 W kg~(-1));Mn_3(PO_4)_2//Mn_3(PO_4)_2對(duì)稱型電化學(xué)電容器與Mn_3(PO_4)_2//AC非對(duì)稱型電化學(xué)電容器均展現(xiàn)了優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性和穩(wěn)定的能量及功率特性,但前者的比容量要高于后者;VO_2//VO_2對(duì)稱型電化學(xué)電容器能夠提供高的比容量(115.6 F g~(-1))、較高的能量密度(41.1 Wh kg~(-1))和穩(wěn)定的功率特性,而且其他釩系氧化物的器件也都展現(xiàn)出了較高的應(yīng)用價(jià)值。這為以后的器件構(gòu)筑提供了可行的方法,同時(shí)也進(jìn)一步驗(yàn)證了本文的設(shè)計(jì)思路。
【學(xué)位授予單位】：蘭州理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TM53

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本文編號(hào)：1275796