本文關(guān)鍵詞：生物質(zhì)基碳材料的制備及在環(huán)境與能源中的應(yīng)用

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【摘要】：人類文明的高速發(fā)展為全球能源危機(jī)、生態(tài)環(huán)境惡化和水資源潰乏帶來了極大挑戰(zhàn)。目前,近一半的能源由于能量轉(zhuǎn)換和存儲效率低而被浪費,水污染和化石燃料燃燒排放二氧化碳引起的溫室效應(yīng)也對人類健康和生態(tài)系統(tǒng)帶來了更大的威脅。具有特殊物理化學(xué)性能的碳材料在生態(tài)環(huán)境污染物治理、碳捕獲和清潔能源利用中起著重要作用。但其高昂的成本、較低的產(chǎn)率、復(fù)雜的設(shè)備及惡劣的合成條件阻礙了它們在實際中的應(yīng)用。生物質(zhì)含有大量的碳元素,并具有數(shù)量大、成本低、可再生等特點而成為理想碳材料的原料。如何通過環(huán)境友好、高效清潔的工藝過程,以廉價可再生資源制備成本低、表面性質(zhì)及孔結(jié)構(gòu)可控的碳基材料,實現(xiàn)"能源"與"生態(tài)環(huán)境"友好共存,成為研究者近年來關(guān)注的焦點。本論文以可再生農(nóng)業(yè)剩余物玉米秸稈和林業(yè)生物質(zhì)沙柳為起始原料,采用成本低、簡單、環(huán)保的水熱碳化及功能化、石墨化和高溫活化技術(shù)制備碳基材料。研究碳材料在環(huán)境與能源領(lǐng)域中的應(yīng)用,主要包括以下幾部分內(nèi)容:1.以玉米秸桿為原料,采用水熱碳化法制備水合碳材料并考察其吸附性能。在200℃水熱反應(yīng)條件下,系統(tǒng)考察了反應(yīng)時間(3-44 h)對水合碳表面功能基、形貌和孔結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明,玉米秸桿水熱反應(yīng)制備水合碳球的最佳反應(yīng)時間為26 h。制備的碳材料對水溶液中Cr(Ⅵ)的吸附實驗表明,26 h水合碳對水溶液中Cr(Ⅵ)去除能力最好,室溫下0.1 g水合碳對10 mg L-1 Cr(Ⅵ)的去除率達(dá)67%左右。2.以沙柳為原料,采用水熱碳化法制備水合碳材料并考察其吸附性能。結(jié)果表明,以沙柳為原料制備的水合碳結(jié)構(gòu)、形貌與玉米秸桿基水合碳完全不同。220 ℃水熱反應(yīng)26 h所得沙柳基水合碳(HC-26)呈現(xiàn)類分子篩網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),且隨水熱反應(yīng)時間增長,結(jié)構(gòu)越來越致密,最終形成類似海綿狀結(jié)構(gòu)。HC-26水合碳表面的含氧和含氮功能基的相對含量最多,BET比表面積也較大,因而有利于吸附質(zhì)的擴(kuò)散。HC-26水合碳對水溶液中苯酚、Ni(Ⅱ)和Cr(Ⅵ)吸附實驗研究表明,該水合碳吸附水溶液中微量苯酚和Ni(Ⅱ)的效果并不理想,然而卻是理想的Cr(Ⅵ)吸附劑。當(dāng)pH值為1時,對Cr(Ⅵ)的去除率高達(dá)98%以上。3.以沙柳為原料,通過在氨水溶液中水熱碳化與后期高溫活化方法,制備了系列氮摻雜多孔碳材料,探索了活化溫度、活化劑種類和活化劑比例對碳材料織構(gòu)性質(zhì)和CO2吸附性能的影響。結(jié)果表明,以ZnCl2為活化劑制備的含氮多孔碳,其孔結(jié)構(gòu)主要以介孔為主,而以KOH為活化劑制備的含氮多孔碳其孔結(jié)構(gòu)主要以微孔為主;活化劑KOH的比例不同,其孔隙結(jié)構(gòu)存在差異。當(dāng)KOH/水合碳重量比為1:6,活化溫度為900℃時,獲得的多孔碳(HC-N-K-6-800)具有碳納米管狀結(jié)構(gòu),其對CO2的吸附性能也最佳。在溫度為25℃、吸附壓力為0-1.0 bar、吸附時間為58min條件下,HC-N-K-6-800對CO2的飽和吸附量是110.1 mg g-1。4.以沙柳為原料,采用水熱碳化與高溫石墨化方法制備石墨化碳材料,探索了水熱反應(yīng)時間對碳材料石墨化程度的影響,并以石墨碳為載體負(fù)載Pt制備了 Pt/石墨碳催化劑,考察了其電催化性能。結(jié)果表明,以Ni(N03)2·6H20為石墨化催化劑,900℃碳化沙柳基水合碳后,可以獲得具有石墨化結(jié)構(gòu)的碳納米材料。碳材料的石墨化程度隨水熱反應(yīng)時間的延長而增加。電化學(xué)研究表明,以制備的石墨碳作為電極材料,用于修飾電極可以增加其可逆性;而負(fù)載納米粒子Pt后的石墨碳表現(xiàn)出較好的甲醇氧化催化活性,且對甲醇的氧化催化活性優(yōu)于商業(yè)Pt/C(20%)電極。5.以沙柳為原料,在ZnCl2/KCl的水溶液中分別采用傳統(tǒng)水熱碳化與微波水熱碳化和高溫活化制備了系列活性碳。探索了水熱方法、水熱反應(yīng)時間、活化劑ZnCl2的比例對水合碳及活性碳的織構(gòu)性質(zhì)和電化學(xué)性能的影響。結(jié)果表明,盡管傳統(tǒng)水熱法制備的水合碳比表面積較低,但以它為前驅(qū)體制備的活性碳比表面積卻較高;而微波水熱法的規(guī)律與其相反。通過調(diào)控ZnCl2比例,可以調(diào)整活性碳中微孔/介孔的孔結(jié)構(gòu)。對傳統(tǒng)水熱法,當(dāng)水合碳與ZnCl2的比例為1:2時,制備的活性碳的比表面積為1021.87 m2/g,其電化學(xué)性能優(yōu)于微波法。
【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ127.11;TQ424

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本文編號：1275376