本文關(guān)鍵詞：過冷Ga-In、Ga-Sn合金液體局域結(jié)構(gòu)研究

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【摘要】：選取Ga-In、Ga-Sn合金為研究對(duì)象,利用振蕩杯熔體粘度儀、X射線衍射儀、從頭算分子動(dòng)力學(xué)模擬和X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜學(xué)對(duì)Ga-In、Ga-Sn合金液體的局域結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究,剖析了液態(tài)合金中團(tuán)簇的構(gòu)成并揭示了其演變規(guī)律。利用振蕩杯粘度儀研究了不同成分Ga-In合金熔體的粘滯性,發(fā)現(xiàn)該合金在過熱和過冷液態(tài)區(qū)間的粘度均隨溫度的降低而增大,在兩個(gè)不同的溫度區(qū)間,其粘度對(duì)溫度的依賴性不同；在相同溫度下,Ga-In合金熔體的粘度隨In含量的增加而增大。通過計(jì)算Ga-In合金的過熱熔體脆性和過冷熔體脆性,發(fā)現(xiàn)其過冷熔體脆性大于熔體脆性,并且脆性參數(shù)均大于1。研究了外加磁場(chǎng)對(duì)不同成分Ga-Sn合金熔體粘滯性的影響,同一磁場(chǎng)強(qiáng)度下,Ga-Sn合金熔體的粘度均隨溫度的降低而增大,且過熱液態(tài)和過冷液態(tài)Ga-Sn合金的粘度隨溫度的變化速率不同；同一溫度下,Ga-Sn合金熔體的粘度隨磁場(chǎng)強(qiáng)度的增大而增大,并且磁場(chǎng)強(qiáng)度越高,Ga-Sn合金熔體的粘度增速越快。表明Ga-In和Ga-Sn合金液體由過熱態(tài)向過冷態(tài)轉(zhuǎn)變時(shí),結(jié)構(gòu)發(fā)生突變。利用X射線衍射和從頭算分子動(dòng)力學(xué)模擬技術(shù),對(duì)Ga-In合金的液體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)液體由過熱態(tài)向過冷態(tài)轉(zhuǎn)變時(shí),其結(jié)構(gòu)發(fā)生突變。過熱和過冷液態(tài)Ga-In合金中均存在Ga-Ga共價(jià)鍵,并且過冷液體中的共價(jià)鍵鍵長更長；降溫過程中,在液相線溫度附近,Ga-In熔體中團(tuán)簇突然增大,有序度增加,但是原子平均最近鄰配位數(shù)減��；最近鄰原子間距隨溫度降低而增大,Ga原子和In原子的偏配位數(shù)均隨著溫度的降低而減小；隨著In原子含量的增加,Ga-In合金熔體平均最近鄰原子間距增大,原子間相互作用力增強(qiáng),Ga原子和In原子的偏配位數(shù)及平均配位數(shù)均增大。利用X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)技術(shù)對(duì)X射線衍射所得的Ga-In合金熔體團(tuán)簇進(jìn)行剖析,構(gòu)建了過熱液態(tài)及過冷液態(tài)Ga85.8In14.2合金與Ga90In1o合金中以In原子為中心的團(tuán)簇模型,發(fā)現(xiàn)液體由過熱態(tài)向過冷態(tài)轉(zhuǎn)變時(shí),液體中原子發(fā)生重排,最近鄰原子間距增大,液態(tài)結(jié)構(gòu)由高配位的多面體團(tuán)簇向高對(duì)稱性的低配位多面體團(tuán)簇轉(zhuǎn)變。尤其是過冷Ga85.8In14.2合金液體,中心In原子周圍的配位Ga原子以x0y和y0z面為對(duì)稱面呈對(duì)稱排布。通過研究剖析了Ga-In合金液體中團(tuán)簇的構(gòu)成及演變規(guī)律,有助于人們從更微觀的角度研究液態(tài)合金在過冷條件下的液-固轉(zhuǎn)變。利用X射線衍射技術(shù)研究了Ga98Sn2和Ga91.6Sn8.4兩種合金的液體結(jié)構(gòu)的溫度依賴性。隨著溫度的降低,在液相線溫度附近,Ga-Sn合金液體結(jié)構(gòu)發(fā)生突變,其相關(guān)半徑和有序度呈反常變化；在過熱和過冷液態(tài)區(qū)間內(nèi),其相關(guān)半徑和有序度均隨溫度的降低而增加；過冷液體Ga-Sn合金的共價(jià)鍵較過熱液體的強(qiáng)。利用從頭算分子動(dòng)力學(xué)模擬研究了Ga-Sn合金熔體局域結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)合金熔體的有序度隨溫度的升高而降低,同類原子間的相互作用比異類原子間相互作用強(qiáng),熔體中部分Sn-Sn共價(jià)鍵在高溫時(shí)斷裂；Ga91.5Sn8.5和Ga95S n5合金熔體中均存在Ga-Ga、Sn-Sn共價(jià)鍵,但是,Ga91.5Sn8..5合金熔體中的共價(jià)鍵結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定并且各類原子間的相互作用力均較強(qiáng)。X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)技術(shù)解析Ga-Sn合金熔體團(tuán)簇結(jié)構(gòu)發(fā)現(xiàn),Ga91.6Sn8.4和Ga95Sn5合金熔體中Sn原子的配位結(jié)構(gòu)相似,而Ga原子的配位結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出明顯的差異,并且兩種合金熔體中Sn原子的電子態(tài)結(jié)構(gòu)差別顯著。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TG146.43

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1261762