本文關(guān)鍵詞：縱向耦合金屬微納結(jié)構(gòu)制備及其增強拉曼散射的研究

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【摘要】：金屬納米結(jié)構(gòu)中表面等離激元共振可在金屬結(jié)構(gòu)附近形成強的局域電磁場,高效地激發(fā)探針分子的拉曼光譜,同時,金屬納米結(jié)構(gòu)可提供光學(xué)天線效應(yīng),能增強光與物質(zhì)的相互作用,實現(xiàn)自由空間中傳播的光場與局域場之間的相互轉(zhuǎn)換,其在光場調(diào)控、增強熒光和拉曼、近場光學(xué)成像等方面有重要的應(yīng)用。本文基于金屬微納結(jié)構(gòu)中模式特性、耦合特性及其對電磁場及發(fā)光的調(diào)控作用,以銀三角片-間隔膜層-銀膜縱向耦合結(jié)構(gòu)為基本結(jié)構(gòu),設(shè)計并制備了支持多種模式、結(jié)構(gòu)易于實現(xiàn)的三類縱向耦合金屬微納結(jié)構(gòu),并發(fā)展此為SERS基底。從理論和實驗上研究了耦合金屬微納結(jié)構(gòu)中模式特性及其對SERS信號的增強作用,討論分析了結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵參數(shù)與模式調(diào)控特性、拉曼信號的關(guān)系。本文的工作對于深入解析結(jié)構(gòu)參數(shù)調(diào)控的模式特性,拓寬結(jié)構(gòu)新應(yīng)用,進一步理解SERS增強機理,發(fā)展、設(shè)計成本低廉、高靈敏度的新型SERS芯片等有重要的意義。具體研究成果如下:1.將膜層間的Gap表面等離激元(GPP)、金屬納結(jié)構(gòu)邊角局域表面等離激元(LSP)和光學(xué)天線效應(yīng)的調(diào)控、耦合轉(zhuǎn)化特性及可能的SERS應(yīng)用引入結(jié)構(gòu)設(shè)計中。利用化學(xué)合成方法制備了微米尺寸的銀三角片,其具有優(yōu)異平整的表面、尖角結(jié)構(gòu),可提供面、邊、角的各向異性空間特性以及微納尺度特征,可支持傳播表面等離激元(SPP)和LSP兩種基本模式。據(jù)此,構(gòu)造了微米尺寸銀三角片-間隔膜層-銀膜縱向耦合結(jié)構(gòu),利用共焦光學(xué)顯微SERS光譜,研究了單銀三角片與銀膜的縱向耦合特性、及增強SERS的物理。發(fā)現(xiàn)銀三角片在可見光激發(fā)的情況下觀察不到增強拉曼散射現(xiàn)象,但是將銀三角片放置于銀膜上并保持納米尺寸的間隔時,在可見光范圍內(nèi)能觀察到良好的增強拉曼現(xiàn)象,且拉曼信號的強度隨著間隔尺寸的增加按指數(shù)的規(guī)律減弱。實驗中還研究了從銀三角片不同位置激發(fā)對應(yīng)的拉曼光譜特性,并與理論計算的結(jié)果進行對比,發(fā)現(xiàn)耦合結(jié)構(gòu)中GPP與銀三角片邊角的LSP及光學(xué)天線效應(yīng)的共同作用是產(chǎn)生增強拉曼散射的物理基礎(chǔ)。該類型縱向耦合結(jié)構(gòu)是有效的SERS基底。2.基于以上研究,考慮滿足寬譜范圍內(nèi)拉曼信號激發(fā)和輻射同時增強的要求,提出了大面積、尺寸統(tǒng)一的銀三角形陣列與銀基底(薄膜、光柵)的縱向耦合結(jié)構(gòu)。以單層密排的聚苯乙烯(PS)微球為模板,結(jié)合膜層控制技術(shù),成功制備了所設(shè)計的、多參數(shù)可控的、性能優(yōu)越的縱向耦合結(jié)構(gòu)。理論和實驗上系統(tǒng)地研究了 SERS信號與耦合結(jié)構(gòu)中銀膜的厚度、銀三角形的高度、間隔層的厚度、銀光柵周期及激發(fā)光功率等參數(shù)的關(guān)系,在最佳的結(jié)構(gòu)參數(shù)下獲得了高達5.8 × 106拉曼增強因子和相對標(biāo)準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)偏差小于4%優(yōu)秀的拉曼信號重復(fù)性。該耦合結(jié)構(gòu)在可見光范圍內(nèi)有寬的光譜吸收區(qū),滿足拉曼光譜的激發(fā)和輻射同時增強的要求,大大提高了 SERS強度,優(yōu)于當(dāng)前實用型SERS基底要求。3.為實現(xiàn)性能優(yōu)越、信號穩(wěn)定、實用的SERS基底,在以上研究基礎(chǔ)上,進而提出了大面積準(zhǔn)三維的銀膜覆蓋懸空銀三角形陣列的縱向耦合型SERS基底。融合化學(xué)模板技術(shù)、光刻技術(shù)和膜層控制技術(shù),制備了所設(shè)計的大面積、準(zhǔn)三維的縱向耦合結(jié)構(gòu),懸空的銀三角形與基底間隙可通過蒸鍍銀膜厚度來精確地調(diào)控。從理論和實驗兩個方面具體研究了 SERS信號的強度隨蒸鍍銀膜厚度增加的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)當(dāng)蒸鍍銀膜厚度達到光刻膠柱高度時SERS信號最強,此時耦合結(jié)構(gòu)在10-7M濃度下也可觀測到明顯的拉曼信號。該SERS基底中間的間隔層為空氣層,實際應(yīng)用時可根據(jù)研究目的不同臨時加入拉曼探針分子,提高了 SERS基底應(yīng)用的靈活性。論文的創(chuàng)新點:1.基于膜層間的GPP、金屬納結(jié)構(gòu)邊角LSP和光學(xué)天線效應(yīng)的調(diào)控、耦合轉(zhuǎn)化特性,構(gòu)造了微米尺寸的銀三角片與銀膜的縱向耦合結(jié)構(gòu)。解析了該耦合結(jié)構(gòu)模式特性。在可見光范圍內(nèi)觀察到良好的增強拉曼現(xiàn)象,證實該縱向耦合結(jié)構(gòu)是有效的SERS基底,突破傳統(tǒng)SERS基底對納米結(jié)構(gòu)尺寸的限制,拓展了 SERS激發(fā)波長的選擇自由度。2.基于滿足寬譜范圍內(nèi)拉曼信號激發(fā)和輻射同時增強的要求,以單層密排的PS球為模板,結(jié)合膜層控制技術(shù),成功制備了大面積、尺寸統(tǒng)一的銀三角形陣列與銀基底(薄膜、光柵)的縱向耦合結(jié)構(gòu)。在最佳的結(jié)構(gòu)參數(shù)下獲得了高達5.8 × 106拉曼增強因子和相對標(biāo)準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)偏差小于4%優(yōu)秀的拉曼信號重復(fù)性,為開發(fā)成本低廉、高靈敏度的新型SERS芯片提供了參考。3.以單層密排的PS球為模板,融合光刻技術(shù)和膜層控制技術(shù),成功制備了大面積、實用的準(zhǔn)三維銀膜覆蓋懸空銀三角形陣列縱向耦合型結(jié)構(gòu)。得益于懸空銀三角形與銀基底形成的高密度熱點,該縱向耦合結(jié)構(gòu)有優(yōu)于10-7M的拉曼探測能力,同時該耦合微納結(jié)構(gòu)的介質(zhì)間隔層為空氣層,便于根據(jù)研究目的加入拉曼探針分子,提高了 SERS基底的實用性。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：O657.37

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本文編號：1260853