本文關(guān)鍵詞：電化學(xué)調(diào)控的仿生智能界面的構(gòu)建

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【摘要】：使用合成材料來調(diào)節(jié)細(xì)胞環(huán)境一直是生物醫(yī)學(xué)研究的長期挑戰(zhàn)。天然的細(xì)胞環(huán)境是高度復(fù)雜和動態(tài)的,使得理解和模擬細(xì)胞環(huán)境具有相當(dāng)?shù)奶魬?zhàn)性。人們已經(jīng)認(rèn)識到,如果材料表面僅僅呈現(xiàn)出類似于天然細(xì)胞外基質(zhì)(ECM)所具有的性質(zhì),遠(yuǎn)不足以解決當(dāng)前在生物材料和醫(yī)療保健中所面臨的挑戰(zhàn)。為了更好地理解細(xì)胞-材料的相互作用并發(fā)展用于再生應(yīng)用醫(yī)藥的生物材料,動態(tài)結(jié)構(gòu)單元慢慢地被加入到仿生界面的構(gòu)建中。發(fā)展可對外界環(huán)境的改變做出響應(yīng)的智能表面成為研究的熱點(diǎn)。本文主要開展了基于自組裝單分子膜的電化學(xué)調(diào)控的仿生智能表面的構(gòu)建與表征。通過電化學(xué)技術(shù)、電化學(xué)-表面增強(qiáng)拉曼光譜聯(lián)用技術(shù)、交流阻抗、X-射線光電子能譜等多種技術(shù)的表征,研究了基于苯醌衍生物單分子自組裝膜的電極表面在電化學(xué)控制下的化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生與監(jiān)測,進(jìn)而構(gòu)建出可控制細(xì)胞粘附與遷移的仿生智能表面,并對細(xì)胞在這些表面上的行為進(jìn)行了進(jìn)一步的研究。具體的研究內(nèi)容包括：1.成功地在本實(shí)驗(yàn)室搭建了電化學(xué)-表面增強(qiáng)拉曼光譜聯(lián)用裝置。為后面研究電極表面的現(xiàn)場化學(xué)反應(yīng)過程以及表征電極表面的反應(yīng)產(chǎn)物等工作打下了基礎(chǔ),并為實(shí)驗(yàn)室今后現(xiàn)場研究電極表面化學(xué)反應(yīng)過程奠定了一定的基礎(chǔ)。2.研究了金電極表面電化學(xué)調(diào)控的以對苯二酚為端基的自組裝單分子膜(SAMs)的雜環(huán)化反應(yīng)。該反應(yīng)包含了一個(gè)電化學(xué)調(diào)制下的自組裝單分子膜中的氫醌／醌頭基相互變換以及隨后的在電化學(xué)調(diào)控下生成的苯醌頭基與溶液中的L-半胱氨酸進(jìn)行雜環(huán)化反應(yīng)兩個(gè)過程。該反應(yīng)過程通過XPS和電化學(xué)表面增強(qiáng)拉曼光譜(EC-SERS)監(jiān)測。這個(gè)表面反應(yīng)是一個(gè)分兩步進(jìn)行的反應(yīng),并得到苯并噻唑產(chǎn)物,而在溶液中,該反應(yīng)是一個(gè)更加復(fù)雜的多步反應(yīng)。這一結(jié)果表明,在致密的自組裝膜中,并不妨礙分子內(nèi)雜環(huán)反應(yīng)的發(fā)生,但阻止了分子間偶聯(lián)反應(yīng)的發(fā)生。這項(xiàng)工作提供了在固-液界面發(fā)生的生物分子相關(guān)的多步反應(yīng)的控制和監(jiān)測的前景。3.構(gòu)建了一個(gè)電化學(xué)調(diào)控多肽固定及其構(gòu)象變化的智能表面。此動態(tài)表面是基于含有表面固定的頭基為三甲氧基苯基團(tuán)的自組裝單分子層,其頭基可通過電化學(xué)表面活化被階段性地變換為兒茶酚衍生物。這個(gè)新的智能表面可以用來實(shí)現(xiàn)多肽的固定化,更重要的是,可以控制多肽的構(gòu)象變化。我們通過實(shí)驗(yàn)證明,經(jīng)歷一次電化學(xué)活化步驟,可使含有鏈狀RGD序列的多肽固定在自組裝膜表面。而經(jīng)歷第二次電化學(xué)活化步驟,可使鏈狀RGD肽轉(zhuǎn)化成環(huán)狀構(gòu)象。分別表現(xiàn)為鏈狀和環(huán)狀的RGD肽的自組裝膜表面對成纖維細(xì)胞表現(xiàn)出不同的粘附性行為。該反應(yīng)過程可通過循環(huán)伏安(CV),電化學(xué)表面增強(qiáng)拉曼光譜(EC-SERS)和X射線光電子能譜(XPS)很好的監(jiān)測。我們相信這種穩(wěn)定的智能表面能在生物活性基的表面固定方面找到廣泛的應(yīng)用。4.發(fā)展了一種電場控制下可控制細(xì)胞的粘附和遷移的智能表面。此動態(tài)表面是基于帶正電荷的季銨鹽端基的含RGD肽序列的自組裝單分子層。當(dāng)施加正電位時(shí),電極表面會排斥帶正電荷的端基并形成鏈狀的RGD肽,而當(dāng)施加負(fù)電位時(shí),電極表面會吸引帶正電荷的端基接近其表面,并形成一個(gè)環(huán)狀的RGD肽。環(huán)狀RGD肽比鏈狀RGD對細(xì)胞的粘附數(shù)量明顯更高。而通過結(jié)合微流控芯片技術(shù),我們觀察到在特定區(qū)域的細(xì)胞粘附并且實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示細(xì)胞在環(huán)狀RGD肽改性表面比在鏈狀RGD肽的改性表面上遷移速度更慢。我們認(rèn)為,這種強(qiáng)大的智能表面可以在生物活性基團(tuán)表面固定,以及細(xì)胞生物學(xué)組織工程的相關(guān)研究找到廣泛的應(yīng)用。
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB381;O646

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1 邢媛媛;焦體峰;周靖欣;周娟;李旭輝;;自組裝膜技術(shù)及應(yīng)用研究進(jìn)展[J];電鍍與精飾;2011年03期

2 毛強(qiáng)強(qiáng);熊芳馨;趙靜;劉善堂;;硅基上端基為羧基自組裝膜的制備及應(yīng)用[J];武漢工程大學(xué)學(xué)報(bào);2011年08期

3 周志丹;徐磊華;劉金龍;陳p，

本文編號：1257441