本文關(guān)鍵詞：超重元素Sg及同族元素羰基配合物氣相化學(xué)性質(zhì)研究

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【摘要】：本論文詳細(xì)敘述了超重元素的發(fā)現(xiàn)史,核實驗技術(shù)的發(fā)展,以及相對論效應(yīng)對元素化學(xué)性質(zhì)的影響,重點介紹了用于研究超重元素的氣相化學(xué)方法,回顧了我國的超重元素化學(xué)研究領(lǐng)域現(xiàn)狀。使用252Cf自發(fā)裂變源及重離子核反應(yīng)作為同位素發(fā)生器,通過氣相化學(xué)反應(yīng)使生成的第六副族元素放射性短壽命同位素與一氧化碳在“原位”生成了易揮發(fā)的羰基配合物。使用氣噴嘴技術(shù)將其從反沖靶室中傳輸至化學(xué)裝置中。利用低溫等溫氣相色譜和冷沉積熱色譜技術(shù)得到了其在特定化學(xué)表面的摩爾吸附焓。配備數(shù)字化伽馬射線譜儀的高純鍺探測系統(tǒng)及用于檢測阿爾法和貝塔粒子的多通道硅探測器被用來對相應(yīng)的短壽命同位素進(jìn)行放射性檢測。在國際合作實驗中,利用物理預(yù)分離器與化學(xué)裝置相結(jié)合,使用與RILAC加速器終端相連的充氣譜儀GARIS將入射束流與反應(yīng)產(chǎn)物分離開來,成功地避免了等離子體效應(yīng)對本實驗的影響。通過蒙特卡洛模擬程序?qū)嶒灁?shù)據(jù)進(jìn)行擬合,得到第六族元素羰基配合物Mo(CO)6,W(CO)6和Sg(CO)6在石英表面的摩爾吸附焓分別為-38±1 kJ/mol,-47±2 kJ/mol,和-50±2 kJ/mol。通過與理論計算相結(jié)合,認(rèn)為106號超重元素Sg羰基配合物的化學(xué)性質(zhì)與其同族元素相似,符合元素周期律的外推結(jié)果。這是首次將超重元素化學(xué)性質(zhì)研究從簡單的無機物領(lǐng)域引入到有機物領(lǐng)域內(nèi)。本論文還對單原子狀態(tài)的第六族元素在常溫常壓下與一氧化碳直接生成羰基配合物的反應(yīng)機制進(jìn)行了研究,確定了在該氣相化學(xué)反應(yīng)中,中心金屬原子并不需要帶有一定的能量,即該反應(yīng)為“冷原子化學(xué)反應(yīng)”。并且確定了通過該反應(yīng)生成的第六族元素配合物的配位數(shù)為6,且是通過若干基元反應(yīng)生成的,配位數(shù)依次增加。此外,本論文還對Tc,Ru和Rh的相應(yīng)短壽命同位素羰基配合物進(jìn)行了研究,為進(jìn)一步研究超重元素Bh(107號元素),Hs(108號元素)和Mt(109號元素)羰基配合物的氣相化學(xué)化學(xué)性質(zhì)打下了基礎(chǔ)。
【學(xué)位授予單位】：蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O641.4

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本文編號：1155432