發(fā)布時(shí)間：2017-10-30 01:41

  本文關(guān)鍵詞：新型有機(jī)無機(jī)雜化滲透汽化透醇膜的研制及性能研究

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【摘要】：滲透汽化是一種利用被分離溶液各組分在膜中的溶解擴(kuò)散速率的不同實(shí)現(xiàn)分離的膜分離技術(shù)。滲透汽化具有能耗低、分離性能高、無污染等優(yōu)點(diǎn),在揮發(fā)性有機(jī)物溶液(如乙醇-水)的分離和濃縮過程中,具有明顯的技術(shù)優(yōu)勢(shì)和經(jīng)濟(jì)優(yōu)勢(shì)。目前,滲透汽化透醇膜的滲透通量和分離因子都比較低,難于滿足工業(yè)需求。本論文采用水熱合成法制備全硅沸石,系統(tǒng)地研究了有機(jī)雜化膜的制備,并制備了高性能的復(fù)合膜,且探討了滲透汽化的傳質(zhì)過程。首先,本論文分別在堿性(OH)和中性(F)條件下合成了兩種對(duì)乙醇具有優(yōu)良吸附性的全硅沸石(silicalite-1(OH)和silicalite-1(F))。通過研究反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、模板劑含量和水含量等,優(yōu)化了沸石的合成工藝。利用FT-IR, XRD, NMR, IGA等方法表征全硅沸石,結(jié)果表明silicalite-1(OH)和silicalite-1(F)都具有MFI型晶體結(jié)構(gòu),且silicalite-1(F)的粒徑明顯大于silicalite-1 (OH), silicalite-1 (F)的疏水性要高于silicalite-1 (OH)。以PDMS為有機(jī)基體,全硅沸石為填充材料,系統(tǒng)地研究了不同沸石種類、沸石填充量對(duì)滲透汽化均質(zhì)膜性能的影響。研究表明,在50℃下分離5 wt%的乙醇-水溶液,silicalite-1(F)均質(zhì)膜的分離因子最高為23.8,silicalite-1 (OH)均質(zhì)膜的分離因子最高為23。在相同填充量下,silicalite-1(F)均質(zhì)膜的分離因子要高于silicalite-1 (OH)均質(zhì)膜。但由于silicalite-1(F)的粒徑較大,silicalite-1(F)的最大填充量僅為40 wt%,而silicalite-1 (OH)的最大填充量為60 wt%。采用多種硅烷偶聯(lián)劑對(duì)silicalite-1 (OH)進(jìn)行疏水改性,提高silicalite-1 (OH)與PDMS之間的兼容性,減少兩者界面處的缺陷。通過FT-IR, CA, TGA, NMR等測(cè)試表明硅烷偶聯(lián)劑成功地接枝到沸石表面,沸石的疏水性得到極大提高。其中,以乙烯基三乙氧基硅烷為偶聯(lián)劑對(duì)沸石改性后,沸石與PDMS的親合性最好,最佳分離因子為34.3。以Maxwell模型為基礎(chǔ),進(jìn)一步研究了沸石填充量與滲透汽化均質(zhì)膜性能的關(guān)系,成功地建立了關(guān)于沸石填充量與滲透汽化雜化膜性能的數(shù)學(xué)模型,此模型與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合性良好。在上述研究基礎(chǔ)上,為進(jìn)一步提高滲透汽化膜的滲透通量,采用聚丙烯腈(PAN)超濾膜為基膜制備滲透汽化復(fù)合膜。此外,采用等離子體技術(shù)將正十六烯引入PAN膜表面,修飾PAN膜的孔道,并提高PAN膜表面的疏水性,進(jìn)而制備滲透汽化復(fù)合膜。當(dāng)料液溫度為50℃,分離5 wt%的乙醇-水溶液,滲透通量為1733 g·m-2h-1,分離因子為17.7。以改性沸石雜化均質(zhì)膜,研究了料液溫度、乙醇濃度、料液流速、下游側(cè)壓力等操作參數(shù)對(duì)滲透汽化膜性能的影響。利用Aspen V7.3.2計(jì)算了乙醇的氣液平衡曲線,發(fā)現(xiàn)滲透汽化膜的分離性能遠(yuǎn)高于氣液平衡線。根據(jù)串聯(lián)阻力模型,計(jì)算得到滲透汽化膜和滲透汽化邊界層的傳質(zhì)阻力。通過增加料液流速,可以有效地抑制膜表面的濃差極化現(xiàn)象。同時(shí),研究了料液溫度、乙醇濃度、料液流速、下游側(cè)壓力等對(duì)復(fù)合膜的性能的影響。
【關(guān)鍵詞】：滲透汽化 雜化膜 滲透通量 分離因子
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院研究生院(過程工程研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ051.893
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-14
• 1 文獻(xiàn)綜述14-30
• 1.1 滲透汽化14
• 1.2 滲透汽化的原理及特點(diǎn)14-15
• 1.3 滲透汽化的性能評(píng)價(jià)及影響因素15-16
• 1.4 滲透汽化的應(yīng)用16-18
• 1.4.1 有機(jī)溶劑脫水16-17
• 1.4.2 水中脫除有機(jī)物17
• 1.4.3 有機(jī)體系之間的分離17-18
• 1.5 優(yōu)先透醇膜材料18-23
• 1.5.1 膜材料選擇的理論18-19
• 1.5.2 膜材料19-23
• 1.5.2.1 有機(jī)聚合物膜19-21
• 1.5.2.2 無機(jī)膜21
• 1.5.2.3 有機(jī)無機(jī)雜化膜21-23
• 1.6 有機(jī)無機(jī)雜化膜的研究進(jìn)展23-27
• 1.6.1 有機(jī)無機(jī)雜化膜的物理結(jié)構(gòu)分類23-24
• 1.6.1.1 均質(zhì)膜23
• 1.6.1.2 復(fù)合膜23-24
• 1.6.2 有機(jī)無機(jī)雜化膜的制備方法24-26
• 1.6.3 有機(jī)無機(jī)雜化膜的滲透模型26-27
• 1.7 課題研究的背景、意義和內(nèi)容27-30
• 1.7.1 課題研究背景和意義27-28
• 1.7.2 課題研究的內(nèi)容28-30
• 2 全硅沸石的制備30-52
• 2.1 引言30-31
• 2.2 材料和方法31-34
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料和儀器31
• 2.2.2 全硅沸石的制備31-33
• 2.2.3 全硅沸石的測(cè)定33-34
• 2.2.3.1 全硅沸石吸附性能的測(cè)定33
• 2.2.3.2 粒徑的測(cè)定33
• 2.2.3.3 孔徑與比表面積的測(cè)定33
• 2.2.3.4 紅外光譜分析33
• 2.2.3.5 晶體分析33-34
• 2.2.3.6 固態(tài)核磁分析34
• 2.2.3.7 水和乙醇的吸附等溫線34
• 2.3 結(jié)果與討論34-50
• 2.3.1 堿性模板劑下沸石制備條件的優(yōu)化34-40
• 2.3.1.1 溫度34-36
• 2.3.1.2 反應(yīng)時(shí)間36-37
• 2.3.1.3 四丙基氫氧化銨的含量37-39
• 2.3.1.4 水含量39-40
• 2.3.2 中性模板劑下沸石制備條件的優(yōu)化40-46
• 2.3.2.1 溫度41-42
• 2.3.2.2 反應(yīng)時(shí)間42-44
• 2.3.2.3 四丙基溴化銨的含量44-45
• 2.3.2.4 水含量45-46
• 2.3.3 全硅沸石的表征46-50
• 2.4 本章小結(jié)50-52
• 3 滲透汽化均質(zhì)膜的制備52-86
• 3.1 引言52-53
• 3.2 材料與方法53-56
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)材料53
• 3.2.2 均質(zhì)膜的制備53-54
• 3.2.3 全硅沸石的改性研究54
• 3.2.4 滲透汽化膜性能的測(cè)定54-56
• 3.2.4.1 滲透汽化實(shí)驗(yàn)54-55
• 3.2.4.2 熱重分析55-56
• 3.2.4.3 示差掃描熱分析56
• 3.2.4.4 形態(tài)分析56
• 3.2.4.5 接觸角分析56
• 3.2.4.6 雜化膜的溶脹度測(cè)定56
• 3.3 結(jié)果與討論56-84
• 3.3.1 滲透汽化均質(zhì)膜的制備56-65
• 3.3.1.1 沸石種類的影響56-59
• 3.3.1.2 沸石填充量的影響59-61
• 3.3.1.3 混合沸石填充的研究61-63
• 3.3.1.4 沸石粒徑的影響63-65
• 3.3.2 沸石的改性研究65-84
• 3.3.2.1 沸石改性分析65-71
• 3.3.2.2 硅烷偶聯(lián)劑改性雜化膜的性能71-72
• 3.3.2.3 沸石改性條件的優(yōu)化72-75
• 3.3.2.4 沸石填充量的影響75-77
• 3.3.2.5 滲透汽化雜化膜的模型77-81
• 3.3.2.6 有機(jī)無機(jī)雜化膜的機(jī)械性能81-82
• 3.3.2.7 有機(jī)無機(jī)雜化膜的穩(wěn)定性82-84
• 3.4 本章小結(jié)84-86
• 4 滲透汽化復(fù)合膜的制備86-110
• 4.1 引言86-87
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分87-89
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)材料87
• 4.2.2 滲透汽化復(fù)合膜的制備87-88
• 4.2.3 等離子體接枝技術(shù)88
• 4.2.4 滲透汽化復(fù)合膜性能的測(cè)定88-89
• 4.2.4.1 滲透汽化實(shí)驗(yàn)88
• 4.2.4.2 掃描電鏡測(cè)試88-89
• 4.2.4.3 紅外測(cè)試89
• 4.2.4.4 接觸角測(cè)試89
• 4.2.4.5 鑄膜液粘度的測(cè)定89
• 4.3 結(jié)果與討論89-108
• 4.3.1 滲透汽化復(fù)合膜的制備89-99
• 4.3.1.1 基膜對(duì)滲透汽化復(fù)合膜性能的影響89-93
• 4.3.1.2 底膜預(yù)處理對(duì)滲透汽化復(fù)合膜的影響93-94
• 4.3.1.3 鑄膜液粘度對(duì)滲透汽化復(fù)合膜的影響94-97
• 4.3.1.4 刮刀速度97-98
• 4.3.1.5 固形物含量98-99
• 4.3.2 等離子體接枝技術(shù)99-108
• 4.3.2.1 單體99-101
• 4.3.2.2 接枝時(shí)間101-103
• 4.3.2.3 濃度103-105
• 4.3.2.4 功率105-106
• 4.3.2.5 氣體流速106-108
• 4.3.2.6 不同滲透汽化復(fù)合膜性能的比較108
• 4.4 本章小結(jié)108-110
• 5 滲透汽化膜對(duì)乙醇-水溶液的分離性能的研究110-128
• 5.1 引言110
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分110-111
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)材料110
• 5.2.2 滲透汽化實(shí)驗(yàn)110-111
• 5.3 結(jié)果和討論111-127
• 5.3.1 操作條件對(duì)滲透汽化均質(zhì)膜的影響111-123
• 5.3.1.1 料液溫度的影響111-115
• 5.3.1.2 料液濃度的影響115-118
• 5.3.1.3 下游側(cè)壓力對(duì)滲透汽化均質(zhì)膜的影響118-120
• 5.3.1.4 料液流速對(duì)滲透汽化均質(zhì)膜的影響120-123
• 5.3.2 操作條件對(duì)滲透汽化復(fù)合膜的影響123-127
• 5.3.2.1 溫度對(duì)滲透汽化復(fù)合膜的影響124-125
• 5.3.2.2 料液濃度對(duì)滲透汽化復(fù)合膜的影響125
• 5.3.2.3 下游側(cè)壓力對(duì)滲透汽化復(fù)合膜的影響125-126
• 5.3.2.4 料液流速對(duì)滲透汽化復(fù)合膜的影響126-127
• 5.4 本章小結(jié)127-128
• 6 結(jié)論與展望128-132
• 6.1 結(jié)論128-129
• 6.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)129-130
• 6.3 展望130-132
• 符號(hào)表132-134
• 參考文獻(xiàn)134-142
• 個(gè)人簡(jiǎn)歷及發(fā)表文章目錄142-144
• 致謝144

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