離子液體基Janus材料的合成及其性能研究
本文關鍵詞:離子液體基Janus材料的合成及其性能研究
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【摘要】:Janus材料以其獨特的物理、化學性質近年來受到了越來越多的關注。Janus材料不對稱的化學組成及結構對其性能有著直接的影響。本文首次將離子液體及聚合離子液體引入Janus材料,賦予Janus材料離子響應性、催化和分離等一系列獨特性能。主要工作內容如下:1.采用乳液界面材料化法,得到了一側為親水的咪唑啉基,另外一側為親油的苯基的中空球,經過機械破碎得到咪唑啉基Janus納米片,進一步通過咪唑啉與氯代正丁烷的反應,得到一側是陰離子為Cl-的離子液體,另外一側為苯基的離子液體基Janus納米片。繼而通過離子交換,實現(xiàn)了離子液體基Janus納米片從雙親到單親的可逆調控;通過調節(jié)對離子的加入量,實現(xiàn)了離子液體修飾一側浸潤性的連續(xù)調控。作為一種顆粒乳化劑,離子液體基Janus納米片不僅可以很好地乳化油、水兩相體系,而且通過改變水相的離子環(huán)境可以實現(xiàn)對乳液穩(wěn)定性的可逆調控。2.采用乳液界面材料化法,得到了一側為氨基修飾,另一側為苯基修飾的二氧化硅Janus納米片。將ATRP引發(fā)劑通過酰胺化反應接枝于Janus納米片的一側,以溴化1-乙烯基-3-乙基咪唑(ViEtIm+Br-)為單體,通過ATRP反應在該側接枝聚合離子液體聚合物刷。通過離子交換,PW12O403-被引入到聚合離子液體基Janus納米片上。以陰離子為PW120403-的聚合離子液體基Janus.納米片為固體顆粒乳化劑對甲苯和甲基橙水溶液進行乳化,甲基橙作為一種模型有機染料被吸附到聚合離子液體聚合物刷上并被有效的降解,而油溶性的降解中間產物被萃取至甲苯相中。乳液催化體系中界面催化、萃取的協(xié)同效應,大大的提高了催化效率。3.通過溶膠-凝膠反應在磁性介孔二氧化硅(Fe3O4@mSiO2)顆粒表面修飾咪唑啉基,再利用其與氯代正丁烷的反應,得到離子液體基Fe3O4@mSiO2顆粒。利用稀鹽酸對Fe3O4內核進行部分刻蝕,得到離子液體修飾的具有蛋黃-蛋殼結構的磁性顆粒,最后在二氧化硅殼層內表面接枝具有溫度響應性的聚(N-異丙基丙烯酰胺)(PNIPAM),得到了IL/PNIPAM復合二氧化硅Janus籠。通過離子交換在IL/PNIPAM復合二氧化硅Janus籠外側固載了PW12O403-。以陰離子為PW12o403-的IL/PNIPAM復合二氧化硅Janus籠為異相催化劑,對水環(huán)境下甲苯中的模型有機染料蘇丹Ⅳ異相催化降解,利用Janus籠內側NIPAM的溫度響應性,通過改變溫度,實現(xiàn)了反應后水環(huán)境中有機相和產物的富集以及可控釋放。
【關鍵詞】:離子液體 Janus納米片 Janus籠 離子響應性 界面催化
【學位授予單位】:遼寧大學
【學位級別】:博士
【學位授予年份】:2015
【分類號】:TB383.1
【目錄】:
- 摘要4-6
- ABSTRACT6-14
- 第1章 緒論14-34
- 1.1 Janus材料14-28
- 1.1.1 Janus材料的制備方法14-24
- 1.1.1.1 界面保護法15-18
- 1.1.1.2 相分離法18-20
- 1.1.1.3 自組裝法20-22
- 1.1.1.4 其它方法22-24
- 1.1.2 Janus材料的應用24-28
- 1.1.2.1 顆粒乳化劑24-26
- 1.1.2.2 在催化方面的應用26-27
- 1.1.2.3 彩色顯示27-28
- 1.2 離子液體28-33
- 1.2.1 離子液體的應用29-31
- 1.2.2 聚合離子液體的應用31-33
- 1.3 本文的研究背景及思路33-34
- 第2章 離子液體基Janus納米片34-52
- 2.1 引言34-36
- 2.2 實驗部分36-38
- 2.2.1 實驗原料36
- 2.2.2 咪唑啉基Janus納米片的制備36-37
- 2.2.3 離子液體基Janus納米片的制備37
- 2.2.4 離子液體基Janus納米片的離子交換過程37
- 2.2.5 離子液體基Janus納米片的乳化作用37
- 2.2.6 順磁性四氧化三鐵(Fe_3O_4)納米顆粒的合成37-38
- 2.2.7 離子液體基Janus納米片的標記38
- 2.2.8 樣品表征38
- 2.3 結果與討論38-51
- 2.4 小結51-52
- 第3章 聚合離子液體基Janus納米片52-68
- 3.1 引言52-53
- 3.2 實驗部分53-57
- 3.2.1 實驗原料53-54
- 3.2.2 ATRP引發(fā)劑改性的二氧化硅納米片的制備54
- 3.2.3 聚合離子液體基Janus納米片的制備54-55
- 3.2.4 聚合離子液體基Janus納米片的標記55
- 3.2.5 雜多酸修飾的聚合離子液體基Janus納米片的制備55
- 3.2.6 聚合離子液體基Janus納米片乳液催化甲基橙降解55-56
- 3.2.7 催化劑的循環(huán)使用56
- 3.2.8 樣品表征56-57
- 3.3 結果與討論57-67
- 3.4 小結67-68
- 第4章 多重響應性離子液體基Janus籠68-85
- 4.1 引言68-70
- 4.2 實驗部分70-74
- 4.2.1 實驗原料70-71
- 4.2.2 Fe_3O_4納米顆粒的制備71
- 4.2.3 磁性介孔二氧化硅(Fe_3O_4@mSiO_2)顆粒的制備71
- 4.2.4 離子液體基磁性介孔二氧化硅(Fe_3O_4@mSiO_2@IL)顆粒的制備71
- 4.2.5 IL/PNIPAM復合二氧化硅Janus籠的制備71-72
- 4.2.6 IL/PNIPAM復合二氧化硅Janus籠對蘇丹Ⅳ的催化降解72-73
- 4.2.7 樣品表征73-74
- 4.3 結果與討論74-83
- 4.4 小結83-85
- 第5章 結論85-87
- 參考文獻87-102
- 致謝102-103
- 攻讀博士學位期間取得的科研成果103
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,本文編號:1097809
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