本文關(guān)鍵詞：鋼渣粒子三維電極系統(tǒng)構(gòu)建及去除水中有機(jī)污染物效能研究

  更多相關(guān)文章： 污水深度處理 含油污水 工業(yè)廢渣資源化 粒子電極 催化性能

【摘要】：污水的深度處理中有機(jī)污染物的去除一直是水處理領(lǐng)域近些年來研究的熱點(diǎn)。三維電催化技術(shù)能夠解決傳統(tǒng)二維電催化中電流效率低、處理能耗高等問題,也在近些年備受重視。研發(fā)新型、高效、廉價(jià)的粒子電極將對(duì)三維電催化技術(shù)投入實(shí)際應(yīng)用產(chǎn)生重要的影響。本論文以廢治廢,探索以工業(yè)生產(chǎn)固體廢棄物鋼渣為原料制備粒子電極,以提高催化性能為目的對(duì)其進(jìn)行表面金屬負(fù)載,并對(duì)新型粒子電極進(jìn)行理化特性的研究,設(shè)計(jì)新型的三維電催化反應(yīng)器,將粒子電極投入其中,研究其去除水中有機(jī)污染物和處理實(shí)際廢水的性能與機(jī)理,探討鋼渣粒子電極運(yùn)用于實(shí)際工作的可能。本論文開展的具體研究工作如下:探索提出了利用鋼渣為原料制備粒子電極的方法,通過設(shè)計(jì)正交試驗(yàn),解析了制備條件對(duì)其催化降解水中羅丹明B(Rh B)的影響規(guī)律,優(yōu)化了鋼渣粒子電極的具體制備條件;通過多種表征手段研究鋼渣粒子電極的表面形貌、晶相結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成、磁力特性;并考察其在靜態(tài)三維電催化系統(tǒng)中的催化性能與循環(huán)使用性能。結(jié)果表明:制備鋼渣粒子電極的最適宜條件為物料配比鋼渣:粘土:成孔劑質(zhì)量比5:4:1,煅燒溫度為1000,煅燒時(shí)間30 min。鋼渣粒子電極結(jié)要組成元素有O、Ca、Fe、Si、Mg、Al、Mn,這些元素大多以氧化物的形式存在于粒子中。鋼渣粒子電極具有一定的磁性,其磁飽和強(qiáng)度為1.6389 emu/g。鋼渣粒子電極能夠在60 min內(nèi)去除65.45%的Rh B,高于純二維的電催化系統(tǒng),也高于以陶瓷顆粒為粒子電極的三維電催化系統(tǒng)。在第一次循環(huán)使用后,粒子電極對(duì)Rh B的去除效率會(huì)下降20%左右,繼續(xù)循環(huán)使用,其對(duì)Rh B的降解率維持在40%左右不變。在靜態(tài)的電解槽式三維電催化氧化裝置中對(duì)鋼渣粒子電極進(jìn)行了不同條件下降解Rh B的試驗(yàn),研究鋼渣粒子電極在靜態(tài)三維電催化氧化裝置中的應(yīng)用參數(shù)。采用X-射線光電子能譜(XPS)檢測(cè)、羥基自由基產(chǎn)生量檢測(cè)、曝氣試驗(yàn)等手段對(duì)鋼渣粒子電極去除Rh B反應(yīng)過程進(jìn)行研究,結(jié)果表明:鋼渣粒子電極在靜態(tài)的電解槽式三維電極反應(yīng)器中降解Rh B的最佳條件是:槽電壓5 V、粒子電極投加量15 g、主電極間距4 cm、電解質(zhì)濃度0.15 mol/L、初始Rh B濃度5 mg/L、初始p H值4,并且鋼渣粒子電極在靜態(tài)的電解槽式三維電極反應(yīng)器中對(duì)Rh B的降解完全符合Langmuir-Hinshelwood(L-H)擬一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。鋼渣粒子電極在去除Rh B前后內(nèi)部鐵元素含量減少,這是由于鐵離子化并于氫氧根形成Fe(OH)3沉淀造成的。鋼渣粒子電極的三維電催化體系產(chǎn)生羥基自由基的能力強(qiáng)于傳統(tǒng)的二維電催化體系,曝氣可以提高鋼渣粒子電極的催化性能。在靜態(tài)電解槽式反應(yīng)裝置的基礎(chǔ)上對(duì)反應(yīng)器構(gòu)型進(jìn)行了改進(jìn),采用超聲浸漬-焙燒法對(duì)鋼渣粒子進(jìn)行了表面金屬負(fù)載,設(shè)計(jì)正交試驗(yàn)與單因素試驗(yàn),通過其在三維電催化體系中對(duì)Rh B的降解效能選擇最佳的負(fù)載金屬、優(yōu)化了負(fù)載條件,結(jié)果表明:改變靜態(tài)反應(yīng)裝置的構(gòu)型有助于增加鋼渣粒子電極的催化性能,在新構(gòu)型的靜態(tài)反應(yīng)裝置中,Mn負(fù)載的鋼渣粒子電極去除水中有機(jī)污染物的性能最好,采用Mn(NO3)2超聲浸漬-焙燒的方法對(duì)原鋼渣粒子電極進(jìn)行表面金屬負(fù)載的最優(yōu)條件是:超聲浸漬時(shí)間1.5 h、浸漬液濃度20%、焙燒溫度400、焙燒時(shí)間1 h。經(jīng)過表面金屬負(fù)載后的鋼渣粒子電極,其催化性能、產(chǎn)羥基自由基的能力、循環(huán)使用性能都得到了提高。在新構(gòu)型的靜態(tài)三維電催化反應(yīng)裝置中,表面金屬負(fù)載后鋼渣粒子電極去除水中Rh B的最佳條件是:電壓5 V、粒子電極投加量15 g、電解質(zhì)濃度0.15 mol/L、初始Rh B濃度5 mg/L左右以及初始p H值6左右。其反應(yīng)符合L-H擬一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型。此外,曝氣同樣可以提高負(fù)載了金屬的鋼渣粒子電極去除有機(jī)污染物的性能。最后,為檢驗(yàn)鋼渣粒子電極的實(shí)際應(yīng)用效果,設(shè)計(jì)了動(dòng)態(tài)的三維電催化反應(yīng)器,將負(fù)載了金屬的鋼渣粒子電極運(yùn)用于深度處理大慶油田實(shí)際含油污水,結(jié)果表明:利用鋼渣粒子電極動(dòng)態(tài)三維電催化反應(yīng)器深度處理實(shí)際含油污水最適宜的操作電壓為20 V、最適宜的粒子電極投加量為75 g、最適宜的水力停留時(shí)間為2 h。鋼渣粒子電極的動(dòng)態(tài)三維電催化反應(yīng)器在2 h內(nèi)對(duì)大慶油田含油污水的TOC去除率可以達(dá)到85%以上,其去除總有機(jī)碳(TOC)的反應(yīng)過程也符合L-H擬一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型,且動(dòng)態(tài)三維電催化反應(yīng)器深度去除含油污水TOC的電能效率為282 mg/k Wh。
【關(guān)鍵詞】：污水深度處理 含油污水 工業(yè)廢渣資源化 粒子電極 催化性能
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X703
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-16
• 第1章 緒論16-37
• 1.1 課題背景16-17
• 1.2 鋼渣的來源與綜合利用技術(shù)17-22
• 1.2.1 鋼渣的來源與性質(zhì)特點(diǎn)17-18
• 1.2.2 鋼渣的組成與預(yù)處理再生技術(shù)18-19
• 1.2.3 鋼渣的綜合利用研究現(xiàn)狀19-22
• 1.3 污水深度處理技術(shù)22-26
• 1.3.1 污水深度處理的定位與目標(biāo)22-23
• 1.3.2 主要污水深度處理技術(shù)分類23-24
• 1.3.3 深度處理中有機(jī)物的去除方法24-25
• 1.3.4 幾種有機(jī)物去除技術(shù)對(duì)比25-26
• 1.4 電化學(xué)氧化技術(shù)原理與特點(diǎn)26-30
• 1.4.1 基本原理與特點(diǎn)26-27
• 1.4.2 影響電催化效果的主要因素27-29
• 1.4.3 電芬頓技術(shù)及其應(yīng)用29-30
• 1.5 三維電催化技術(shù)30-33
• 1.5.1 基本概念與分類30-31
• 1.5.2 復(fù)極性粒子電極工作原理31-32
• 1.5.3 復(fù)極性粒子電極研究現(xiàn)狀與發(fā)展方向32-33
• 1.6 本課題研究的目的、意義與內(nèi)容33-37
• 1.6.1 本課題研究目的和意義33-34
• 1.6.2 本課題研究?jī)?nèi)容34-35
• 1.6.3 技術(shù)路線35-37
• 第2章 實(shí)驗(yàn)材料及研究方法37-49
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料及儀器37-39
• 2.1.1 主要化學(xué)試劑37
• 2.1.2 主要儀器設(shè)備37-39
• 2.2 試驗(yàn)裝置39-41
• 2.2.1 靜態(tài)試驗(yàn)裝置39-40
• 2.2.2 動(dòng)態(tài)試驗(yàn)裝置40-41
• 2.3 粒子電極的制備與表面金屬負(fù)載41-42
• 2.3.1 鋼渣粒子電極的制備方法41-42
• 2.3.2 鋼渣粒子電極的表面金屬負(fù)載方法42
• 2.4 表征方法42-43
• 2.5 粒子電極催化性能的評(píng)價(jià)43-46
• 2.5.1 模型污染物的選擇43-44
• 2.5.2 靜態(tài)試驗(yàn)方法44
• 2.5.3 動(dòng)態(tài)試驗(yàn)方法44
• 2.5.4 循環(huán)使用性能試驗(yàn)方法44-45
• 2.5.5 影響因素與反應(yīng)動(dòng)力學(xué)45-46
• 2.6 分析測(cè)試方法46-49
• 2.6.1 羅丹明B濃度的測(cè)定46-47
• 2.6.2 總有機(jī)碳含量的測(cè)定47
• 2.6.3 羥基自由基的測(cè)定47-48
• 2.6.4 催化機(jī)理分析方法48-49
• 第3章 鋼渣粒子電極的制備、表征與性能49-66
• 3.1 引言49
• 3.2 鋼渣粒子電極的制備49-51
• 3.2.0 制備方法的確定49
• 3.2.1 正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)49-50
• 3.2.2 正交試驗(yàn)分析50-51
• 3.3 制備條件優(yōu)化51-55
• 3.3.1 物料配比對(duì)粒子電極性能的影響51-53
• 3.3.2 煅燒溫度對(duì)粒子電極性能的影響53-54
• 3.3.3 煅燒時(shí)間對(duì)粒子電極性能的影響54-55
• 3.4 鋼渣粒子電極的表征55-61
• 3.4.1 光學(xué)照片與SEM-EDX表征55-56
• 3.4.2 X射線衍射光譜表征56-57
• 3.4.3 X射線光電子能譜表征57-58
• 3.4.4 X射線熒光光譜表征58-60
• 3.4.5 磁性表征60-61
• 3.5 鋼渣粒子電極的催化性能61-63
• 3.5.1 表面形貌與傳統(tǒng)粒子電極的對(duì)比61-62
• 3.5.2 在三維電催化系統(tǒng)中的性能62-63
• 3.6 鋼渣粒子電極的循環(huán)使用效率63-64
• 3.7 本章小結(jié)64-66
• 第4章 鋼渣粒子電極去除水中有機(jī)污染物的影響因素及機(jī)理66-86
• 4.1 引言66
• 4.2 鋼渣粒子電極去除水中羅丹明B的影響因素及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)66-79
• 4.2.1 槽電壓對(duì)鋼渣粒子電極去除效率的影響66-68
• 4.2.2 粒子電極投加量對(duì)鋼渣粒子電極去除效率的影響68-71
• 4.2.3 電解質(zhì)濃度對(duì)鋼渣粒子電極去除效率的影響71-73
• 4.2.4 電極間距對(duì)鋼渣粒子電極去除效率的影響73-75
• 4.2.5 初始羅丹明B濃度對(duì)鋼渣粒子電極去除效率的影響75-77
• 4.2.6 初始p H值對(duì)鋼渣粒子電極去除效率的影響77-79
• 4.3 鋼渣粒子電極去除水中污染物機(jī)理79-83
• 4.3.1 去除前后粒子中鐵元素含量的變化79-81
• 4.3.2 羥基自由基產(chǎn)生效率81-82
• 4.3.3 鋼渣粒子電極去除水中有機(jī)污染物機(jī)理的分析與討論82-83
• 4.4 曝氣量對(duì)去除效率的影響83-84
• 4.5 本章小結(jié)84-86
• 第5章 粒子電極的表面金屬負(fù)載及其去除水中有機(jī)污染物效能86-114
• 5.1 引言86
• 5.2 反應(yīng)器構(gòu)型改進(jìn)86-88
• 5.3 負(fù)載金屬與條件選擇88-94
• 5.3.1 負(fù)載金屬選擇88-89
• 5.3.2 負(fù)載正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)89
• 5.3.3 負(fù)載正交試驗(yàn)結(jié)果89-91
• 5.3.4 正交試驗(yàn)各因素分析91-94
• 5.4 載錳鋼渣粒子電極表征94-96
• 5.4.1 SEM-EDX檢測(cè)94-95
• 5.4.2 X-射線光電子能譜檢測(cè)95-96
• 5.5 載錳鋼渣粒子電極強(qiáng)化去除有機(jī)污染物性能及機(jī)理96-101
• 5.5.1 與原粒子電極去除有機(jī)物效率的比較96-97
• 5.5.2 與原粒子電極產(chǎn)羥基自由基能力的比較97-98
• 5.5.3 與原粒子電極循環(huán)使用性能的比較98-99
• 5.5.4 強(qiáng)化機(jī)理分析與討論99-101
• 5.6 載錳鋼渣粒子電極去除污染物的影響因素及動(dòng)力學(xué)101-113
• 5.6.1 電壓對(duì)載錳粒子電極去除效率的影響101-103
• 5.6.2 粒子電極投加量對(duì)載錳粒子電極去除效率的影響103-105
• 5.6.3 電解質(zhì)濃度對(duì)載錳粒子電極去除效率的影響105-107
• 5.6.4 初始羅丹明B濃度對(duì)載錳粒子電極去除效率的影響107-109
• 5.6.5 初始PH值對(duì)載錳粒子電極去除效率的影響109-112
• 5.6.6 曝氣對(duì)載錳粒子電極去除效率的影響112-113
• 5.7 本章小結(jié)113-114
• 第6章 鋼渣粒子電極三維電催化深度去除實(shí)際含油污水TOC效能114-122
• 6.1 引言114
• 6.2 含油污水的性質(zhì)114-115
• 6.3 動(dòng)態(tài)反應(yīng)器的設(shè)計(jì)115-116
• 6.4 運(yùn)行參數(shù)的優(yōu)化116-118
• 6.4.1 粒子電極投加量的優(yōu)化116-117
• 6.4.2 電壓的優(yōu)化117-118
• 6.4.3 水力停留時(shí)間的優(yōu)化118
• 6.5 反應(yīng)器運(yùn)行效果118-121
• 6.5.1 最優(yōu)水力停留時(shí)間內(nèi)反應(yīng)器中TOC的變化情況118-120
• 6.5.2 運(yùn)行成本分析與問題討論120-121
• 6.6 本章小結(jié)121-122
• 結(jié)論122-125
• 參考文獻(xiàn)125-136
• 攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果136-138
• 致謝138-139
• 個(gè)人簡(jiǎn)歷139

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：1049990