鋯改性凹凸棒石及鋯/鋁/鈰體系復(fù)合除氟材料的制備及其除氟性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-06-22 01:05
氟在阻止人體骨骼及一些器官疾病方面有著重要的作用。然而過量攝入氟會導(dǎo)致牙齒和骨骼疾病。世界衛(wèi)生組織的標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定,飲用水中氟離子濃度應(yīng)不超過1.5mg/L,中國安全飲用水中氟離子濃度規(guī)定要小于1.0mg/L。在眾多除氟方法中,吸附法因簡單、方便而成為應(yīng)用最廣泛的方法之一。然而,現(xiàn)有的吸附劑大多數(shù)存在吸附量低、吸附緩慢以及最優(yōu)pH值范圍較窄等問題,雖然價(jià)格低廉,但依舊限制了它們的應(yīng)用。因此,研究開發(fā)具有較高吸附容量、較快吸附速率以及較寬最優(yōu)pH值范圍的吸附劑成為一個(gè)亟待解決的問題。為解決上述這些技術(shù)問題,本文使用簡單易行的方法制備了鋯改性凹凸棒石(Zr-A)和鋯/鋁/鈰體系(Zr-A1-Ce)兩種復(fù)合除氟材料。通過大量實(shí)驗(yàn),研究了其制備工藝條件,結(jié)合其結(jié)構(gòu)及性能的表征,獲得了較常規(guī)吸附劑具有更好吸附性能的除氟材料。使用XRD、FT-IR、SEM以及EDAX對鋯改性凹凸棒石復(fù)合材料進(jìn)行分析。結(jié)果表明,改性過程中,凹凸棒石的結(jié)構(gòu)被破壞到一定的程度,納米氧化鋯粒子成功進(jìn)入到凹凸棒石的層間或者表面。Zr-A吸附劑的除氟性能大大優(yōu)于凹凸棒石原土的除氟性能,這主要是由Zr-A吸附劑表面電性的改變以及生成...
【文章來源】:武漢理工大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:160 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 引言
1.2 我國地方性氟中毒分布及氟污染現(xiàn)狀
1.3 含氟水的處理方法及比較
1.3.1 離子交換法
1.3.2 膜分離法
1.3.3 電凝聚法
1.3.4 混凝沉淀法
1.3.5 吸附法
1.4 吸附理論
1.4.1 吸附的基本概念
1.4.2 液相吸附作用
1.4.3 吸附平衡
1.4.4 固定床吸附概述
1.4.4.1 吸附的傳質(zhì)過程
1.4.4.2 吸附設(shè)備概述
1.4.4.3 固定床吸附
1.4.5 吸附劑的基本特點(diǎn)
1.5 吸附劑分類及常見吸附劑
1.6 稀土及其在水污染處理中的應(yīng)用
1.6.1 稀土元素及其性質(zhì)
1.6.2 稀土資源
1.6.3 稀土金屬在水污染處理中的應(yīng)用
1.7 凸棒石的開發(fā)及其在水污染處理中的應(yīng)用
1.7.1 凹凸棒石的結(jié)構(gòu)特性與化學(xué)組成
1.7.2 主要改性方法
1.7.3 凹凸棒石在水污染處理中的應(yīng)用
1.8 課題的提出及意義
1.9 課題研究的主要內(nèi)容及技術(shù)路線
1.9.1 課題研究的主要內(nèi)容
1.9.2 課題研究的技術(shù)路線
第2章 鋯改性凹凸棒石的制備、表征及其除氟性能研究
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
2.1.2 吸附材料的制備
2.1.2.1 凹凸棒石的鈉化
2.1.2.2 鋯改性凹凸棒石復(fù)合除氟材料的制備
2.1.3 氟離子濃度測試方法及吸附實(shí)驗(yàn)方法
2.1.4 Zr-A吸附劑的解吸及再生實(shí)驗(yàn)
2.1.5 鋯改性凹凸棒石的表征方法
2.1.5.1 X射線衍射(XRD)分析
2.1.5.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
2.1.5.3 掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線能譜(EDAX)分析
2.1.5.4 全譜直讀感耦等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)
2.1.5.5 表面電動(dòng)電位(ζ電位)的測定
2.1.5.6 X射線光電子能譜(XPS)
2.2 結(jié)果與討論
2.2.1 鋯改性凹凸棒石制備的影響因素
2.2.1.1 制備方法的影響
2.2.1.2 鋯濃度的影響
2.2.1.3 制備過程pH值的影響
2.2.1.4 浸漬溫度的影響
2.2.1.5 浸漬時(shí)間的影響
2.2.2 鋯溶出率測試
2.2.3 鋯改性凹凸棒石的表征結(jié)果分析
2.2.3.1 X射線衍射(XRD)分析結(jié)果
2.2.3.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)分析
2.2.3.3 掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線能譜(EDAX)分析
2.2.4 吸附條件對鋯改性凹凸棒石吸附氟離子的影響
2.2.4.1 待測液pH值對吸附效果的影響
2.2.4.2 吸附劑投加量對吸附效果的影響
2.2.4.3 接觸時(shí)間對吸附效果的影響及吸附動(dòng)力學(xué)研究
2.2.4.4 吸附等溫線研究
2.2.4.5 共存陰離子對吸附劑除氟效果的影響
2.2.5 鋯改性凹凸棒石的脫附及再生
2.3 吸附機(jī)理分析
2.4 小結(jié)
第3章 鋯改性凹凸棒石的顆粒化及固定床除氟實(shí)驗(yàn)研究
3.1 實(shí)驗(yàn)材料及方法
3.1.1 實(shí)驗(yàn)材料
3.1.2 實(shí)驗(yàn)裝置
3.1.3 鋯改性凹凸棒石顆粒吸附材料的制備
3.1.4 散失率的測定
3.1.5 動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)及再生
3.1.6 實(shí)驗(yàn)參數(shù)
3.2 結(jié)果與討論
3.2.1 Zr-A顆粒材料制備的影響因素
3.2.1.1 粘結(jié)劑濃度對顆粒吸附劑穩(wěn)定性影響
3.2.1.2 焙燒溫度對顆粒吸附劑穩(wěn)定性和除氟效果的影響
3.2.1.3 焙燒時(shí)間對顆粒吸附劑穩(wěn)定性和除氟效果的影響
3.2.2 動(dòng)態(tài)吸附試驗(yàn)
3.2.2.1 初始氟離子濃度對穿透曲線的影響
3.2.2.2 流量對穿透曲線的影響
3.2.2.3 共存陰離子對穿透曲線的影響
3.2.3 再生Zr-A顆粒吸附劑除氟性能測試
3.3 小結(jié)
第4章 鋯/鋁/鈰體系復(fù)合除氟材料的制備、表征及其除氟性能研究
4.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
4.1.2 鋯/鋁/鈰體系復(fù)合除氟材料的制備
4.1.3 氟離子濃度測試方法及吸附實(shí)驗(yàn)方法
4.1.4 吸附劑的再生
4.1.5 鋯/鋁/鈰體系復(fù)合材料的表征方法
4.1.5.1 X射線衍射(XRD)分析
4.1.5.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
4.1.5.3 掃描電子顯微鏡(SEM)
4.1.5.4 比表面積(BET)
4.1.5.5 全譜直讀感耦等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)
4.1.5.6 表面電動(dòng)電位(ζ電位)的測定
4.1.5.7 X射線光電子能譜(XPS)
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 制備鋯/鋁/鈰體系復(fù)合除氟材料的影響因素
4.2.1.1 鋯、鋁、鈰配比的影響
4.2.1.2 共沉淀pH值的影響
4.2.1.3 焙燒溫度的影響
4.2.2 表征結(jié)果分析
4.2.2.1 X射線衍射(XRD)分析
4.2.2.2 掃描電子顯微鏡(SEM)分析
4.2.2.3 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)分析
4.2.3 吸附條件對Zr-Al-Ce復(fù)合材料吸附氟離子的影響
4.2.3.1 Zr-Al-Ce吸附劑投加量對吸附效果的影響
4.2.3.2 接觸時(shí)間對吸附效果的影響及吸附動(dòng)力學(xué)研究
4.2.3.3 初始氟離子對吸附效果的影響及吸附等溫線研究
4.2.3.4 吸附熱力學(xué)研究
4.2.3.5 共存陰離子對吸附劑除氟效果的影響
4.2.4 Zr-Al-Ce復(fù)合除氟材料的再生
4.3 吸附機(jī)理分析
4.4 小結(jié)
第5章 鋯/鋁/鈰體系粉末吸附材料的顆粒化及固定床動(dòng)態(tài)除氟實(shí)驗(yàn)研究
5.1 實(shí)驗(yàn)材料及方法
5.1.1 實(shí)驗(yàn)材料及裝置
5.1.2 Zr-Al-Ce顆粒吸附材料的制備
5.1.3 散失率的測定
5.1.4 動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)及再生
5.2 結(jié)果與討論
5.2.1 Zr-Al-Ce顆粒材料制備條件的優(yōu)化
5.2.1.1 粘結(jié)劑濃度對顆粒吸附劑穩(wěn)定性的影響
5.2.1.2 質(zhì)量配比對顆粒吸附劑穩(wěn)定性和除氟效果的影響
5.2.1.3 熱處理溫度對顆粒吸附劑穩(wěn)定性和除氟效果的影響
5.2.2 動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)
5.2.2.1 初始氟離子濃度對穿透曲線的影響
5.2.2.2 進(jìn)水流量對穿透曲線的影響
5.2.3 再生Zr-Al-Ce顆粒吸附劑除氟性能測試
5.3 小結(jié)
第6章 除氟劑除氟性能比較
6.1 粘土基吸附劑除氟性能比較
6.2 稀土基吸附劑除氟性能比較
第7章 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 創(chuàng)新點(diǎn)
7.3 展望
致謝(一)
致謝(二)
參考文獻(xiàn)
博士期間已發(fā)表和待發(fā)表的論文及申請專利
攻讀博士學(xué)位期間參與科研項(xiàng)目
本文編號:3241799
【文章來源】:武漢理工大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:160 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
1.1 引言
1.2 我國地方性氟中毒分布及氟污染現(xiàn)狀
1.3 含氟水的處理方法及比較
1.3.1 離子交換法
1.3.2 膜分離法
1.3.3 電凝聚法
1.3.4 混凝沉淀法
1.3.5 吸附法
1.4 吸附理論
1.4.1 吸附的基本概念
1.4.2 液相吸附作用
1.4.3 吸附平衡
1.4.4 固定床吸附概述
1.4.4.1 吸附的傳質(zhì)過程
1.4.4.2 吸附設(shè)備概述
1.4.4.3 固定床吸附
1.4.5 吸附劑的基本特點(diǎn)
1.5 吸附劑分類及常見吸附劑
1.6 稀土及其在水污染處理中的應(yīng)用
1.6.1 稀土元素及其性質(zhì)
1.6.2 稀土資源
1.6.3 稀土金屬在水污染處理中的應(yīng)用
1.7 凸棒石的開發(fā)及其在水污染處理中的應(yīng)用
1.7.1 凹凸棒石的結(jié)構(gòu)特性與化學(xué)組成
1.7.2 主要改性方法
1.7.3 凹凸棒石在水污染處理中的應(yīng)用
1.8 課題的提出及意義
1.9 課題研究的主要內(nèi)容及技術(shù)路線
1.9.1 課題研究的主要內(nèi)容
1.9.2 課題研究的技術(shù)路線
第2章 鋯改性凹凸棒石的制備、表征及其除氟性能研究
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
2.1.2 吸附材料的制備
2.1.2.1 凹凸棒石的鈉化
2.1.2.2 鋯改性凹凸棒石復(fù)合除氟材料的制備
2.1.3 氟離子濃度測試方法及吸附實(shí)驗(yàn)方法
2.1.4 Zr-A吸附劑的解吸及再生實(shí)驗(yàn)
2.1.5 鋯改性凹凸棒石的表征方法
2.1.5.1 X射線衍射(XRD)分析
2.1.5.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
2.1.5.3 掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線能譜(EDAX)分析
2.1.5.4 全譜直讀感耦等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)
2.1.5.5 表面電動(dòng)電位(ζ電位)的測定
2.1.5.6 X射線光電子能譜(XPS)
2.2 結(jié)果與討論
2.2.1 鋯改性凹凸棒石制備的影響因素
2.2.1.1 制備方法的影響
2.2.1.2 鋯濃度的影響
2.2.1.3 制備過程pH值的影響
2.2.1.4 浸漬溫度的影響
2.2.1.5 浸漬時(shí)間的影響
2.2.2 鋯溶出率測試
2.2.3 鋯改性凹凸棒石的表征結(jié)果分析
2.2.3.1 X射線衍射(XRD)分析結(jié)果
2.2.3.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)分析
2.2.3.3 掃描電子顯微鏡(SEM)和X射線能譜(EDAX)分析
2.2.4 吸附條件對鋯改性凹凸棒石吸附氟離子的影響
2.2.4.1 待測液pH值對吸附效果的影響
2.2.4.2 吸附劑投加量對吸附效果的影響
2.2.4.3 接觸時(shí)間對吸附效果的影響及吸附動(dòng)力學(xué)研究
2.2.4.4 吸附等溫線研究
2.2.4.5 共存陰離子對吸附劑除氟效果的影響
2.2.5 鋯改性凹凸棒石的脫附及再生
2.3 吸附機(jī)理分析
2.4 小結(jié)
第3章 鋯改性凹凸棒石的顆粒化及固定床除氟實(shí)驗(yàn)研究
3.1 實(shí)驗(yàn)材料及方法
3.1.1 實(shí)驗(yàn)材料
3.1.2 實(shí)驗(yàn)裝置
3.1.3 鋯改性凹凸棒石顆粒吸附材料的制備
3.1.4 散失率的測定
3.1.5 動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)及再生
3.1.6 實(shí)驗(yàn)參數(shù)
3.2 結(jié)果與討論
3.2.1 Zr-A顆粒材料制備的影響因素
3.2.1.1 粘結(jié)劑濃度對顆粒吸附劑穩(wěn)定性影響
3.2.1.2 焙燒溫度對顆粒吸附劑穩(wěn)定性和除氟效果的影響
3.2.1.3 焙燒時(shí)間對顆粒吸附劑穩(wěn)定性和除氟效果的影響
3.2.2 動(dòng)態(tài)吸附試驗(yàn)
3.2.2.1 初始氟離子濃度對穿透曲線的影響
3.2.2.2 流量對穿透曲線的影響
3.2.2.3 共存陰離子對穿透曲線的影響
3.2.3 再生Zr-A顆粒吸附劑除氟性能測試
3.3 小結(jié)
第4章 鋯/鋁/鈰體系復(fù)合除氟材料的制備、表征及其除氟性能研究
4.1 實(shí)驗(yàn)部分
4.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
4.1.2 鋯/鋁/鈰體系復(fù)合除氟材料的制備
4.1.3 氟離子濃度測試方法及吸附實(shí)驗(yàn)方法
4.1.4 吸附劑的再生
4.1.5 鋯/鋁/鈰體系復(fù)合材料的表征方法
4.1.5.1 X射線衍射(XRD)分析
4.1.5.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
4.1.5.3 掃描電子顯微鏡(SEM)
4.1.5.4 比表面積(BET)
4.1.5.5 全譜直讀感耦等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)
4.1.5.6 表面電動(dòng)電位(ζ電位)的測定
4.1.5.7 X射線光電子能譜(XPS)
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 制備鋯/鋁/鈰體系復(fù)合除氟材料的影響因素
4.2.1.1 鋯、鋁、鈰配比的影響
4.2.1.2 共沉淀pH值的影響
4.2.1.3 焙燒溫度的影響
4.2.2 表征結(jié)果分析
4.2.2.1 X射線衍射(XRD)分析
4.2.2.2 掃描電子顯微鏡(SEM)分析
4.2.2.3 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)分析
4.2.3 吸附條件對Zr-Al-Ce復(fù)合材料吸附氟離子的影響
4.2.3.1 Zr-Al-Ce吸附劑投加量對吸附效果的影響
4.2.3.2 接觸時(shí)間對吸附效果的影響及吸附動(dòng)力學(xué)研究
4.2.3.3 初始氟離子對吸附效果的影響及吸附等溫線研究
4.2.3.4 吸附熱力學(xué)研究
4.2.3.5 共存陰離子對吸附劑除氟效果的影響
4.2.4 Zr-Al-Ce復(fù)合除氟材料的再生
4.3 吸附機(jī)理分析
4.4 小結(jié)
第5章 鋯/鋁/鈰體系粉末吸附材料的顆粒化及固定床動(dòng)態(tài)除氟實(shí)驗(yàn)研究
5.1 實(shí)驗(yàn)材料及方法
5.1.1 實(shí)驗(yàn)材料及裝置
5.1.2 Zr-Al-Ce顆粒吸附材料的制備
5.1.3 散失率的測定
5.1.4 動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)及再生
5.2 結(jié)果與討論
5.2.1 Zr-Al-Ce顆粒材料制備條件的優(yōu)化
5.2.1.1 粘結(jié)劑濃度對顆粒吸附劑穩(wěn)定性的影響
5.2.1.2 質(zhì)量配比對顆粒吸附劑穩(wěn)定性和除氟效果的影響
5.2.1.3 熱處理溫度對顆粒吸附劑穩(wěn)定性和除氟效果的影響
5.2.2 動(dòng)態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)
5.2.2.1 初始氟離子濃度對穿透曲線的影響
5.2.2.2 進(jìn)水流量對穿透曲線的影響
5.2.3 再生Zr-Al-Ce顆粒吸附劑除氟性能測試
5.3 小結(jié)
第6章 除氟劑除氟性能比較
6.1 粘土基吸附劑除氟性能比較
6.2 稀土基吸附劑除氟性能比較
第7章 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 創(chuàng)新點(diǎn)
7.3 展望
致謝(一)
致謝(二)
參考文獻(xiàn)
博士期間已發(fā)表和待發(fā)表的論文及申請專利
攻讀博士學(xué)位期間參與科研項(xiàng)目
本文編號:3241799
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