【摘要】： 鄰苯二甲酸酯(Phthalic acid esters,PAEs),主要用于塑料的增塑劑,被視作內(nèi)分泌干擾素或環(huán)境激素,美國(guó)環(huán)保總局和我國(guó)均將其列為優(yōu)先控制污染物。廢棄塑料通常與其他生活垃圾一起填埋處理,因此,滲濾液的排放是PAEs進(jìn)入環(huán)境的重要途徑。隨著生活垃圾污染問(wèn)題日益突出,了解PAEs在垃圾填埋體中的降解條件和遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律,分析加速PAEs礦化的填埋控制條件,成為減少其通過(guò)滲濾液二次污染的關(guān)鍵。以往為數(shù)不多的關(guān)于填埋場(chǎng)PAEs的降解研究很少涉及生物反應(yīng)器填埋場(chǎng),本研究以傳統(tǒng)衛(wèi)生填埋場(chǎng)為對(duì)照,將填埋垃圾和滲濾液作為一個(gè)整體系統(tǒng),選用列入我國(guó)水體中優(yōu)先控制污染物的PAEs作為目標(biāo)物,研究生物反應(yīng)器填埋場(chǎng)中PAEs遷移轉(zhuǎn)化行為,分析生物反應(yīng)器填埋場(chǎng)穩(wěn)定化進(jìn)程中生態(tài)環(huán)境的理化、生化和微生物特性對(duì)PAEs生物降解的影響,解析PAEs生物降解的生物反應(yīng)器填埋場(chǎng)作用機(jī)制,主要結(jié)論如下: (1)實(shí)際垃圾填埋的傳統(tǒng)衛(wèi)生填埋場(chǎng)(CL)、回灌型生物反應(yīng)器填埋場(chǎng)(RL)和兩相型生物反應(yīng)器填埋場(chǎng)(BL)的垃圾及滲濾液均檢測(cè)到了鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)、鄰苯二甲酸二丁酯(DBP)和鄰苯二甲酸二辛酯(DOP),其中DBP含量最高。各填埋場(chǎng)的穩(wěn)定化進(jìn)程順序?yàn)锽L＞RL＞CL,填埋場(chǎng)的穩(wěn)定化進(jìn)程影響著PAEs在垃圾中的降解行為,相比于填埋場(chǎng)產(chǎn)酸期,填埋場(chǎng)產(chǎn)甲烷期時(shí)的環(huán)境條件更有利于PAEs的降解。垃圾中DMP及DBP降解較快,其中DMP至實(shí)驗(yàn)結(jié)束已降解完全,而DOP降解較慢。CL、RL和BL中PAEs殘留總量變化符合指數(shù)衰減模型,不同運(yùn)行工藝的填埋場(chǎng)中PAEs殘留總量差異顯著,滲濾液回流明顯加速了PAEs的生物降解,而產(chǎn)甲烷反應(yīng)器的引入更能促進(jìn)PAEs在填埋場(chǎng)中的去除。 (2)按實(shí)際生活垃圾的組分比例自配模擬垃圾,構(gòu)建了模擬回灌型生物反應(yīng)器填埋場(chǎng)。分析填埋初始、產(chǎn)酸期和產(chǎn)甲烷期垃圾中普通和耐受DBP三大類(lèi)微生物數(shù)量的動(dòng)態(tài)變化發(fā)現(xiàn),細(xì)菌數(shù)量最多,真菌次之,放線(xiàn)菌最少。DBP對(duì)初始垃圾各微生物的抑制不明顯,但產(chǎn)酸期垃圾和產(chǎn)甲烷期垃圾真菌和放線(xiàn)菌均不同程度地受到了抑制,且放線(xiàn)菌受到的抑制率普遍高于真菌,而產(chǎn)酸期垃圾和產(chǎn)甲烷期垃圾細(xì)菌受DBP影響不明顯,DBP對(duì)垃圾微生物的不良影響程度表現(xiàn)為放線(xiàn)菌＞真菌＞細(xì)菌。細(xì)菌、真菌、放線(xiàn)菌與脫氫酶存在極顯著的相關(guān)性,而與VSS、BDM等存在顯著的負(fù)相關(guān)性(P＜0.01)。 (3)從模擬回灌型生物反應(yīng)器填埋場(chǎng)產(chǎn)甲烷期垃圾中分離到了兩株DBP高效降解菌T1和T5。根據(jù)形態(tài)學(xué)觀(guān)察、生理生化鑒定及16s rDNA序列測(cè)定,菌株T1和T5同歸入腸桿菌屬,分別命名為Enterobacter sp.T1和Enterobacrersp.T5。Enterobacter sp.T1降解DBP的最佳pH值為7,最佳溫度為35℃;Enterobacter sp.T5降解DBP的最佳pH值為7,最佳溫度為30-35℃。當(dāng)DBP初始濃度小于1000mg/L時(shí),Enterobacter sp.T1對(duì)DBP的生物降解反應(yīng)符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型1n C=-0.0359t+A,DBP降解半衰期為19.32h;Enterobacter sp.T5對(duì)DBP的生物降解反應(yīng)符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型1n C=-0.0332t+A,DBP降解半衰期為20.88h。分析Enterobacter sp.T5降解DBP的代謝色譜圖,初步判定其主要降解產(chǎn)物為MBP和PA。此外,兩菌株均能不同程度利用DMP、DEP或DOP為唯一碳源和能源,說(shuō)明其對(duì)PAEs的代謝具有廣譜性。 (4)不同時(shí)期垃圾中DBP的降解符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,速率常數(shù)在0.0140-0.0187 d~(-1)之間,半衰期在37.1-49.5d之間。垃圾中DBP的濃度變化對(duì)其自身的生物降解影響不明顯。產(chǎn)甲烷期垃圾中DBP的降解快于初始垃圾和產(chǎn)酸期垃圾,而產(chǎn)酸期垃圾中DBP的降解相對(duì)最慢,pH是影響DBP降解速率的關(guān)鍵因素。回接DBP降解優(yōu)勢(shì)菌后,各垃圾中DBP降解速率均有不同程度提高,其中接種后產(chǎn)甲烷期垃圾DBP降解速率常數(shù)顯著高于未接種垃圾(p＜0.05)。混合菌對(duì)DBP的降解能力明顯高于單株菌,其協(xié)同作用可有效促進(jìn)垃圾中DBP的降解。至50d時(shí),接種T1、T5和混合菌的產(chǎn)甲烷期垃圾中DBP的去除率從未接種時(shí)的60.3%分別上升為74.5%、72.4%和87.3%。
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類(lèi)號(hào)】：X703
【圖文】：

510.30.611.61.30.67.10.66.42.2.3實(shí)驗(yàn)裝置實(shí)驗(yàn)設(shè)置三套模擬填埋場(chǎng)系統(tǒng)，如圖2一1所示。第一套系統(tǒng)為傳統(tǒng)衛(wèi)生填埋場(chǎng)(CL)，作為對(duì)照，滲濾液不回流;第二套系統(tǒng)為回灌型生物反應(yīng)器填埋場(chǎng)(RL)，滲濾液經(jīng)蠕動(dòng)泵直接回流至填埋場(chǎng)反應(yīng)器，回流比1叨%;第三套系統(tǒng)為兩相型生物反應(yīng)器填埋場(chǎng)(BL)，由填埋場(chǎng)反應(yīng)器和產(chǎn)甲烷反應(yīng)器組成，該系統(tǒng)中填埋場(chǎng)反應(yīng)器的滲濾液經(jīng)產(chǎn)甲烷反應(yīng)器后再回流至填埋場(chǎng)反應(yīng)器，回流比 100%。填埋場(chǎng)反應(yīng)器采用磚砌混凝土結(jié)構(gòu)，有效尺寸為 0.55mx0.55mx2.om，有效容積為0.sm，，內(nèi)涂防滲層，方柱形，底置斜坡，碎石覆蓋坡谷。每個(gè)填埋場(chǎng)反應(yīng)器設(shè)置五個(gè)出口:頂部?jī)蓚�(gè)分別為滲濾液回流口及排氣口

圖3一1垃圾含水率及vSS變化 F19.3一 1TrendsofmoistureandVSSofrefuse不同時(shí)期垃圾的含水率變化及VSS變化如圖3一1所示。垃圾的含水率在填埋過(guò)程中緩慢減少，至6叼和120d，從初始75%分別下降為6890和62%左右。垃圾的vSS在前6Od為5叭左右，而在后兩個(gè)月有明顯下降，根據(jù)成對(duì)比較法分別比較填埋90d和6叼以及120d和90d垃圾的VSS，發(fā)現(xiàn)兩者之間的差異均達(dá)到了1%的顯著水平，這可能是因?yàn)樘盥駡?chǎng)內(nèi)部環(huán)境的轉(zhuǎn)變，從而更有利于有機(jī)物被其中的微生物降解。圖3一2列出了垃圾pH及BDM的變化。垃圾在填埋1個(gè)月至3個(gè)月的過(guò)程中呈酸性，其PH值一度低至5.69，而第4個(gè)月的垃圾pH值已恢復(fù)至填埋初始時(shí)的中性水平。BDM和vSS均是表示有機(jī)物含量的參數(shù)

垃圾體中氧化還原酶主要來(lái)源于微生物的生命活動(dòng)，在一定程度上反映了微生物的活性及環(huán)境功能狀況。RL中不同時(shí)期取樣垃圾的脫氫酶、過(guò)氧化氫酶和多酚氧化酶活性變化如圖3一3所示。脫氫酶能酶促有機(jī)物質(zhì)脫氫分解礦化，主要來(lái)源于微生物的生命活動(dòng)，屬胞內(nèi)酶，是了解垃圾有機(jī)質(zhì)厭氧分解強(qiáng)度的重要指標(biāo)。隨著垃圾填埋時(shí)間增加，脫氫酶活性增加明顯，至9叼時(shí)其活性約為初始時(shí)的5倍，這可能說(shuō)明了填埋場(chǎng)從產(chǎn)酸期轉(zhuǎn)向產(chǎn)甲烷期時(shí)，產(chǎn)甲烷菌等厭氧微生物大量增殖，對(duì)有機(jī)質(zhì)的分解強(qiáng)度明顯增加。填埋初始過(guò)氧化氫酶活性較高，而后迅速下降，直至基本維持在較低的水平，這可能是因?yàn)榍捌陔S著垃圾填埋場(chǎng)從好氧環(huán)境至兼氧、厭氧環(huán)境的轉(zhuǎn)變，導(dǎo)致某些好氧微生物的死亡

【引證文獻(xiàn)】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 鄧臣;垃圾填埋場(chǎng)鄰苯二甲酸酯在包氣帶中遷移的模擬研究[D];廣州大學(xué);2011年

本文編號(hào)：2800636