本文選題：稀土摻雜 + 納米發(fā)光顆粒��； 參考：《東華大學(xué)》2010年碩士論文

【摘要】： 無機納米發(fā)光顆粒在免疫生物學(xué)和臨床檢驗學(xué)等研究領(lǐng)域中體現(xiàn)了極大的潛在應(yīng)用價值。這類標(biāo)記物主要包括半導(dǎo)體熒光量子點(Quantum Dots,QDs)及稀土摻雜納米發(fā)光顆粒。目前研究較多的QDs如CdS,CdSe,CdTe等多為有機合成,制備條件苛刻,且本身存在光閃爍、重金屬毒性等缺點,限制了其在生物標(biāo)記上的應(yīng)用。稀土摻雜納米發(fā)光顆粒具有毒性低、Stokes位移寬,且對光漂白、閃爍以及光化學(xué)降解有較強的抵抗性等優(yōu)勢,因而在生物熒光標(biāo)記上有著巨大的應(yīng)用潛能。但目前傳統(tǒng)方法制備的稀土摻雜納米發(fā)光顆粒存在粒徑分布寬、尺寸大、分散性差、發(fā)光效率不高等缺陷,難以達到生物熒光標(biāo)記應(yīng)用的可再分散、水溶性和發(fā)光性能良好等的要求。 本文利用微流體反應(yīng)器水相合成了LaF_3/LaPO_4:Ln~(3+)(Ln~(3+)=Ce~(3+),Tb~(3+),Eu~(3+)、)納米發(fā)光顆粒,結(jié)合微流體力學(xué)控制了納米顆粒在微空間中的成核生長過程;通過優(yōu)化工藝提高了納米顆粒的可再分散性、水溶性及熒光性能,并通過微波輻射加熱提高了微反應(yīng)器合成納米顆粒的產(chǎn)率。全文主要研究工作如下: (1)利用內(nèi)徑為300μm的聚四氟乙烯微細管作微流體反應(yīng)器,以醇類試劑(乙二醇(EG)和一縮二乙二醇(DEG)等)為溶劑,在較低反應(yīng)溫度(80～140℃),較短反應(yīng)時間(5～60 s)內(nèi)合成稀土摻雜納米發(fā)光顆粒。通過X射線衍射(XRD),透射電子顯微鏡(TEM),傅立葉變換紅外光譜(FTIR Spectrum),紫外可見吸收光譜(UV-Vis Absorption)和熒光光譜(PL Spectrum)等手段對所制備的納米發(fā)光顆粒的結(jié)構(gòu)和性能進行了表征,結(jié)果證明用微流體反應(yīng)器所合成的納米發(fā)光顆粒在結(jié)構(gòu)和性能上都比傳統(tǒng)制備方法有了顯著提高。 (2)基于高溫快速成核和低溫較慢生長的結(jié)晶理論,設(shè)計了兩步法微流體反應(yīng)器,并合成了稀土摻雜納米發(fā)光顆粒。通過表征表明:兩步法合成的LaF_3:Ce,Tb納米發(fā)光顆粒具有較窄的粒徑分布,粒徑在4～5 nm,且表現(xiàn)出優(yōu)異的水溶性和可再分散性;熒光性能得到了明顯提高,尤其是熒光量子產(chǎn)率相對于傳統(tǒng)制備方法獲得樣品有了顯著提高,達到了49%。 (3)采用微波輻射對微流體反應(yīng)段加熱,控制成核與生長過程,一步獲得稀土摻雜納米發(fā)光顆粒。經(jīng)表征發(fā)現(xiàn),微波輻射加熱微反應(yīng)器所合成的納米顆粒在結(jié)晶性、分散性以及形貌控制上得到了顯著的改進:獲得LaF_3:Ce,Tb單分散納米顆粒的平均粒徑為4.5 nm,LaPO_4:Ce,Tb納米棒的平均長度為65 nm,平均直徑為12 nm;兩個體系都表現(xiàn)出優(yōu)異的可再分散性和水溶性;尤其是熒光性能和量子產(chǎn)率,都比油浴恒溫加熱獲得的樣品有明顯提高。另外,利用微波輻射技術(shù),解決了微流體反應(yīng)器制備納米顆粒產(chǎn)率低的問題:獲得的Ce~(3+),Tb~(3+)共摻雜LaF_3納米顆粒和LaPO_4納米顆粒的產(chǎn)率分別達到了72.3%和91.2%。在微波輔助合成的LaPO_4:Eu納米顆粒中,發(fā)現(xiàn)了由幾個納米單晶組成的25～30 nm大小的納米顆粒粒組,并呈單分散狀,在組內(nèi)產(chǎn)生顯著取向的現(xiàn)象;說明微波輻射對微流體反應(yīng)器內(nèi)的結(jié)晶過程具有特殊的作用。 (4)為解決提高Eu~(3+)離子摻雜LaF_3納米顆粒熒光性能的難點,設(shè)計了微流體反應(yīng)器并連續(xù)合成了LaF_3:Eu@LaF_3(Core@Shell)核殼結(jié)構(gòu)納米顆粒。結(jié)果表明,在平均粒徑為4.5 nm的LaF_3:Eu核粒子表面包覆了一層1.5 nm左右厚的LaF_3基質(zhì)材料,形成了粒徑為6nm核殼結(jié)構(gòu)的納米顆粒,并使顆粒的結(jié)晶性、水溶性及熒光性能得到了顯著提高。
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【學(xué)位授予單位】：東華大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號】：TB383.1

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前4條

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本文編號：1757964